Khóa luận Xác định hoạt độ mẫu môi trường bằng phương pháp trực tiếp

và giá trị tham khảo là nhỏ hơn 5%. Điều này chứng minh rằng, phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo là đủ tin cậy để ứng dụng cho việc phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường. Y.Y. Ebaid và các cộng sự [15] đã phát triển công thức thực nghiệm đơn giản và đáng tin cậy để xác định tỉ lệ đóng góp số đếm của 235U và 226Ra tại đỉnh 186 keV. Trong nghiên cứu này, những tính toán đã thể hiện rằng 226Ra đóng góp khoảng 58,3% và 235U là 41,7% trong tổng số đếm tại đỉnh 186 keV khi có sự cân bằng thế kỉ. Ngoài ra, các tính toán còn được áp dụng để tính hoạt độ 226Ra trong mẫu mà không cần xảy ra cân bằng thế kỉ giữa 226Ra và các sản phẩm con cháu. Phương pháp này có thể dùng để ước tính uranium tổng cộng trong các mẫu mà không cần điều kiện cân bằng giữa 238U và các sản phẩm phân rã. 10 De Corte và các cộng sự [13] đã xác định tuổi của các mẫu trầm tích theo phương pháp phân tích phổ gamma, điều quan trọng là phải biết trạng thái cân bằng thế kỉ trong chuỗi phân rã Th và U trong suốt quá trình tích lũy liều bức xạ môi trường trong mẫu địa chất. Khó khăn ở đây là trong phổ có sự đóng góp của 235U (185,7 keV) tại đỉnh 186 keV, những thông số hiệu chỉnh khác nhau được đề cập và đã được kiểm tra thông qua việc phân tích và so sánh với các tài liệu tham khảo. Péter Völgyesi và các cộng sư [17] Tỷ lệ hoạt động 238U và sự hiện diện của trạng thái cân bằng thế kỉ 238U, 226Ra trong các mẫu xỉ than đã được nghiên cứu trong công trình này để quyết định xem có thể sử dụng đỉnh 186 keV của 226Ra để xác định hoạt độ mặc dù có nhiễu với 235U hay không. Nguyên cứu cho phép đo trực tiếp hoạt độ 226Ra bằng cách sử dụng đỉnh của chính nó. Sau đó, tác giả đã chứng minh rằng phương pháp này có thể được sử dụng thành công trên các mẫu cân bằng tỉ lệ uranium và cân bằng thế kỉ của chuỗi 238U. Theo cách này, có thể rút ngắn đáng kể thời gian chuẩn bị mẫu, tức là có thể đo đạc ngay sau khi chế tạo mẫu mà không cần thời gian chờ đợi sự cân bằng thế kỉ. Y.Y. Ebaid và các cộng sự [14] đã sử dụng phương pháp phân tích phổ gamma như một kỹ thuật không phá hủy và tương đối đơn giản để đánh giá các tỷ lệ đồng vị uranium trong các mẫu môi trường để điều tra tình trạng của chúng về việc bình thường, được làm giàu hoặc cạn kiệt. Kỹ thuật này được khuyến khích thực hiện phân tích bảo vệ môi trường cho tất cả các loại mẫu môi trường 1.1.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam Ngô Quang Huy và các cộng sự [4] đã trình bày phương pháp đo hoạt độ 238U trong các mẫu đất bằng hệ phổ kế HPGe phông thấp ở đỉnh năng lượng 63,3 keV. Hoạt độ 238U thấp nên đòi hỏi một mẫu đất có kích thước lớn với khối lượng khoảng 100 g. Các hiệu ứng hình học và tự hấp thụ cũng như sự phụ thuộc mật độ của các mẫu đất sau đó đã được nghiên cứu. Một quy trình phân tích các mẫu đất được thiết lập với sai số tương đối khoảng 10%. Hai mẫu đất có hoạt độ đã biết được dùng làm mẫu chuẩn và 106 mẫu đất được thu thập từ phía Nam của Việt Nam đã được phân tích, sau đó những kết quả này được so sánh bằng phương pháp phân tích kích hoạt neutron. Trần Thiện Thanh và các cộng sự [11] đã nghiên cứu trình bày một quy định để ước tính kết quả trùng phùng ngẫu nhiên để đo mẫu môi trường. Thứ nhất, các yếu tố hiệu 11 chỉnh trùng phùng tổng được xác định bằng chương trình ETNA. Thứ hai, các mẫu được kiểm tra bằng cách sử dụng hoạt độ phân tích của các đồng vị phóng xạ trong mẫu với hiệu chỉnh tổng hợp ngẫu nhiên được sử dụng đúng bằng mã MCNP-CP. Cuối cùng, kết quả đo hoạt độ phóng xạ của cả hai đầu dò được trình bày, các đánh giá theo tiêu chuẩn IAEA thể hiện sự phù hợp cho tất các kết quả. Điều này chứng minh rằng quy trình được trình bày là một phương pháp đơn giản, hữu ích và có độ chính xác cao cho các phòng thí nghiệm phân tích sử dụng phép đo phổ gamma, được áp dụng cho các mẫu môi trường. Lê Quang Vương và các cộng sự [12] đã trình này sự đóng góp tỷ lệ của 226Ra và 235U trong phổ gamma với dữ liệu hạt nhân cập nhật mới nhất. Kết quả cho thấy, trong tổng tốc độ đếm của đỉnh 186 keV bao gồm 57,2% của 226Ra (186,2 keV) và 42,8% của 235U (185,7 keV) với sự tồn tại của trạng thái cân bằng. Các tính toán này đã được sử dụng để xác định hoạt độ của 238U cho phép đo trực tiếp và nhanh chóng chỉ bằng cách sử dụng đỉnh 186 keV và xác minh trạng thái cân bằng thế kỉ 238U, 226Ra. Một phương pháp cân bằng được đo cân bằng thế kỉ của chuỗi phân rã 238U thông qua sản phẩm phân rã 214Bi, năng lượng 609.3 keV được sử dụng cho nghiên cứu này. Độ lệch tương đối nhỏ hơn 4,0% giữa cả hai phương pháp đã chứng minh phương pháp trực tiếp là đáng tin cậy và có thể được áp dụng để xác định hoạt độ của 238U trong các mẫu cân bằng phóng xạ. Ngô Quang Huy và cộng sự [4,7] đã đề xuất phương pháp bán thực nghiệm để xác định hoạt độ của đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường dạng trụ bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe. Các nghiên cứu này chỉ ra rằng hiệu suất ghi nhận của đầu dò. Trong phép đo mẫu môi trường bị ảnh hưởng bởi các hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ. Trong đó, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào mật độ khối lượng và thành phần hóa học của mẫu. Các đường chuẩn bán thực nghiệm được xây dựng theo chiều cao và mật độ khối lượng của mẫu đo để hiệu chỉnh cho hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ. Từ đó, hiệu suất đỉnh của đầu dò đối với phép đo quan tâm được xác định dựa trên các đường chuẩn bán thực nghiệm đạt được. Phương pháp này đã được ứng dụng để phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ bên trong các mẫu tham khảo cung cấp bởi 12 IAEA. Kết quả cho thấy có sự phù hợp giữa kết quả phân tích với giá trị hoạt độ tham khảo. Trương Thị Hồng Loan và cộng sự [8] đã đánh giá ảnh hưởng của thành phần hóa học và mật độ khối lượng của mẫu đo lên đường cong hiệu suất đỉnh của hệ phổ kế gamma bằng chương trình MCNP4C2. Trong nghiên cứu này, mô hình hệ phổ kế gamma phông thấp sử dụng đầu dò HPGe GC2018 và mẫu đo dạng Marinelli đặt trên đầu dò. Các mô phỏng Monte Carlo bằng chương trình MCNP4C2 được thực hiện để tính toán hiệu suất đỉnh của các phép đo cho trường hợp có sự tự hấp thụ trong mẫu. Đồng thời, hiệu suất đỉnh của phép đo không có ảnh hưởng của hiệu ứng tự hấp thụ cũng được tính toán bằng cách mô phỏng Monte Carlo cho mẫu đo có thành phần là không khí. Sự so sánh giữa hiệu suất đỉnh của các phép đo có và không có tự hấp thụ trong mẫu sẽ đánh giá được ảnh hưởng của thành phần hóa học và mật độ khối lượng. Kết quả đạt được cho thấy, sự khác biệt của hiệu suất đỉnh do ảnh hưởng của thành phần hóa học và mật độ khối lượng ở vùng năng lượng dưới 100 keV là lớn hơn đáng kể so với vùng năng lượng trên 100 keV. Sự khác biệt này gia tăng khi mật độ khối lượng của mẫu tăng lên. Trong cùng một mật độ khối lượng và điều kiện đo thì ảnh hưởng của thành phần hóa học của mẫu là không đáng kể. Bên cạnh đó, nghiên cứu cũng đưa ra một phương pháp để hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu. Phương pháp này được thực hiện bằng cách làm khớp các dữ liệu mô phỏng để xây dựng một hàm biểu diễn hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ theo mật độ khối lượng mẫu và năng lượng của bức xạ gamma. Kết quả đo hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu IAEA-375 ứng dụng phương pháp hiệu chỉnh có sự phù hợp với giá trị hoạt độ tham khảo. Trần Thiện Thanh và cộng sự [9] đã xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu trầm tích biển bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe. Để cải tiến giới hạn phát hiện của hệ đo, các phương pháp thụ động và chủ động được thực hiện để làm giảm phông bức xạ. Cụ thể, đầu dò HPGe được đặt bên trong một buồng chắn phông để che chắn bức xạ môi trường. Không gian bên trong buồng chắn phông được lấp đầy bởi khí nitơ để loại bỏ sự hiện diện của radon (tồn tại trong không khí). Năm đầu dò nhấp nháy plastic, được bố trí ở phía trên và các mặt bên của đầu dò HPGe, hoạt động ở chế độ phản trùng phùng để loại bỏ các tín hiệu đóng góp từ bức xạ vũ trụ. Toàn bộ hệ thống 13 này được thiết lập trong một phòng thí nghiệm nằm dưới mặt đất 1m với tường bê tông dày 1,5m. Mẫu trầm tích biển được cung cấp bởi IAEA ở dạng bột, đồng nhất và được đóng gói trong một hộp ―SG50 (mẫu trụ). Đường cong hiệu suất đỉnh đạt được từ mẫu dung dịch chuẩn với hình học tương tự mẫu đo. Hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ của mẫu trầm tích so với mẫu dung dịch chuẩn được tính toán bằng công thức đơn giản dựa trên các hệ số suy giảm tuyến tính của từng mẫu. Trong đó, hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu dung dịch chuẩn được tính bằng chương trình XCOM [2]do đã biết thành phần hóa học. Hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu trầm tích được xác định bằng phép đo gamma truyền qua. Kết quả xác định hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ được tính toán bằng công thức có sự phù hợp tốt với các giá trị tương ứng tính toán bằng chương trình GESPECOR và ETNA cho vùng năng lượng lớn hơn 100 keV. 1.1.3. Mục tiêu và nội dung của khóa luận Mục tiêu nghiên cứu của khóa luận là sử dụng phương pháp xác định hoạt độ trực tiếp bằng hệ phổ kế gamma ghi nhận bởi đầu dò HPGe đối với một số mẫu môi trường sau đó so sánh với kết quả đo được từ phương pháp xác định cân bằng hoạt độ. Từ đó giải thích được rằng có thể xác định hoạt độ của một số mẫu môi trường bằng phương pháp trực tiếp thông qua tỷ lệ của 226Ra và 235U trong chuỗi phân rã. Nội dung của khóa luận bao gồm xây dựng đường chuẩn hiệu suất bằng mẫu RGU- 1. Dựa vào đường cong đã xây dựng tiến hành xác định hoạt độ của các đồng vị có trong mẫu phân tích với phương pháp đo trực tiếp. Đồng thời xác định hệ số tự hấp thụ đối với từng mẫu nhất định và xử lí kết quả hoạt độ với hệ số tự hấp thụ đã xác định. So sánh kết quả với hoạt độ xác định bằng phương pháp đo cân bằng hoạt độ. Đánh giá kết quả thu được. 1.2. Cơ sở lí thuyết 1.2.1. Chuỗi phóng xạ trong tự nhiên 14 Hình 1.1. Chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U 15 Hình 1.2. Chuỗi phóng xạ tự nhiên 235U 16 1.2.2. Qui luật phân rã phóng xạ Đồng vị hạt nhân trải qua một lần phân rã (phóng xạ đơn)[3]:   t0N t N e  (1.1) Trong đó: λ là hằng số phân rã hay xác suất phân rã N0 là số hạt ban đầu N(t) là số hạt tại thời gian t Đồng vị hạt nhân trải qua nhiều lần phân rã liên tục (phóng xạ chuỗi): N0  N1  N2 Tốc độ tích luỹ N2 là hiệu giữa tốc độ hình thành đồng vị này do sự phân rã của N1 và tốc độ phân rã của con: 2 1 2 2 1 1 2 2 dN dN N N N dt dt        (1.2) Thay vào (1.2) biểu thức của N1 rút ra từ (1.1) ta có: 1t2 2 2 1 1 dN N N e 0 dt      (1.3) Giải phương trình vi phân tuyến tính (1.3) thu được:  1 2 2t t t0 012 1 2 2 1 N N e e N e            (1.4) Giả định rằng ở thời điểm t=0 hạt nhân con đã được tách hoàn toàn khỏi nuclit mẹ, tức là 02N 0 thì (1.4) trở thành:  1 2t t012 1 2 1 N N e e         (1.5) 17 Rút ra:   2 11 tt012 1 2 1 N N e 1 e         (1.6) Hay:   2 1 t12 1 2 1 N N 1 e          (1.7) 1.2.3. Cân bằng phóng xạ Sau một thời gian t đủ lớn ta thấy:  2 1 te 0     và phương trình (1.6) trở thành: 1 2 1 2 1 N N      (1.8) Nghĩa là: 2 1 1 2 1 N = const N      (1.9) Trạng thái lúc này tỷ số phân tử của hạt nhân mẹ và hạt nhân con trung gian không thay đổi theo thời gian gọi là trạng thái cân bằng phóng xạ. Khi 2 1  ta có 2 1 2    và phương trình (1.9) trở thành: 2 1 1 2 N N    (1.10) Từ đó suy ra: 1 1 2 2 N N  (1.11) hay 1 2 A A (1.12) Từ công thức (1.11), (1.12) cho thấy khi đạt đến cân bằng phóng xạ, tỷ số giữa số nguyên tử của hạt nhân con và hạt nhân mẹ luôn luôn là hằng số và hoạt độ phóng xạ của hạt nhân mẹ và hạt nhân con luôn luôn bằng nhau. Trạng thái cân bằng phóng xạ như vậy được gọi là cân bằng thế kỷ. 18 1.2.4. Tương tác của bức xạ gamma với vật chất 1.2.4.1. Hiệu ứng quang điện Khi gamma va chạm với electron quỹ đạo của nguyên tử, gamma bị hấp thụ và năng lượng gamma được truyền cho electron quỹ đạo. Electron này được gọi là quang electron (photoelectron). Quang electron nhận được động năng Ee bằng hiệu số giữa năng lượng gamma tới E và năng lượng liên kết EB của electron trên lớp vỏ trước khi bị bứt ra. Hình 1.3. Hiệu ứng quang điện Khi electron được bức ra từ một lớp vỏ nguyên tử, chẳng hạn từ lớp vỏ trong cùng K, thì tại đó một lỗ trống được sinh ra. Sau đó lỗ trống này được một electron từ lớp vỏ ngoài chuyển xuống chiếm lấy. Quá trình này dẫn tới bức xạ ra tia X đặc trưng. 1.2.4.2. Tán xạ Compton Tán xạ Compton là quá trình gamma năng lượng cao tán xạ không đàn hồi lên electron ở quỹ đạo ngoài. Gamma thay đổi phương bay và bị mất một phần năng lượng còn electron được giải phóng ra khỏi nguyên tử. 19 Hình 1.4. Tán xạ Compton 1.2.4.3. Sự tạo cặp Sự tạo cặp là quá trình biến đổi của gamma thành hai hạt cơ bản là electron và positron. Quá trình này chỉ xảy ra khi năng lượng của gamma tới vượt quá hai lần khối lượng nghỉ của một electron. Hình 1.5. Sự tạo cặp 20 1.2.5. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (hay thường được gọi tắt là hiệu suất đỉnh) được định nghĩa là xác suất của một photon phát ra từ nguồn mất toàn bộ hoặc một phần năng lượng của nó trong thể tích hoạt động của đầu dò. Hiệu suất đỉnh năng lượng sẽ phụ thuộc vào khoảng cách, năng lượng và dạng hình học của đầu dò. Trong thực nghiệm, hiệu suất đỉnh của một phép đo được xác định bởi công thức như sau [8]: s N(E) (E) A.I (E).m .t   (1.13) Trong đó: (E): hiệu suất đỉnh của đầu dò ứng với năng lượng E N(E): là số đếm tại đỉnh năng lượng toàn phần ứng với mức năng lượng E trên phổ gamma đã trừ phông A(Bq.kg-1): là hoạt độ của nguồn phóng xạ tại thời điểm tham khảo Iγ(E): là xác suất phát bức xạ gamma có năng lượng E của đồng vị phóng xạ. t(giây): là thời gian thực hiện phép đo ms(kg): khối lượng mẫu phân tích Sai số của hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần được xác định dựa trên công thức [2]: 2 22 22 2 s s I m(E) A N(E) t (E) A N(E) I t m                                           (1.14) Ở đây sai số của cân điện tử là 0,001g và đo trong khoảng thời gian rất lớn nên 22 s s mt 0; 0 t m             . Từ đó ta có sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần: 21 222 IA N(E) (E) (E). A N(E) I                         (1.15) Trong đó: (E) : sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần N(E) : sai số diện tích đỉnh năng lượng I : sai số hiệu suất phát Gamma A : sai số hoạt độ 1.2.6. Hệ số tự hấp thụ Khi một chùm bức xạ tia X hoặc tia gamma đi qua vật chất thì có một số tia được truyền qua, một số tia bị hấp thụ và một số tia bị tán xạ theo nhiều hướng khác nhau. Sự hiểu biết về những hiện tượng này là rất quan trọng đối với kết quả hoạt độ xác định được. 1.2.6.1. Hiện tượng hấp thụ Một chùm bức xạ gamma khi đi qua vật chất thì cường độ của chúng bị suy giảm. Hiện tượng này được gọi là sự hấp thụ bức xạ gamma trong vật chất. Lượng bức xạ bị suy giảm phụ thuộc vào chất lượng của chùm bức xạ, vật liệu, mật độ của mẫu vật và bề dày của mẫu vật mà chùm tia bức xạ đi qua. Hình 1.6: Quá trình hấp thụ bức xạ khi đi qua vật liệu   x 22 1.2.6.2. Hệ số hấp thụ Hệ số suy giảm tuyến tính là phần cường độ bức xạ bị suy giảm trên một đơn vị bề dày của vật hấp thụ. Hệ số suy giảm khối là hệ số suy giảm tuyến tính chia cho mật độ vật liệu. Tỷ số này có giá trị không đổi đối với một vật liệu hoặc hợp chất cụ thể. Quy luật suy giảm được mô tả theo công thức [1]: x 0I I e  (1.16) Trong đó I: cường độ chùm tia gamma sau khi đi qua lớp vật chất có bề dày x, I0: cường độ chùm tia gamma phát ban đầu : hệ số suy giảm khối : mật độ khối của vật chất gây suy giảm. Hệ số tự hấp thụ của vật liệu là khả năng tự hấp thụ bức xạ gamma tới của vật liệu và được tính bằng công thức [9]: mar sol (E) .x sol abs (E) .x mar (E) 1 e C (E) . (E) 1 e               (1.17) Trong đó: Cabs : hệ số tự hấp thụ của vật liệu tại đỉnh năng lượng E sol(E) : hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu chuẩn tại đỉnh năng lượng E mar(E) : hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu phân tích tại đỉnh năng lượng E x: bề dày mẫu 23 1.3. Kết luận chương 1 Trong chương 1 của khóa luận sinh viên đã trình bày: một số nghiên cứu tiêu biểu ở trong và ngoài nước có liên quan đến các vấn đề cần giải quyết của khóa luận. Đồng thời, nêu rõ mục tiêu, nội dung nghiên cứu của khóa luận. Trình bày một số cơ sở lý thuyết được sử dụng trong khóa luận gồm: các chuổi phóng xạ tự nhiên, qui luật phân rã phóng xạ, tương tác gamma với vật chất định nghĩa về hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần và hệ số tự hấp thụ. 24 CHƯƠNG II ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1. Đối tượng nghiên cứu 2.1.1. Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe Hình 2.1. Hệ phổ kế gamma phông thấp tại Viện y tế công cộng Tp. HCM Hệ phổ kế gamma gồm: đầu dò HPGe GEM50 P4-83 loại p với hiệu suất tương đối là 50%, đường kính tinh thể 65,9mm và chiều cao tinh thể là 11,5 mm, có bộ tiền khuếch đại, thiết bị Lynx DSA tích hợp nguồn nuôi cao thế, khối khuếch đại, bộ biến đổi tương tự thành số và khối phân tích đa kênh, đầu dò được làm lạnh bằng Ni-tơ lỏng (chứa trong bình để bảo quản đầu dò), buồng chì che chắn. Hệ phổ kế được kết nối với máy tính thông qua cổng cáp, việc ghi nhận và xử lí phổ được thực hiện bằng chương trình chuyên dụng Meastro. 2.1.2. Mẫu chuẩn và mẫu phân tích Mẫu chuẩn được sửu dụng là mẫu chuẩn RGU-1 (chuẩn 238U) được cung cấp bởi IAEA, có hoạt độ 4940 ± 30 Bq.kg-1. Mẫu chuẩn phải đạt yêu cầu có các đặc điểm giống mẫu phân tích về dạng hình học mẫu, các đồng vị phóng xạ cần quan tâm với mật độ 25 gần đúng với mẫu phân tích. Bên cạnh đó phải được tiến hành đo trong cùng điều kiện như mẫu phân tích. Mẫu phân tích là mẫu đá sau khi được nghiền thành bột mịn thì phần bột mịn sẽ được mang đi sấy khô với đèn hồng ngoại trong 1,5 giờ để đảm bảo không có sai sót do độ ẩm cao. Sau 30 phút khi đã nguội, mẫu sẽ được cho vào hộp đựng và nén cho đến độ cao 2 cm. Tiến hành làm nhẵn bề mặt, cân mẫu. Bảng 2.1: Thông số mẫu chuẩn RGU-1 và các mẫu phân tích Mẫu Khối lượng mẫu (g) Thời gian đo (s) RGU-1 130,14 86400 M1 147,80 86400 M2 160,59 86400 M3 149,78 86400 M4 154,05 86400 M5 165,30 86400 26 Hình 2.2. Mẫu chuẩn RGU-1 (a) và mẫu đá phân tích (b) 2.2. Phương pháp nghiên cứu 2.2.1. Các phương pháp xác định hoạt độ Phương pháp cân bằng là phương pháp xác định hoạt độ bằng phổ gamma thông qua việc xác định hoạt độ của các đồng vị con cháu. Đây là phương pháp được sử dụng phổ biến. Tuy nhiên, phương pháp này đòi hỏi phải nhốt kín mẫu vào hộp kín trong 30 ngày để đạt được sự cân bằng phóng xạ. Bên cạnh đó quá trình xử lí mẫu phải thật công phu sao cho không có sự rò rỉ khí 222Rn ra ngoài cũng như là đối với các mẫu sinh học sẽ bị phân hủy khi để ở thời gian dài. Phương pháp trực tiếp là phương pháp xác định trực tiếp hoạt độ của các động vị trong mẫu bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe. Phương pháp này không đòi hỏi phải nhốt kín mẫu trong thời gian dài mà có thể đo ngay. Tuy nhiên, đối với phương pháp này cần xác định tỉ lệ hoạt độ phóng xạ giữa 235U và 238U (do đỉnh năng lượng 27 186,21 keV của 226Ra còn có sự chồng chập của đỉnh năng lượng 185,72 keV của 235U), đồng thời chứng minh xảy ra sự cân bằng phóng xạ giữa 238U và 226Ra. 2.2.2. Công thức xác định hoạt độ Hoạt độ đồng vị phóng xạ được xác định bởi công thức [9]: abs s N(E) A(E) C (E).I (E).m .t   (2.1) Trong đó: (E): Hiệu suất ghi đỉnh của đầu dò ứng với năng lượng E N(E): là số đếm tại đỉnh năng lượng toàn phần ứng với mức năng lượng E trên phổ gamma đã trừ phông A(E)(Bq.kg-1): là hoạt độ của nguồn phóng xạ tại thời điểm tham khảo Iγ(E)(%): là xác suất phát gamma có năng lượng E của đồng vị phóng xạ. t(s): là thời gian thực hiện phép đo ms(kg): khối lượng mẫu phân tích Cabs : hệ số tự hấp thụ của mẫu. Sai số của hoạt độ tại đỉnh năng lượng (E) được xác định đựa trên công thức [2]: 2 22 2 2 2 s s I mA(E) (E) N(E) t A(E) (E) N(E) I t m                                              (2.2) Ở đây sai số của cân điện tử là 0,001g và đo trong khoảng thời gian rất lớn nên 22 s s mt 0; 0 t m             . Từ đó ta có công thức sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần: 22 2 I(E) N(E) A(E) A(E). (E) N(E) I                            (2.3) 28 Trong đó: (E) : sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần N(E) : sai số diện tích đỉnh năng lượng I : sai số hiệu suất phát Gamma A : sai số hoạt độ Do đỉnh năng lượng 186,21 keV của 226Ra còn có sự chồng chập của đỉnh năng lượng 185,72 keV của 235U nên số đếm của đỉnh 186 keV bao gồm 57,2% của 226Ra (186,2 keV) và 42,8% của 235U (185,7 keV) với sự tồn tại của trạng thái cân bằng. Hoạt độ của động vị 226Ra theo công thức [9,11,12]: 226 absRa s N(E) A 57,2% C (E).I (E).m .t   (2.4) 2.3. Kết luận chương 2 Trong chương 2, khóa luận đã trình bày đối tượng cứu là hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe với mẫu chuẩn là RGU-1 và 5 mẫu phân tích. Bên cạnh đó là các phương pháp được sử dụng trong khóa luận là phương pháp đo cân bằng hoạt độ và phương pháp trực tiếp. 29 CHƯƠNG III KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần Mẫu chuẩn RGU-1 được đặt trên mặt đầu dò và đo phổ gamma trong thời gian 86400s. Hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần trong khoảng năng lượng. Hình 3.1. Phổ gamma của mẫu chuẩn RGU-1 ghi nhận bởi đầu dò HPGe Diện tích đỉnh tại các giá trị năng lượng được xác định bằng chương trình Colegram. Công thức (1.13) được sử dụng để xác định hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu chuẩn RGU-1 trong khoảng năng lượng46,5 keV đến 2447,86 keV. Bảng 3.1. Kết quả xác định hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu RGU-1 30 Đường chuẩn hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần được khớp theo hàm đa thức có dạng:[8]: Đồng vị Năng lượng (keV) Xác suất phát gamma (%) Sai số xác suất phát gamma (%) Diện tích đỉnh Sai số diện tích đỉnh Hiệu suất Sai số hiệu suất 210Pb 46,54 4,252 0,040 5438 73,74 0,0023 1,7586 234Th 63,30 3,750 0,080 36599 191,31 0,0176 2,2788 234Th 92,79 4,330 0,380 96547 31072 0,0401 8,8029 226Ra 186,21 3,555 0,019 207703 455,74 0,1052 0,8382 214Pb 241,90 7,268 0,022 213786 462,37 0,0530 0,7122 214Pb 295,20 18,414 0,036 481197 693,68 0,0470 0,6541 214Pb 351,90 35,600 0,070 824023 907,76 0,0417 0,6478 214Bi 609,30 45,490 0,190 557357 746,56 0,0221 0,7491 214Bi 768,40 4,892 0,016 52364 228,83 0,0193 0,8165 214Bi 934,06 3,100 0,010 29217 170,93 0,0170 0,9028 214Bi 1120,00 14,910 0,030 129202 359,45 0,0156 0,6976 214Bi 1238,00 5,831 0,014 47978 219,04 0,0148 0,7968 214Bi 1280,96 1,435 0,006 11794 108,60 0,0148 1,1796 214Bi 1764,30 15,310 0,050 110484 332,39 0,0130 0,7523 214Bi 2204,10 4,913 0,023 29019 170,35 0,0106 0,9657 214Bi 2447,86 1,548 0,007 8271 90,95 0,0096 1,3350 31 2 3 4 5 6 10 1 10 2 10 3 10 4 10 5 10 6 10log (E) B B log E B log E B log E B log E B log E B log E        Hình 3.2. Đường chuẩn hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu RGU-1 Bảng 3.2. Độ sai biệt hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu chuẩn RGU-1 Đồng vị Năng lượng (keV) Hiệu suất thực nghiệm Hiệu suất khớp hàm Độ sai biệt (%) 210Pb 46,54 0,0023 0,0023 1,90 234Th 63,30 0,0176 0,0165 6,21 234Th 92,79 0,0401 0,0433 7,82 226Ra 186,21 0,0602 0,0577 4,09 214Pb 241,90 0,0530 0,0529 0,10 214Pb 295,20 0,0470 0,0470 0,00 214Pb 351,90 0,0417 0,0410 1,54 214Bi 609,30 0,0221 0,0238 7,94 214Bi 768,40 0,0193 0,0192 0,58 32 214Bi 934,06 0,0170 0,0166 2,12 214Bi 1120,00 0,0156 0,0152 2,75 214Bi 1238,00 0,0148 0,0147 0,94 214Bi 1280,96 0,0148 0,0145 1,74 214Bi 1764,30 0,0130 0,0134 2,82 214Bi 2204,10 0,0106 0,0111 4,65 214Bi 2447,86 0,0096 0,0092 3,86 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu chuẩn RGU-1 với độ sai biệt so với thực nghiệm nhỏ hơn 8%. 3.2. Xác định hoạt độ của các mẫu phân tích Mẫu phân tích được đo trực tiếp ngay sau khi chuẩn bị mẫu với thời gian đo 86400s Hình 3.3. Phổ mẫu phân tích M1 đo trực tiếp bởi đầu dò HPGe GEM50 P4-83 33 Sau thời gian nhốt mẫu là 30 ngày để đạt trạng thái cân bằng phóng xạ của đồng vị 238U và các sản phẩm con cháu (214Pb, 214Bi), mẫu được đo với thời gian là 8640