Luận án Nghiên cứu điều kiện chiếu xạ nơtron cho phân tích kích hoạt và chế tạo đồng vị phóng xạ tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

thì dốc c đườn ẳng õ là ù gc t brị riêng ät Log EE)(epiφ được xác định từ việc chiếu xạ c mium các mo itor c ăng co ởn ha . ùi m n c = ó bọc cad n ó các n lượng äng hư g Er k ùc nhau đối vơ ỗi mo itor sẽ ó: αφφ −= repirrepi EEE )( αα αφ − r epi E I I )( 0 (1.14) ( )( 0 SCHUMANN và ALBERT đã chứng minh rằng 0) IEIE rr =+ αα và như vậy: 01 0 0 )( I I Er αα =− (1.15) Từ đó công thức (1.13) có thể viết: 0 )( I EEepi 0 )(Iepi αφφ = (1.16) Hoặc 0 )( I REE eepi =φ (1.17) Trong đó Re là tốc độ phản ứng đối với nơtron trên nhiệt, và nó được xác định: pA esp e N MA R γεθ ,= (1.18) 23 với wSDC A A p= g bình đo được ở đỉnh năng lượng xác định = Np/tm; Np số logEr, kết quả hệ số óc của đường thẳng là giá trị -α. Trong phương pháp này, độ chính xác sẽ phụ thuộc thích hợp. Các monitor mà SCHUMANN à ALBERT đã lựa chọn là In, Au, Sm, W, Mo, Zn. Các số liệu hạt nhân và các đồng liệu hạt nhân của các monitor α L sp Trong đó: Ap - Hoạt độ trun đếm trong đỉnh xác định với thời gian đo tm. Như vậy trong thực tế, phương pháp này là chiếu xạ một tập hợp các monitor cộng hưởng được lựa chọn thích hợp và sau đó vẽ logRe/I0 theo g vào việc lựa chọn các monitor cộng hưởng v vị sử dụng để xác định α được đưa ra trong bảng 1.2. Bảng 1.2 Các số á dò Dạng mẫu Đồng vị bia Đồng vị tạo thành T1/2 Er chính eV rE (eV) σ0 barn I0 barn Q0 = I0/σ0 In Au Sm W 0,1% dây 0,5% Mo 0,05% 0,5% 0,025m Au 152Sm 186W 6mIn 1 153Sm 187W 46,5h 23,9h 8,05 18,84 8,33 19,5 340 4520 206 38 0,13 2900 500 6,6 14,1 13,8 53,8 115In 197 11 98Au 54,2m 2,7d 1,46 4,9 1,51 5,47 161 98,8 2600 1550 16,1 15,7 Zr lá dò 0,127mm lá dò 98Mo m 96Zr 94Zr 99Mo 66h 12,1 211 97Zr 95Zr 16,9h 64d 467,4 302 2263 5800 0,020 0,052 5,0 0,300 250 5,77 Nếu chúng ta đưa ra giá trị năng lượng cộng hưởng trung bình như RYVES đã đưa ra trong [75] thì biểu thức (1.14) có thể viết theo rE như sau: αα α αφφφ −− == repirepirrepi EI I EEE )( )( )( 0 0 (1.19) Thế biểu thức (1.12) vào biểu thức (1.19) và thay )(0 αφ Iepi bởi Re sẽ có: α α α σσ φ −++− = Cd r e rrepi E EI REE )12( 426,0)(426,0 )( 0 00 (1.20) 24 Biểu thức (1.20) giờ thay thế cho biểu thức (1.17) để tính rrepi EE )(φ . Do phía trái của biểu thức (1.20) là các giá trị thư ûi dùng phương pháp lặp. Tức là, trong gần đúng thứ nhất tính biểu thức (1.20) đối với α = 0 sau đó giá trị α1 thay vào (1.20) để tính tiếp cho gần đúng lần thứ hai, và cứ tiếp tục như thế cho đến giá trị α có giá trị thích ïc nghiệm phụ thuộc vào α nên pha và đường thẳng của đồ thị có hệ số góc là α1 hợp. Giá trị rE u thức sau [31]: có thể được tính từ biể ∑ Γ iiE ,γ σ ∑ Γ = i ir irii r E E E , ,, ln ln γσ i ir , (1.21) Trong đó: hưởng thứ i; i - cộng σ -tiết d lượng r; iện bắt tổng cộng ở đỉnh cực đại của năng E độ rộng bắt bức xạ; Các giá trị γΓ - rE của các đồng vị quan tâm được đưa ra trong bảng 1.2. L. MOENS và các cộng sự đã tính toán cho 96 đồng vị hay được sử dụng trong phân tích kích hoạt dùng comparator đã được trình bày trong báo cáo [48]. b) Phương pháp dùng tỷ số cadmium Phương pháp nguyên thủy do RYVES trình bày dựa trên biểu thức viết trong biến đổi WESTCOTT [25, 26]: 20 2/10 02 10 ]/'),(' IGhFGW rr (1.22) 2/10 01 ]/'),('))( 12 2[( ))( 12 2[( )2/1( σαασ σαασ α α IGhFGW E Eg E Eg rr Cd Cd +−+ +−+=Ω + + øng bên dưới ; G - hệ số tự che chắn đối với nơtron trên nhiệt; F - Hệ số truyền nơtron trên hiệt đối với phin lọc Cd; h Trong đó: W' - hệ số hiệu chỉnh cho phần không tuân theo quy luật 1/v vu ECd r n ( rG,α ) = α)( 0 rE số WESTCOTT [25,26]; )2/1(Ω - tỷ số tốc độ phản ứng nơtron trên nhiệt đối với E ; I' - tích phân cộng hưởng rút gọn; g - hệ monitor 1 và 2; 25 2)2(, MespA 222 ApAN εγθ 111)2 ApA N εγθ= (1.23) 56 198 ải của biểu thức (1.22) là phụ thuộc vào α và dự đoán α từ 1)1(, /1( MespA Ω Phương pháp nguyên thủy, người ta dùng hai đồng viï Mn, Au. Vế ph )2/1(Ω trong chiếu bọc cadmium. là ị khác với các thông số vị nên độ chính xác của việc xác định α phụ thuộc vào độ chính xác của các số liệu hạt nhân được sử dụng ùc (1.22). Đặc biệt là các số liệu σ0 và øng hợp các số liệu này đưa ra trong nhiều tài liệu khác nhau rất lớn [49]. Tuy nhiên, để loại bỏ sai số do số liệu hạt nhân trong phương pháp này chúng ta có thể dùng tỷ số cadmium R Hiển nhiên phương pháp có thể áp dụng cho những đồng v hạt nhân biết chính xác. Tuy nhiên, do chỉ sử dụng hai đồng trong biểu thư γ, vì trong rất nhiều trươ Cd. Biểu thức (1.23) có thể chuyển thành: 02 01 02222 2)2(, 01111 1)1(, )2/1( σ σ φσεγθ φσεγθ thApA esp thApA esp N MA N MA =Ω (1.24 Trong đó φ ) th là thông lượng nơtron nhiệt, và: espsp AAM , =thpAN 0 −φσγεθ (1.25) Asp và Asp,e là hoạt độ riêng trong chiếu không bọc cadmium và có bọc cadmium ùn ịnh õ adm chu tương ư g. Từ đ nghia về tỷ số c ium ùng ta có: espA , sp Cd A R = Từ biểu thức (1.23) chúng ta có th å viết lại (1.26) e thành: 2,0 1,0 1)1 σ 2)1 ( ( )2/1( σ − −= RΩ Cd Cd (1.27) Ke bie (1 ùi b c (1.22 '/σ0 = I ỏ qua các hệ số h chọn các đồng vị tuân theo 1/v đến vùng 1- 2 eV (lúc R át hợp åu thức .27) vơ iểu thứ ), thế I 0/σ0 -0,426 và b iệu chỉnh ; tức là lựa 26 đ 1, W , dùn c lá ỏng ạng dung ịch thì Gr =1 và bỏ qua sự che chắn nơtron trên nhiệt của phin lọc ca F=1, g ta co t ó g= '=0) g cá dò m hoặc d d dmium thì chún ù thể viế : αα α σ −++ −−− CdE rE ICdR )12( 426,0 )2,](426,02) 0 0[(1 )1( Từ biểu thức (1.28), α có thể xác định sau khi đo tỷ số cadmium αα α σ −++ −− =− CdE E CdR )12( )1,](426,01) 0 0[( 2)1 (1.28) đối với hai đồng vị thích hợp mà không cần sử dụng các số liệu hạt nhân tuyệt đối và không cần biết hiệu suất ghi của detector. Biểu thức (1.28) cũng có thể rút ra từ : r I 426,0 ( 1 0σφ 0 ) )( /()1( αφ 2 0 0 1 2 ) )( /( )1( σ α φ φ IR thCd − I R epi th Cd =− Sau khi thay I0(α) bằng biểu thức (1.12) ta sẽ nhận được biểu thức (1.28). áu kh g bọc cadmium đồng t ời 3 đồng vị thích hợp (ký hiệu là 1, 2, 3) mà đối với những đồng vị này có σ(v) ~ 1/v tới vùng 1-2 eV, và tiến hành đo chúng trên detector bán dẫn với hiệu suất ghi đã biết, thì tỷ số φth/φepi viết trong qui ước epi c) Phương pháp chiếu 3 monitor trần (tức không bọc cadmium) Khi chie ôn h HOGDAHL sẽ là: 022221 0111121, 20 0 2, 1, 10 0 022221 011112 )()( σεγθ σ α σ α σεγθ σεγθ φ φ psp sp sp p p epi th MA I A AI M M − ⎥⎦ ⎤⎢⎣ ⎡−⎥⎦ ⎤⎢⎣ ⎡ = (1.29) 2, σεγθ psp MA Nếu chúng ta đưa vào biểu thức: )2(,0 )1(,001112 AukM =σγθ (1.30 02221 AukM σγθ ) Trong đó: AuAuAu Au M σγθ AuMk θγσ 0= ,0 Khi đó biểu thúc (1.29) sẽ trở thành đơn giản như sau: (1.31) 27 2)2(,02, pAusp kA 1)1(,01, 20 0 2, 1, 10 0 2 1 )2(,0 )1(,0 )()( pAusp sp sp p p Au Au epi th kA I A AI k k ε σ α σ α ε ε φ φ − ⎥⎦ ⎤⎢⎣ ⎡−⎥⎦ ⎤⎢⎣ ⎡ = (1.32) ε Các hệ số k0,Au được trình bày rất rõ trong các công trình [20,32,34,50], cho độ chính xác rất cao, vì nó là hệ số tổng hợp các hằng số hạt nhân. Hiện nay hệ số k0,Au đ ùc đ ác k đư o sự không chính xác về các số liệu hạt nhân [ bảng 1.3 đ và sai số c nó đối ị ha å xá g các kênh chiếu xạ của lò. ồng ã được xa ịnh với độ chính x hoảng 1%, bỏ qua 32]. Trong ợc sai số hệ thống d ưa ra hệ số k0,Au ủa với một số đồng v y được sử dụng đe c định hệ số α tron Bảng 1.3 Hệ số k0,Au của một số đồng vị dùng xác định α Đ vị I0/σ0 (α=0) r E (eV) Đồng vị tạo thành T1/2 Năng lượng dùng để xác định k0,Au k0,Au thực nghiệm và sai số tương đối %[32] 115In 197Au 152Sm 16,1 15,7 14,1 1,51 5,47 8,33 186W 96Zr 13,8 19,5 153Sm 187W Tc 46,5 h 23,9 h 6,02 h 103,2 497,5 140,5 2,27 10-1 (0,9) 2,95 10-2 (1,0) 4,22 10-5 (0,3) 6,14 10-4 (1,1) 116mIn 198Au 54,2 m 2,7 d 416,9 1097,2 1293,5 411,8 8,06 10-1(1,8) 1,71 (1,5) 2,5 (1,8) 1 98Mo 53,8 211 99Mo 99m 66,02 h 685,7 181,1 3,64 10-2 (0,7) 97Zr 97mNb 95Zr 16,9 h 54 s 63,98 d 743,3 724,2 756,7 1,20 10 94Zr 250 5,77 340 4520 -5 (1,3) 9,05 10-5 (0,8) 1,12 10-4 (1,3) Biểu thức (1.32) cũng tương tự viết cho đồng vị 1 và 3, bằng cách thay 2 bởi 3 trong biểu thức (1.32). Chú ý, tỷ số φ /φ là một hằng số đặc trưng cho thông lượng nơtron nhiệt và trên nhiệt tại vị trí chiếu mẫu, nên chúng ta có b th epi iểu thức: 28 2 1 )2(,0 )1(,0 2,sp kA −1, 20 0 2, 1, 10 0 2 1 )2(,0 )1(,0 )()( p p Au Ausp sp sp p p Au Au kA I A AI k k ε ε σ α σ α ε ε ⎥⎦ ⎤⎢⎣ ⎡−⎥⎦ ⎤⎢⎣ ⎡ = = 3)3(,03, pAusp kA ε 1)1(,01, pAusp kA ε− 303,10 0 3 1 )3(,0 ) )( spp p Au A I k σσ α ε ε ⎦⎣ −⎥⎦ ⎤⎢⎣ ⎡ (1.33) ùng ta sẽ có phương trình: 01,1(,0 )(spAu IAk α ⎥⎤⎢⎡ Thế I0(α)/σ0 từ biểu thức (1.12) vào (1.33) chu 0)(')1((( 0 =⎥⎦ ⎤⎢⎣ ⎡++⎥⎦ ⎤−⎥⎦ ⎤⎢− σ αIba (1.34) )(')1)(') 3020 0 10 0 ⎢⎣ ⎡+ ⎣ ⎡ σ α σ α IaIb Trong đó: αα −=⎥⎦ ⎤⎡ )(' 00 II (1.35) σσ −⎢⎣ ))(426.0( 00 rii E và 1. 1 1 2 )1(,0 )2(,0 2, 1, − = p p Au Au sp sp k k A A a ε ε 1 1 1)1(,03, −− = pAusp k k A A b ε ε (1.36) Như vậy, trong phương pháp này cần thiết phải chiếu 3 đồng vị thích hợp, không cần bọc cadmium (thông thường hay sử dụng nhất là 3)3(,01, pAusp 197Au, 94Zr, 96Zr), nhưng cần phải biết các hệ số k0Au và hiệu suất ghi của detector. Khi đó, hệ số α có thể được tính như sau: - Tính các hệ số a,b theo biểu thức (1.36) - Giải phương trình (1.34) bằng phương pháp lặp trên máy tính với 0 0 σ I và riE lấy từ các bảng số liệu hạt nhân. Nhìn chung, trong thực nghiệm ba phươ ày hay được sử dụng. Tuy chính xác khi xác định hệ số α là khác nhau. Trong [32] cũng đã tiến hành ng pháp n nhiên, cả ba phương pháp đều phải dùng phương pháp lặp chạy trên máy tính và độ kiểm tra chí hi xa n số α trong hai kênh chiếu xạ 11 và 15 của lò THETIS độ nh xác k ùc đị h hệ 29 cho thấy: phương pháp dùng tỷ số cadmium cho kết quả tốt hơn. Bảng 1.4 đưa ra kết quả giá trị α được xác định bằng 3 phương pháp cùng với sai số của nó. Bảng 1.4 Giá trị α trong kênh 11 và 15 của lò THETIS α ± s (%) Kênh chiếu xạ Phương pháp tỷ số cadmium Phương pháp bọc cadmium Phương pháp chiếu 3 đồng vị trần 11 15 0,027 ± 0,004 (16) 0,084 ± 0,006 (7) 0,032 ± 0,014 (44) 0,084 ± 0,010 (12) 0,042 ± 0,014 (33) 0,089 ± 0,017 (19) Cả ba phương pháp cho giá trị α là phù hợp với nhau. Tuy nhiên, các tác giả trong nhóm thực nghiệm này cũng thấy rằng phương pháp chiếu 3 đồng vị trần cho giá trị α lớn hơn. rất tích kích hoạt dùng các trưng thông lượng nơtron Trong mục này chúng tôi muốn trình bày ảnh hưởng của các thông số đặc trưng or và k0. ặc biệt, đối với phương pháp phân tích kích hoạt dùng hệ số k0, một phương pháp Như vậy, từ việc xác định thông lượng nơtron (thông lượng nơtron nhanh, nơtron nhiệt, nơtron trên nhiệt) và hệ số α, chúng ta sẽ xác định được một số đặc trưng khác như tỷ số nơtron nhiệt/nơtron trên nhiệt (f), nơtron nhiệt/nơtron nhanh, tỷ số cadmium cho các đồng vị (R ) hay nhiệt độ nơtron (T). Đó là những đặc trưngCd quan trọng trong phân tích kích hoạt, đặc biệt trong phân phương pháp comparator. 1.3 Các nghiên cứu về ảnh hưởng của các thông số đặc trong các kênh chiếu xạ lên kết quả phân tích kích hoạt thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt dùng kỹ thuật comparat Đ hiện đại, ngày nay được áp dụng rất nhiều trong các trung tâm hạt nhân có lò phản ứng nghiên cứu. Phương pháp này cho phép phân tích mẫu tự động và có độ tin cậy cao. Một số kết quả nghiên cứu cũng có thể áp dụng cho phương pháp phân tích tuyệt đối và phương pháp tương đối dùng mẫu chuẩn đa thành phần. 30 1.3.1 Hệ số k0 Hệ số k0 được định nghĩa là: ** 0 * 0 * 0 0 ... ... γσθ γσθ M Mk = (1.37) ng biểu thức là nguy Hệ số thực nghiệm k0,Au đối với Au làm comparator, được xác định như sau: Ký hiệu (*) tro ên tố làm comparator ( ) ppspAu Qf Qf A A k ε ε α α * 0 * 0 *,0 )( )( + += sp (1.38) với: SDCw tN / A mpsp = Trong đó f, α, cần phải xác định; pε là hiệu suất ghi của detector ở năng lượng cần phân tích; 000 /)()( σαα IQ = Trong [21, 47] hệ số k0 ều lần thực nghiệm trên lò WWR-M (Budapest) và THETIS (Gent). Nhằm giảm ảnh hưởng của f và α vào kết quả xác định k được lấy trung bình trong nhi nhỏ hơn 2% (trung bình cỡ 1%). Vào năm 1980 [21] và 1984 [47] các tác giả củ 0, các tác giả đã tiến hành xác định k0 trong mỗi lò với ít nhất trong hai kênh chiếu xạ có hệ số f, α khác nhau, và 3-5 mẫu trong một kênh chiếu xạ. Với những thực nghiệm này, chúng ta sẽ giảm được sai số hệ thống và k0 được xác định với sai số a những công trình này đã đưa ra bảng k0 cho 35 và 72 đồng vị. Từ đó các xác định thực nghiệm hệ số k0 được tiếp tục và các giá trị cũ được xác định lại chính xác hơn. Đối với một số đồng vị, việc tiến hành xác định được đưa ra trong các kênh chiếu xạ có độ nhiệt hóa tốt (f=320, α=0.17) của lò DR-3 (Riso, Đanmạch). Năm 1987, một nhóm nghiên cứu của Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đàlạt đã tiến hành xác định hệ số k0 cho một số đồng vị trong cột nhiệt của lò phản ứng hạt nhân Đàlạt [60]. Ưu điểm của việc xác định k0 trong cột nhiệt là: Có hệ số nhiệt hoá rất cao f=670, α 0≈ nên từ biểu thức (1.38) phần )( )( 0 * 0 α α Qf Qf + + có thể xem là =1 đối với những đồng vị có Q0 không lớn. Như vậy, hệ thức xác định k0 viết lại thành: 31 ( ) ppsp sp Au A A k ε ε * *,0 = Như vậy, độ chính xác của k0 chỉ còn phụ thuộc vào độ chính xác của đường trưng của các kênh c α dụng tốt cho những đồng vị có Q0 0 qua n cong hiệu suất và của việc xác định hoạt độ riêng mà không còn phụ thuộc vào đặc hiếu xạ (f, ). Tuy n iên, theo chúng tôi, phương pháp này áp h )(0 )(*0 α α Q không lớn . Vì nếu Q ù lớ thì tỷ số f Q + + sẽ không thể coi là bằng 1 và lúc đó sẽ có sai số đáng kể. ột phương ùp khác c å du định là ph áp trừ cadmium; tức là phương pháp dựa trên h ọc hông Phư áp này t áp dụng ới đ ị ch p ộng h được xác định: f M pha ó the øng để xác k0 ương ph việc c iếu b và k bọc cadmium. ơng ph hường đối v ồng v có tí hân c ưởng tương đối lớn. Trong trường hợp này k0 [ ] ppCdCdspsp CdCdspspAu FAAk ε*,0 /)(−= (1.39) Trong đó F FAA ε */)(− 0 0 á liệu θ, σ0 lấy từ [69,70] và γ lấy từ [38], thì có sự rất khác nhau giữa tí ố thông lượng nơtron trên nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, tức là phổ nơtron trên nhiệt bị lệch khỏi phổ lý tưởng. Cd là hệ số chuyển cadmium đối với nơtron trên nhiệt [76]. Trong báo cáo [34] đã đưa ra bảng hệ số k cho 94 đồng vị. Báo cáo chỉ ra rằng, giá trị k từ biểu thức (1.38) với các so nh toán và thực nghiệm. Báo cáo đã thống kê rằng hệ số k0 từ tính toán sẽ: - Thấp hơn 5% đối với 37% các đồng vị nghiên cứu; - Giữa 5% và 10% đối với 16% các đồng vị nghiên cứu; - Giữa 20 và 50% đối với 20% các đồng vị nghiên cứu; - Lớn hơn 50% đối với 5% các đồng vị nghiên cứu; Điều này cho thấy về độ chính xác khi sử dụng phương pháp phân tích tuyệt đối mà không kiểm tra số liệu hạt nhân 1.3.2 Phân bố thông lượng nơtron trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E Một trong những vấn đề liên quan chính trong phân tích kích hoạt dùng hệ số k0 và các phương pháp comprator khác là sự phân b 32 Điều na ên cứu nha cả các nghiên cứu điều chấp nhận phương pháp của Ryves và các cộng sự [74, 75] là xem sự phân b ûa thông lượn n trên nhiệt tuân luật φepi ~ 1/E1+α, với α độc lập với E. Từ quan thông số mới là năng lượng cộng hưởng t ình, mà t α và được xác địn øy sẽ ảnh hưởng đến phần kích hoạt nơtron trên nhiệt. Có rất nhiều nghi èm hiệu chỉnh ảnh hưởng này với độ chính xác chấp nhận được. Tuy nhiên, tất ố cu g nơtro theo qui niệm này người ta đưa ra một rung b rong gần đúng bậc nhất nó không phụ thuộc vào h bởi: iri , i i i w w 1 ∑∑ n vị eV) (1.40) Với wi = (gΓγ )i/E2r,i , g là trọng số thống kê. Dựa gần đúng này, giá trị tích phân cộng hưởng bây giờ có thể xác định như sau: rln Eln (đơE = .Γn/Γ trên sự ])55,0)(12α +/[(426,0)0( ) (0 αααα −+=⎟⎟⎠ ⎞ rQQ (1.41) Như va quan nie khỏi qui luật 1/E, một thông số nữa (ngoài thông số /()426,0− E 0σ⎜⎝ (0) = ⎜⎛ I äy, với äm phổ lệch α) cần phải biết là: hằng số hạt nhân rE . Giá trị rE có thể tính từ biểu thức (1.40) với các số liệu về các thông số cộng hưởng. Trong các báo cáo của Ryves [74,75] chỉ đưa ra các giá trị rE cho một vài đồng vị, Moens và các cộng sự trong [48] đã tính toán cho một số phản ứng (n,γ) dựa trên các thông số cộng hưởng của tài liệu BNL-325 xuất bản 1973 [73]. Ở trong hội nghị MTAA-7/1986 Jovanovic và các cộng sự [71] đã tính toán cho 127 phản ứng (n,γ) dựa vào các giá trị cộng hưởng chính xác hơn trong [69,70] và trong báo cáo này cũng bàn luận về độ chính xác của kết quả tính toán. Chúng ta cũng xem xét độ chính xác của quan niệm 1/E1+α và rE . Mặc dù có một số nghiên cứu về mặt lý thuyết [43, 44, 72], nhưng cũng cần xem xét nó từ quan điểm thực tế. Dựa trên phương pháp tỷ số cadmium [30], F. De Corte và các cộng sự đã ngh I giá trị Q0(α) trong các phản ứng (n,γ) của Zr khi có và không hiệu chỉnh hệ số α cho iên cứu xác định hệ số lệch phổ 1/E trong 5 vị trí chiếu xạ của 3 lò phản ứng với độ nhiệt hóa tương đối khác nhau: trong kênh M LA của lò WWR-M. kênh 14, 7 và16 của lò THETIS và R4V4 của lò DR-3. Từ thực nghiệm xác định hệ số α, các 33 5 kênh chiếu xạ của 3 lò này được đưa ra ở bảng 1.5. Trong đó, rE là 338 eV đối với 96Zr(n,γ) và 6260 eV đối với 94Zr(n,γ). Từ bảng 1.5 thể hiện rất rõ tính đúng đắn của sự cha rị Q0 xác định trong 5 kênh chiếu xạ trong 3 lò phản ứng được xác định từ phương pháp tỷ số cadmium, "Q0" là giá trị không hiệu chỉnh α 94Zr(n,γ) 95Zr 96Zr(n,γ) 97Zr áp nhận gần đúng 1/E1+α của phổ notron trên nhiệt. Từ bảng 1.5 cũng cho thấy rõ sự ảnh hưởng của α lên giá trị Q0 và từ đó sẽ ảnh hưởng lên độ chính xác của kết quả phân tích, nếu như không hiệu chỉnh nó. Bảng 1.5. Giá t Lò phản ứn Kênh chiếu xạ g "Q0" Q0 "Q0" Q0 WWR-M THETIS Mila 14 7 16 5,53 4,32 3,23 3,16 5,34 DR-3 R4V4 1,88 ± 0,64 5,15 ± 0,27 5,02 ± 0,16 5,10 ± 0,23 4,97 0,22 185 127 251 224 182 245 ± 24 251 ± 10 243 ± 6 254 ± 8 251 ±± 7 1.3.3 Các đồng vị có hệ số gWESTCOTT ≠ 1 Do phương pháp k0 được viết trong qui ước Hogdahl, nên đối với một số đồng ùc phản ứng (n,γ) không tuân theo qui luật σ(v tới vùng 1-2 eV sẽ không ác, ệ số c 1 ä so stcott ơn nư số na ïi phụ thuộc ệt ơtron N ung giá t u kh ụng làm ato i g a á gh ng ố kênh chiếu xạ của một số lò khác nhau HE R-3 các ät đo - 10 Với g ä A tr oản 8 đ 00 g ố ko-Au này được sử dụng trong thực tế phân tích ở nhiệt độ nơtron nằm trong khoảng 20 - 100 o vượt quá 0,15% đúng cho các ường hợp 109Ag(n,γ)110mAg, 133Cs (n,γ)134Cs, 138Ba(n,γ)139Ba, 181Ta(n,γ)182Ta, vị có ca chính x ) ~ 1/v vì h g khá (g là he á We ). H õa, hệ øy la vào nhi độ n . hìn ch , các rị k -A0 i sử d Au compar r lấy g á trị trun bình củ một so lần thực n iệm tro một s (lò WWR-M, T TIS, D ) với nhie ä từ 20 0oC. khoản nhiệt đo này, trong [29] đã xác định hệ số g u nằm ong kh g 1,003 ến 1, 68; tron vùng nhiệt độ này, sự thay đổi của g là 0,3% sẽ đưa vào sai số của ko-Au. Như vậy, giá trị ko-Au lấy trung bình sẽ là hệ số tương ứng gần với nhiệt độ trung bình 60 oC, tức hệ số gAu=1,0053. Nếu hệ s C thì sai số mang vào kết quả phân tích sẽ không và thực tế có thể bỏ qua trong phân tích. Điều này cũng tr 34 186W(n,γ)187W, 185Re(n,γ)186Re, 232Th(n,γ)2 U. Hệ số g của một số ù 1 được ra trong bảng 1.6 Bảng 1.6 Giá trị g của một số đồng vị dùng trong phương pháp k0, ( ) = Westc ], (b)= Gr à cộng sự[29], (c)= ENDF/B-V[22], (d)= Moens[51], Hệ số g 33Th and 238U(n,γ)239 đồng vị co giá trị khác đưa . a ott[25 yntakis v Đồng vị oC đo 20 oC 100 Những đồng vị có sai số 1-2% 104Rh 116In 154Eu 165Dy 176Lu 1 a) (b) (b) (c) (c) (c) (b) (b) 1,041 (a) 0321 (b) ,0074 (b) - - - 1,0425 1,0400 88mRe 192Ir 194Ir 1,023 ( 1,0175 1,0290 0,9876 0,9766 0,9819 1,0326 1,0218 1, 1 N àng vị có saihững đo số lớn 152mEu 152Eu 177Lu 0,8936 (b) (b) (b) 8183 (b) 2421 (b) 0,9022 1,6914 0, 0,8336 (b) 2, Trong một vài trường hợp, ví dụ như phản ứng Rh(n,γ)104Rh với hệ số g thay đổi va áp. Đó là điều bị hạn chế trong phân tích các guyên tố đất hiếm. 103 øi phần trăm so với đơn vị và sẽ đưa vào sai số trong phân tích cỡ 1-2%, tuy nhiên vẫn chấp nhận được. Trong thực tế phân tích có hai trường hợp mà hệ số g thay đổi tương đối lớn khi thay đổi nhiệt độ nơtron. Điều này sẽ đưa vào sai số tương đối lớn vào kết quả phân tích là: phản ứng 151Eu(n,γ)152Eu và đặc biệt là 176Lu(n,γ)177Lu. Về nguyên tắc để xác định Eu và Lu chúng ta có thể sử dụng các phản ứng 153Eu(n,γ)154Eu và 175Lu(n,γ)176mLu mà đối với chúng các hệ số ko là rất khả dĩ. Tuy nhiên, trong phân tích chẳng hạn trong phân tích không phá mẫu các mẫu địa chất dùng đồng vị 154Eu và 176mLu sẽ cho độ chính xác thấp vì 154Eu có thời gian bán hủy ngắn và 176mLu có năng lượng gamma tha n 35 Nhiệt độ nơtron, trong thực nghiệm, được xác định bằng phương pháp chiếu xạ monitor Lu theo phản ứng 176Lu(n,γ)177Lu (σ0 = 2090 ± 70 barn [68]; I0 = 1087± 40 barn [40] và sử dụng năng lượng Eγ =208 keV với γ =(11.0 ± 0.4)% [48]) sẽ cho độ chính xác chấp nhận được. Nhiệt độ nơtron trong một số kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt đã được đưa ra trong [61]. Cuối cùng, nếu chúng ta coi rằng hệ số ko là khả dĩ đối với 152mEu và 152Eu (tức hợp có thể chấp hư vậy, co ác định .3.4 Các phản ứng cản trở dạn ùng. hoạt và Tạo bởi từ: ở nhiệt độ 60 oC và g= 0,8532 trung bình từ bảng 1.6) thì sai số cực đại trong hàm lượng tính Eu sẽ không vượt quá 4,5%, mà trong rất nhiều trường nhận được. N ù thể dùng 152mEu và 152Eu trong phương pháp ko để x hàm lượng Eu. 1 Một vấn đề luôn luôn tồn tại trong phân tích kích hoạt là các phản ứng nhiễu g (n,n') và (n,2n), sẽ gây sai số nếu không hiệu chỉnh chúng. Một số trường hợp ảnh hưởng rõ nét nhất được