Đề tài Xác định tuổi của thanh nhiên liệu đã được làm giàu bằng phương pháp phổ gamma

c hạt nhân 1 và 2. Từ hai phương trình này ta được hệ hai phương trình vi phân sau đây: = - l1N1(t) (1.12) = l1N1(t) - l2N2(t) (1.13) Để giải hệ phương trình vi phân (1.12) và (1.13) ta đặt các điều kiện ban đầu tại thời điểm t = 0 như sau: Số hạt nhân 1 là N1(0) = N10 và số hạt nhân 2 là N2(0) = N20. Nghiệm của hệ phương trình (1.12) và (1.13) có dạng [4]: N1(t) = N10 (1.14) N2(t) = (1.15) Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2, nghĩa là N20 = 0 thì (1.15) trở thành: N2(t) = (1.16) 1.2.3. Chuỗi ba phân rã phóng xạ Ta xét chuỗi gồm ba đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau từ đồng vị mẹ 1 sang đồng vị con 2, đồng vị 2 sang đồng vị cháu 3 và đồng vị cháu 3 lại tiếp tục phân rã. Ví dụ chuỗi phân rã trong dãy U238: 88Ra226 ® 86Rn222 + 2He4 (TRa = 1622 năm) (1.17) 86Rn222 ® 84Po218 + 2He4 (TRn = 3,82 ngày) (1.18) 84Po218 ® 82Pb214 + 2He4 (TPo = 3,05 phút) (1.19) Đồng vị 3 có số hạt nhân tại thời điểm t là N3(t), tại thời điểm t = 0 là N30 với hằng số phân rã l3. Khi đó ta có hệ ba phương trình vi phân sau đây: = - l1N1(t) (1.20) = l1N1(t) - l2N2(t) (1.21) = l1N1(t) + l2N2(t) - l3N3(t) (1.22) Nghiệm đối với N1(t) và N2(t) có dạng (1.14) và (1.15) còn nghiệm đối với N3(t) như sau: (1.23) Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2 và đồng vị 3, nghĩa là N20 = 0 và N30 = 0 thì (1.23) trở thành: (1.24) 1.2.4. Cân bằng phóng xạ Trong trường hợp chuỗi hai phân rã phóng xạ với N20 = 0, nếu đồng vị mẹ 1 có hằng số phân rã nhỏ hơn hằng số phân rã của đồng vị con 2, nghĩa là l1 < l2 và các thời gian bán rã của chúng xấp xỉ bằng nhau T1 » T2 thì các đồng vị đó thiết lập một trạng thái cân bằng phóng xạ động. Từ biểu thức (1.16) thấy rằng, sau khoảng thời gian t lớn thì số hạng thứ hai trong dấu ngoặc đơn có thể bỏ qua so với số hạng thứ nhất và (1.16) trở thành: N2(t) = (1.25) Nhân cả hai vế biểu thức này với l2 và chú ý rằng N1(t) = N10 ta có hệ thức cân bằng phóng xạ động như sau: (1.26) Nếu đồng vị mẹ có thời gian bán rã rất lớn hơn thời gian bán rã của đồng vị con, nghĩa là T1 >> T2 thì sau khoảng thời gian t >> T2 (T2 << t << T1) các đồng vị mẹ và con sẽ đạt tới trạng thái cân bằng bền, được biểu thị bởi hệ thức: N1l1 = N2l2 (1.27) Từ (1.27) ta được: (1.28) Suy rộng cho một chuỗi nhiều đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau ở trạng thái cân bằng bền, ta có: N1l1 = N2l2 = . . . . . . = Nnln (1.29) CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 2.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn Trong phương pháp phân tích phổ gamma, hoạt độ các đồng vị phóng xạ được xác định trên cơ sở đo cường độ của các tia gamma do các sản phẩm con cháu phát ra. Hiện nay việc đo phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế gamma nhiều kênh với các detector nhấp nháy (NaI(Tl)) và detector bán dẫn (Ge). Chất lượng của một hệ phổ kế được đánh giá bởi các thông số: hiệu suất ghi, độ phân giải năng lượng (FWHM), dải năng lượng có thể ghi nhận, tỷ số đỉnh trên phông, độ tuyến tính và ổn định của ADC…Trong khuôn khổ của luận văn này chỉ đề cập đến hiệu suất ghi của detector. Một hệ phổ kế gamma hiện đại bao gồm: detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe, các hệ điện tử như tiền khuyếch đại, khuyếch đại phổ, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn nuôi áp… Ngoài ra, còn có thể có các bộ phận khác như máy phát xung chuẩn hoặc bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các hiệu ứng gây mất số đếm trong trường hợp tốc độ đếm lớn, bộ khuếch đại phổ… Hệ phổ kế được ghép nối với máy tính thông qua card ghép nối, việc ghi nhận và xử lý phổ được thực hiện bằng các phần mềm chuyên dụng như Genie 2000, Gamma Vision [7]. 1 2 3 5 6 7 4 Hình 2.1. Sơ đồ hệ phổ kế gamma. 1: Detector HPGe 5: Khuếch đại tuyến tính 2: Nguồn nuôi cao áp 6: Máy phân tích biên độ nhiều kênh 3: Tiền khuếch đại 7: Máy tính 4: Máy phát xung chuẩn Trong luận văn này, đã sử dụng hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn Germani siêu tinh khiết (HPGe) model GLP-10180/07 với tinh thể có đường kính 10mm, chiều dài 7mm do hãng ORTEC sản xuất để đo bức xạ gamma có năng lượng thấp và sử dụng Detector Germanium đồng trục thể tích 150cm3 (Detector đồng trục trong “PIGC 3520” sản xuất bởi PGT) phân giải năng lượng 1,97keV tại đỉnh năng lượng 609,3 keV của 214Bi để đo các bức xạ gamma có năng lượng cao. Hai Detector này đặt tại viện khoa học đồng vị hạt nhân Hungary. Phần mềm Gamma Vision được sử dụng để ghi nhận, lưu trữ và phân tích phổ. Khi bức xạ gamma bay vào đầu dò, do tương tác của gamma với vật chất, các cặp điện tích trong đầu dò sẽ được hình thành. Số lượng cặp điện tích này tỷ lệ với năng lượng của tia gamma bị hao phí trong đầu dò. Các khối điện tử có nhiệm vụ xử lý các xung này và sau đó hiển thị trên máy tính dưới dạng phân bố của tia gamma được ghi nhận theo năng lượng của chúng. 2.2. Hiệu suất ghi của detector Nguyên tắc chung của detector ghi nhận bức xạ là khi bức xạ đi qua môi trường vật chất của detector, chúng tương tác với các nguyên tử và gây nên ion hóa và kích thích các nguyên tử. Ở lối vào có bức xạ hạt nhân đi vào, còn ở lối ra xuất hiện tín hiệu. Ở các loại detector khác nhau tín hiệu xuất hiện rất khác nhau, có thể là nháy sáng, xung dòng hoặc các vết... Tương ứng với các loại detector, phương pháp ghi nhận và đo độ lớn các tín hiệu lối ra của detector cũng khác nhau. Với hệ phổ kế gamma bán dẫn tín hiệu ở lối ra là xung dòng, độ lớn của các xung dòng ở lối ra của detector tỷ lệ với năng lượng bức xạ hạt nhân đã hao phí trong detector. Đặc trưng cơ bản nhất của detector là hàm hưởng ứng G. Hàm này có thể được định nghĩa là xác suất hạt tới có những tính chất đã cho, kích thích trong detector kết quả ở lối ra cho một tín hiệu nhất định. Dạng tường minh của G được xác định bởi tính chất của bức xạ và những quá trình xảy ra trong detector. Hiệu suất ghi của detector Không phải bất kỳ hạt nào, đặc biệt là photon và nơtron khi đi vào detector đều xảy ra tương tác với nó. Hơn nữa, khi tương tác xảy ra và ở lối ra xuất hiện một tín hiệu thì tín hiệu chỉ được ghi nhận khi độ lớn của nó vượt quá giá trị ngưỡng của hệ ghi. Xác suất ghi nhận bức xạ phụ thuộc dạng và năng lượng của bức xạ, kích thước của detector, dạng hình học của nguồn bức xạ và ngưỡng ghi của thiết bị. Trong các bài toán phân tích và đo phổ gamma thường quan tâm tới hiệu suất ghi tuyệt đối ứng với đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định theo công thức sau [7]: (2.1) Trong đó : là hiệu suất ghi tuyệt đối N là diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần n là tốc độ đếm của Detector A là hoạt độ của nguồn tại thời điểm đo tm là thời gian đo B là hệ số phân nhánh của từng đỉnh gamma còn gọi là xác suất phát đỉnh gamma. Có thể xác định hiệu suất ghi của detector bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc thực nghiệm. Trong thực tế, người ta thường sử dụng phương pháp thực nghiệm để xác định hiệu suất ghi theo năng lượng của detector. Mục đích của việc xác định hiệu suất là thiết lập một công thức bán thực nghiệm mô tả đường cong hiệu suất trên toàn bộ vùng năng lượng cần quan tâm. Vấn đề này được giải quyết bằng cách làm khớp các kết quả đo thực nghiệm với các hàm giải tích thích hợp. Hiệu suất ghi ở từng năng lượng cụ thể được xác định bằng phương pháp nội suy. Trong thực tế khó có một hàm khớp thoả mãn cho nhiều loại detector, nhiều dạng hình học đo khác nhau trong dải năng lượng rộng. Để xây dựng đường cong hiệu suất ghi, người ta dùng nguồn chuẩn gamma đã biết hoạt độ phóng xạ. Thông qua việc đo phổ của các nguồn chuẩn, ta xác định được diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma ứng với năng lượng xác định. Biết cường độ của vạch bức xạ gamma, hoạt độ phóng xạ của nguồn chuẩn tính được thông lượng của bức xạ gamma quan tâm bay vào detector. Từ đó xác định được hiệu suất ghi của detector tại năng lượng tương ứng với năng lượng của bức xạ gamma được chọn làm chuẩn. Vì vậy, các nguồn được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi là nguồn đơn năng là tốt nhất. Trong trường hợp không có nguồn gamma đơn năng ta phải sử dụng nguồn gamma đa năng. Đối với nguồn đa năng ta chỉ chọn bức xạ gamma đặc trưng có cường độ lớn và ở xa các vạch khác. Đối với Detector Planar bản mỏng thì trong dải năng lượng từ 20 ÷ 100keV thì hiệu suất ghi gần như không thay đổi. Hình 2.2 biểu diễn đồ thị đặc trưng hiệu suất ghi của detector Planar phụ thuộc vào năng lượng. Hình 2.2. Đường cong hiệu suất ghi của detector Planar. 2.3. Phân tích phổ gamma Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ. Phổ gamma nằm trên một nền Compton liên tục. Đỉnh quan trọng nhất trên phổ gamma với vật liệu detector thông qua hiệu ứng quang điện. Kết quả của quá trình tương tác là toàn bộ năng lượng của bức xạ gamma được giải phóng trong thể tích của detector [7]. Trong phổ gamma, vị trí đỉnh tương ứng với năng lượng của tia gamma và hoạt độ phóng xạ được xác định qua diện tích phổ. Đối với các tia gamma và hoạt độ phóng xạ được xác định qua diện tích phổ. Đối với tia gamma năng lượng lớn hơn 1022keV còn xuất hiện các đỉnh tán xạ ngược trong khoảng 200 keV đến 300 keV. Đối với các detector kích thước lớn còn xuất hiện thêm các đỉnh tổng của hai tia gamma dịch chuyển nối tầng. Các đỉnh năng lượng kể trên làm cho phổ gamma lên phức tạp và trong một số trường hợp có thể can nhiễu lẫn nhau. Phần phông của phổ gamma thường do đóng góp của tán xạ Compton diễn ra trong detector. Nền phông Compton liên tục do bức xạ gamma tán xạ Compton trong detector gây ra và gamma tán xạ cuối cùng bay ra khỏi detector, ngoài ra nền Compton liên tục còn có phõng xạ tự nhiên từ các vật liệu của detector, từ đất đá và không khí xung quanh detector, từ các tia vũ trụ đóng góp. Trong nhiều trường hợp phông gây ảnh hưởng rất lớn đến chất lượng phổ gamma, người ta thường sử dụng chì làm vật liệu che chắn để hạn chế phông phóng xạ tự nhiên. Trong thực nghiệm, năng lượng của bức xạ gamma ứng với các đỉnh hấp thụ toàn phần có thể xác định bằng việc chuẩn năng lượng. Hoạt độ phóng xạ dựa trên diện tích của các đỉnh phổ. Có hai phương pháp chính xác để xác định diện tích đỉnh phổ đó là phương pháp số và phương pháp làm khớp. Trong phương pháp số, diện tích đỉnh phổ được tính bằng cách lấy tổng số đếm của các kênh lựa chọn thuộc đỉnh phổ và trừ đi phần phông đóng góp. Ví dụ trong phương pháp tính diện tích đỉnh phổ toàn phần, diện tích đỉnh phổ được tính theo công thức: (2.2) Trong đó: ai là số đếm trên kênh i; L và R là số kênh bên trái và phải đỉnh phổ. Ngày nay nhờ công nghệ tin học phát triển, các phương pháp tính toán làm khớp để tính diện tích đỉnh phổ ngày càng được sử dụng nhiều, đặc biệt là đối với các phổ gamma. Nội dung của phương pháp là khớp số liệu của đỉnh với một hàm giải tích thích hợp và tích phân của hàm đó để tính diện tích đỉnh. Thông thường các đỉnh được khớp theo dạng hàm Gauss. Với một phổ lý tưởng đỉnh hấp thụ toàn phần có thể được biểu diễn một cách chính xác bởi hàm Gauss: (2.3) Trong đó: Y là biên độ; X là vị trí tâm; là độ lệch chuẩn (FWHM = 2,35). Trong thực tế đỉnh có thể có một vài đuôi chủ yếu ở phía năng lượng thấp của các đỉnh, đặc biệt là khi tốc độ đếm lớn. Do đó hầu hết các hàm đều bao gồm phần chính là Gauss cộng thêm số hạng tính đến phần đuôi của đỉnh. Người ta thường dùng hàm e-mũ cho phần đuôi của đỉnh phổ. Các hàm biểu diễn dạng của phông thường xuyên xây dựng với hai phần, phần thứ nhất thường là một đa thức bậc thấp mô tả phần phông bên trái năng lượng cao của đỉnh và nằm dưới toàn bộ vùng đỉnh, phần thứ hai là một hàm mô tả sự tăng dần xấp xỉ bước đối với năng lượng thấp của đỉnh. Trong trường hợp phân tích các đỉnh chập nhau, người ta thường dùng hàm khớp là tổng của các hàm với các giá trị khác nhau của các tham số. Ví dụ như với trường hợp đỉnh chập đôi có dạng hai hàm Gauss đơn giản như sau: (2.4) Hiện nay, hầu hết việc phân tích phổ được thực hiện với sự trợ giúp của chương trình máy tính. Việc ghi nhận và phân tích phổ có thể tự động hóa một phần sau khi đã thực hiên các quy trình như thiết lập các thông số cần thiết, chuẩn năng lượng, độ phân giải và hiệu suất ghi... Tuy nhiên trong nhiều trường hợp cần phải có sự can thiệp trực tiếp như để phát hiện ra sự bất thường của phổ, quyết định những đỉnh phổ hoặc những vùng phổ cần xử lý, đối với các đỉnh chập cần phải có những xử lý đặc biệt... Từ những lý do này mà các chương trình có rất nhiều các tuỳ chọn, phù hợp với các yêu cầu đặt ra trong việc ghi nhận và phân tích phổ gamma. Phân tích phổ sử dụng các chương trình máy tính có tốc độ xử lý nhanh, có thể nhận biết và xử lý hầu hết các đỉnh với chất lượng tốt. Các số liệu thu được cho biết đầy đủ các thông tin về phổ gamma như vị trí năng lượng, diện tích, độ phân giải của các đỉnh gamma, số đếm phông cùng với các sai số phân tích, ngoài ra còn có các thông tin về thời gian đo, thời gian chết, các tham số chuẩn năng lượng, chuẩn hiệu xuất ghi... Trong các chương trình phân tích phổ gamma còn chứa các thư viện đồng vị phóng xạ từ phổ gamma... 2.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo Trong việc ghi nhân bức xạ gamma phát ra từ các đồng vị phóng xạ tạo thành sau phản ứng hạt nhân, đặc biệt là trong các trường hợp mẫu dày hoặc hoạt độ phóng xạ lớn, cần hiệu chỉnh các hiệu ứng gây nên sự mất số đếm trong phổ gamma [7]. 2.4.1. Hiệu ứng sự hấp thụ tia gamma trong mẫu Trong phương pháp kích hoạt nếu sử dụng các mẫu dày và đo các tia gamma năng lượng thấp sẽ gặp sai số do hiệu ứng tự hấp thụ. Hệ số tự hấp thụ có thể xác định được từ biểu thức sau: (2.5) Trong đó m là hệ số hấp thụ tuyến tính phụ thuộc vào năng lượng tia gamma và thành phần chất hấp thụ, t bề dày mẫu kích hoạt. Đối với một mẫu biết rõ thành phần và hàm lượng của các nguyên tố hoàn toàn có thể tính được hệ số tự hấp thụ. Mặt khác hệ số tự hấp thụ cũng có thể xác định bằng thực nghiệm sử dụng phương pháp đo bức xạ gamma truyền qua: (2.6) Trong đó I và Io là cường độ của tia gamma được đo trong trường hợp giữa nguồn và detector có và không có mẫu. 2.4.2. Hiệu ứng thời gian chết và chồng chập xung Hiệu ứng thời gian chết và chồng chập xung gây nên sự mất số đếm trong ghi nhận phổ gamma. Các hiệu ứng này đặc biệt quan trọng trong trường hợp tốc độ đếm lớn. Thời gian chết là thời gian ADC bận xử lý xung và không thể tiếp nhận thêm một xung khác. Hầu hết các máy phân tích biên độ nhiều kênh hiện nay đều có đồng hồ đo thời gian thực Tc và thời gian làm việc Tl: Tc = Tl + Sti (2.7) Trong đó ti là thời gian chết của từng xung được ghi nhận. Đối với mỗi phép đo ADC thương đưa ra một thời gian chết trung bình (%). Bằng việc sử dụng thời gian làm việc trong các phép đo phổ gamma ta sẽ loại bỏ được hiệu ứng thời gian chết. Tuy nhiên nếu tốc độ đếm thay đổi nhiều trong khoảng thời gian đo thì phương pháp này chưa đủ độ chính xác. Do phân giải thời gian của hệ phổ kế có giới hạn, khi tốc độ đếm lớn hai xung liên tiếp có thể chồng chập lên nhau và tạo ra một xung bị biến dạng ở lối ra của khuyếch đại. Hiện tượng này gọi là hiệu ứng chồng chập xung. Các xung do chồng chập rộng hơn và có dạng khác các xung không bị chồng chập. Do đó khi tốc độ đếm cao phổ thông thường bị biến dạng. Có hai phương pháp chính thường được sử dụng để hiệu chỉnh sự mất số đếm do hiệu ứng chồng chập xung đó là dùng máy phát xung chuẩn hoặc sử dụng các giải pháp phần cứng như bộ loại trừ chống chập xung. Trên phổ gamma đỉnh xung chuẩn thường có dạng hẹp hơn các đỉnh gamma do đó khi phân tích phổ cần lưu ý việc tính diện tích đỉnh xung chuẩn. Ngoài ra cũng có thể sử dụng nguồn phóng xạ gamma đơn năng để hiệu chỉnh sự mất số đếm do hiệu ứng chồng chập xung. 2.4.3. Hiệu ứng cộng đỉnh Hiệu ứng cộng đỉnh xuất hiện khi detector không phân biệt được hai tia gamma độc lập về mặt thời gian, hoặc hai bức xạ gamma dịch chuyển nối tầng. Đỉnh tổng có năng lượng bằng tổng năng lượng của hai tia gamma thành phần. Hiệu ứng cộng đỉnh làm giảm số xung ở các đỉnh thành phần phụ thuộc vào cường độ các bức xạ và góc khối tạo bởi mẫu- detector. Việc hiệu chỉnh hiệu ứng nay tương đối khó khăn, phụ thuộc vào từng nguồn gamma cụ thể, vào hình học đo, vào sơ đồ phân rã... Với những sơ đồ phân rã có nhiều tia gamma nối tầng, để hiệu chính hiệu ứng cộng đỉnh cần phải có những tính toán rất phức tạp. Hiệu ứng cộng đỉnh còn có thể hiệu chỉnh được bằng cách so sánh đường cong hiệu suất ghi khi sử dụng các nguồn đơn năng, tức là không có hiệu ứng cộng đỉnh với các điểm hiệu suất ghi khi sử dụng các nguồn đa năng có các tia gamma nối tầng. Trong trường hợp đối với các nguồn đa năng sẽ có một số điểm lệch khỏi đường cong hiệu suất ghi được xây dựng với các nguồn đơn năng, từ độ lệch này ta có thể đánh giá được hệ số hiệu chỉnh trung bình của hiệu ứng cộng đỉnh. Phương pháp đơn giản có thể giảm bớt hiệu ứng này là đo các mẫu có hoạt độ lớn ở khoảng cách xa detector. Trong thực tế một đồng vị phóng xạ thường phát nhiều tia gamma khác nhau nên ta có thể sử dụng những tia gamma không bị mất số đếm do hiệu ứng cộng đỉnh gây ra. 2.5. Xác định tuổi của thanh nhiên liệu Uran làm giàu bằng phương pháp phổ gamma Các phương pháp trình bày trong luận văn này đã sử dụng phổ kế gamma để xác định tuổi của các mẫu uranium đồng nhất làm giàu cao. Mẫu trộn đều, thành phần của mẫu tại các vị trí khác nhau trong mẫu là như nhau. Sự khác biệt lớn nhất so với các phương pháp khác để xác định tuổi của mẫu Uran (dùng khối phổ kế hoặc phổ kế anpha) thì đây là phương pháp không cần phá hủy mẫu và không yêu cầu việc sử dụng các vật liệu chuẩn đã biết tuổi để so sánh (các vật liệu có thành phần đồng vị các nguyên tố và hình dạng hình học giống như mẫu) vì trong buôn bán bất hợp pháp vật liệu hạt nhân rất khó có thể tìm thấy vật liệu chuẩn thích hợp như vậy. Phương pháp này dựa vào đánh giá tỷ lệ hoạt độ phóng xạ giữa 214Bi/234U [1,2,8]. 2.5.1. Mối liên hệ giữa tỷ số hoạt độ A(214Bi)/A(234U) trong thanh nhiên liệu Uran được làm giàu Chuỗi phân rã của 238U và 235U được hiển thị trong Bảng 1.1 và 1.3. Đối với một mẫu Uran làm giàu có thể coi rằng các hạt nhân con cháu đã hoàn toàn bị loại bỏ trong quá trình phân tách cuối hoặc khi làm sạch vật liệu. Do các đặc trưng của công nghệ làm giàu Uranium, 234U được làm giàu cùng với 235U. Hàm lượng 234U là thường vào khoảng 1% so với hàm lượng 235U. Như vậy tại thời điểm ban đầu trong thanh nhiên liệu Uran làm giàu chỉ tồn tại ba đồng vị 238U, 235U và 234U. Chu kỳ bán rã của 238U rất lớn (4,468 x 109 năm) nên tính đến thời điểm hiện tại (cỡ vài chục năm) thì số hạt nhân 234U sinh ra từ sự phân rã của 238U là không đáng kể so với số hạt nhân của nó ban đầu. Hơn nữa 234U cũng là một đồng vị tồn tại khá lâu, với chu kỳ bán rã là 2,46 x 105 năm, do đó có thể giả định rằng hoạt độ của 234U tại thời điểm đo bằng hoạt độ của nó ở thời điểm sản xuất của vật liệu nghiên cứu: A(234U (t)) = A(234U (0)) 234U có trong mẫu phân rã thành 230Th rồi đến 226Ra, mà từ 226Ra chuyển sang 214Bi qua ba hạt nhân con có chu kỳ bán rã rất ngắn. Mặt khác một số đỉnh gamma của 214Bi có thể xác định được dễ dàng và do đó hoạt độ phóng xạ của 214Bi được xác định với độ chính xác cao. Trước khi đo mẫu được nhốt khoảng ba tuần để không có khí 222Rn thoát ra. Như vậy trong mẫu đo đã xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và 214Bi. Do đó, có thể coi rằng các hoạt độ phóng xạ của 226Ra và 214Bi bằng nhau tại thời điểm đo. Vì vậy, bằng cách sử dụng quy luật phân rã, hoạt độ phóng xạ của 214Bi tại thời điểm đo hay sau khoảng thời gian t từ khi mẫu Uran được làm giàu có thể được tính toán từ các hoạt độ phóng xạ của 234U theo công thức sau: ABi214(t) = ARa226(t) = =AU234(0)λ2λ3 (2.9) Trong đó A(0) là hoạt độ phóng của 234U tại thời gian t = 0 (thời điểm khi vật liệu được làm giàu), còn λ1, λ2 và λ3 tương ứng là các hằng số phân rã của 234U, 230Th và 226Ra. Do các đại lượng λ1, λ2, λ3 << 1, công thức (2.9) có thể được khai triển thành một chuỗi Taylor xung quanh giá trị t = 0, kết quả ta có: ABi214(t) = ARa226(t) = (2.10) (2.11) Các giá trị T1/2(230Th)=7,538x104 năm và T1/2(226Ra)=1600 năm . Từ công thức (2.11) nhận thấy để xác định tuổi của thanh Uran được làm giàu cần phải xác định hoạt độ của 214Bi và 234U có trong mẫu. Trong luận văn này thì tỉ số hoạt độ phóng xạ của 214Bi và 234U được xác định theo phương pháp phổ gamma. 2.5.2. Phương pháp xác định tỉ số hoạt độ A(214Bi) /A (234U) bằng phổ kế gamma Từ phổ gamma của mẫu phân tích, có một vài cách xác định tỉ số hoạt độ của A(214Bi) /A( 234U) [1,2]. Một cách rất chính xác và đáng tin cậy là dùng một mẫu chuẩn có thành phần đồng vị, cấu trúc và tuổi gần giống với mẫu được phân tích. Nhưng phương pháp này gặp khó khăn trong việc tìm được mẫu chuẩn phù hợp với mẫu bất kỳ. Một phương pháp khác không cần dùng đến mẫu chuẩn nhưng sử dụng đến hiệu xuất ghi tuyệt đối của detector. Hiệu xuất tuyệt đối này được xác định từ các bộ nguồn điểm chuẩn. Phương pháp này được sử dụng khi mẫu cũng được coi như là nguồn điểm hoặc được chuẩn hình học đo và phải tính đến sự tự hấp thụ. Một phương pháp khác không cần sử dụng mẫu chuẩn cũng như nguồn chuẩn đó là phương pháp chuẩn trong được trình bày mục sau. Từ công thức xác định hiệu suất ghi tuyệt đối (2.1), biến đổi ta có hoạt độ của đồng vị được xác định theo công thức: A (2.12) Trong đó n là tốc độ đếm đo trực tiếp tại các đỉnh hấp thụ toàn phần của các tia gamma phát ra từ các nguồn 214Bi và 234U. Hoạt độ phóng xạ của 214Bi xác định được khi sử dụng phổ kế gamma phông thấp còn hoạt độ phóng xạ của 234U được xác định dưới điều kiện phòng thí nghiệm bình thường. 2.5.3. Xác định tuổi của thanh nhiên liệu Uran làm giàu bằng phương pháp chuẩn trong Trong phần này sẽ đưa ra một phương pháp xác định tuổi của một mẫu Uran làm giàu bằng phổ gamma đo được mà không yêu cầu sử dụng các mẫu chuẩn. Phương pháp này có thể được sử dụng để xác định tuổi của mẫu Uran có hình dạng bất kỳ [1,2,8]. Để xác định tỉ số hoạt độ của đồng vị, sử dụng phương pháp đo các tia gamma khác nhau. Phương pháp này về cơ bản đo cường độ của từ hai hoặc nhiều hơn các đỉnh gamma từ các đồng vị khác nhau phát ra [11]. Tỉ số hoạt độ được tính bởi công thức: (2.13) Trong đó: A1, A2 là hoạt độ phóng xạ của đồng vị 1 và 2. Br1, Br2 là tỉ số phân nhánh của tia gamma phát ra từ đồng vị 1 và 2 được lấy từ trong số liệu hạt nhân. Ω1 , Ω2 góc khối của detector ( 2 tia gamma được đo cùng một vị trí đặt detector nên Ω1 và Ω2 như nhau). ε1, ε2 là hiệu suất ghi của detector tại đỉnh gamma của đồng vị 1 và đồng vị 2 . τ1, τ2 là hệ số gamma đến detector. Nếu hai gamma có năng lượng gần giống nhau thì ε1 τ1≈ ε2 τ2. I1, I2 là tốc độ đếm tính trên 1g. Để sử dụng công thức (2.13 ) để tính toán, ta xây dựng đường cong hiệu xuất ghi của các đỉnh gamma từ đó xác định được tỉ số tương ứng : (2.14) Trong đó m tương ứng với tia gamma có năng lượng xác định, k tương ứng với đồng vị phóng xạ. CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM Trong Luận văn này sẽ trình bày thực nghiệm tính tuổi của thanh nhiên liệu Uran từ khi nó được làm giàu thông qua mẫu bột U3O8 có thành phần đồng vị 235U được làm giàu 90%. Do hoạt độ phóng xạ của 235U rất lớn, khi đo phổ trên detector HPGe đồng trục thời gian chết lớn, thực nghiệm đã tiến hành đo mẫu cách detector 6 cm để giảm thời gian chết. Tuy nhiên, đối với mẫu được làm giàu cao khi đặt ở xa detector tốc độ đếm của các đỉnh gamma đặc trưng cho 238U rất nhỏ nên độ chính xác thống kê nhỏ, để xuất hiện đỉnh gamma đặc trưng đó thời gian đo mẫu khoảng 2 ngày. Để tăng độ chính xác thống kê thực nghiệm đã tiến hành đo với mẫu đặt sát với detector. Nhưng khi đặt mẫu sát detector, do hoạt độ của 235U lớn dẫn tới thời gian chết lớn. Để giảm thời gian chết đã sử dụng tấm chì đặt giữa mẫu và detector. Tuy nhiên khi đó bức xạ gamma năng lượng nhỏ cũng bị tấm chì hấp thụ hết, vì vậy với tỉ số hoạt độ đo chỉ phụ thuộc vào bức xạ gamma năng lượng thấp, với tỉ số này để xác định phải sử dụng detector planar đo ở vùng năng lượng thấp. Như vậy thực nghiệm đã tiến hành làm hai thí nghiệm để xác định tuổi của mẫu: + Đo mẫu trong buồng phông thấp dùng detector thuộc loại HPGe đồng trục, cách 6 cm. + Đo mẫu đặt sát detector, giữa mẫu và detector đặt tấm chì dày 3 mm, kết hợp đo trong vùng năng lượng thấp sử dụng detector planar. Phổ gamma của mẫu được ghi nhận và gửi về thông qua chương trình hợp tác giữa Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary và Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – ĐHQGHN. 3.1. Phân tích phổ xác định các tỉ số hoạt độ Tuổi mẫu xác định được thông qua xác định tỷ số hoạt độ giữa A(214Bi(t)) /A(234U(t)). Để xác định tỉ số này, ta biến đổi tỉ số thành tích của ba tỉ số đồng vị đều có mặt trong mẫu. Mục đích của việc phân tích thành hai đồng vị có mặt trong mỗi tỉ số là mỗi đồng vị phát ra các bức xạ gamma có năng lượng gần nhau. Tỷ số này được tính thông qua các tỷ số hoạt độ khác bằng công thức: (3.1) 3.1.1. Đo mẫu trong buồng phông thấp dùng detector thuộc loại HPGe đ