Luận án Nghiên cứu phân bố khí Ozone trong khí quyển tầng thấp với độ phân giải cao trên cơ sở phát triển và ứng dụng phương pháp Lidar hấp thụ ví sai - Phạm Minh Tiến

lựa chọn cho hệ LIDAR hấp thụ vi sai phải nằm sâu hơn trong miền tử ngoại (băng Hartley), giữa khoảng 266 nm và 320 nm.  38  Hình 1.22. Tiết diện hấp thụ tử ngoại của SO2 và ozone [3] Trong miền phổ này có khí nhiễu là SO2. Hình 1.22 cho thấy tiết diện hấp thụ của SO2 khá lớn trong miền phổ từ 277 nm đến 300 nm. Do đó, SO2 có thể gây sai số, nhất là khi có ô nhiễm khói bụi gây ra nồng độ SO2 cao. 13 cặp bước sóng, với  giữa 0,9 và 8,7 nm đã được lựa chọn để tiết diện hấp thụ vi sai của SO2 bằng không với sai số dưới 3% cho mỗi cặp [3]. Nếu chúng ta có thể sử dụng 1 trong các cặp bước sóng này (Bảng 1.3), phép đo ozone bằng kỹ thuật LIDAR hấp thụ vi sai sẽ tránh được sự hiện diện của SO2 trong số hạng hiệu chỉnh ở biểu thức (1.29). Bảng 1.3 liệt kê các cặp bước sóng theo thứ tự giảm dần của tiết diện hấp thụ vi sai. Chúng ta cũng nhận thấy các số hạng hiệu chỉnh D, E và F trong biểu thức (1.26) đều có chứa 1/, do đó cặp bước sóng nên được lựa chọn sao cho tỷ số giá trị / là lớn nhất có thể. Sự lớn một cách tương đối của giá trị / sẽ làm giảm suy hao gây bởi son khí cần phải hiệu chỉnh [3]. Như vậy, để lựa chọn cặp bước sóng tối ưu cho hệ LIDAR hấp thụ vi sai đo ozone, chúng ta cần cân nhắc và xem xét: 1. Tiết diện hấp thụ ở bước sóng on để đáp ứng độ cao quan trắc mong muốn 2. Lựa chọn on và off sao cho  đủ lớn để không ảnh hưởng đến độ phân giải không gian (biểu thức 1.25) 3. / nên được lựa chọn lớn nhất có thể 4. Lựa chọn on và off sao cho giảm thiểu ảnh hưởng bởi các khí nhiễu.  39  Bảng 1.3. Các cặp bước sóng thường dùng cho đo đạc LIDAR hấp thụ vi sai loại bỏ ảnh hưởng của SO2 [3] Cặp bước sóng Tiết diện hấp thụ ozone Cặp on (nm) off (nm) on-off (nm) (on) 10-23 m2 (on)-(off) 10-23 m2 A 280,9 289,6 8,7 35,4 20,8 B 277,6 284,1 6,5 46,4 20,6 C 280,9 288,3 7,4 35,4 18,3 D 277,6 282,7 5,1 46,4 16,7 E 278,6 282,9 4,3 42,3 12,6 F 284,1 289,6 5,5 25,8 11,2 G 277,6 280,9 3,3 46,4 11,0 H 282,9 286,4 3,5 29,7 8,9 I 286,4 289,6 3,2 20,8 6,2 J 280,9 282,7 1,8 35,4 5,7 K 282,7 284,1 1,4 29,7 3.9 L 286,4 288,3 1,9 20,8 3,7 M 278,6 279,5 0,9 42,3 2,1 1.3.5 Đo phân bố ozone dùng kỹ thuật LIDAR hấp thụ vi sai trong khí quyển tầng thấp Đối với lớp khí quyển tầng cao (tầng bình lưu), hầu hết các nhóm nghiên cứu, trạm quan trắc sử dụng nguồn laser excimer XeCl, phát trực tiếp bước sóng on trong vùng UV ở 308 nm với công suất rất mạnh 100W [40]. Đối với bước sóng off, một số kỹ thuật được sử dụng như hệ phát ở bước sóng 353 nm tương ứng với bức xạ Stokes của hiệu ứng Raman kích thích trong ống chứa đầy khí hydro [41,42,43], bước sóng 355 nm là họa ba bậc ba của laser Nd:YAG [41,44,45], hay dùng bước sóng 351 nm được phát bởi laser XeF [46,47]. Các hệ DIAL UV này có thể dùng quan trắc ozone đến độ cao 20 – 30 km vào ban đêm. Không giống như đối với lớp khí quyển tầng cao, việc khảo sát phân bố ozone trong lớp khí quyển tầng thấp hay tầng đối lưu được nghiên cứu triển khai với các  40  cặp bước sóng trong khoảng từ 266 nm tới 320 nm. Các hệ LIDAR hấp thụ vi sai sử dụng các bức xạ phát từ họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG ở 266 nm; bức xạ laser là các vạch Stokes 289 nm, 299 nm, 316 nm từ các ống Raman chứa các khí hơi áp suất thấp H2, D2, He [48,49] hay 276.2 nm, 287.2 nm, 299.1 nm từ CO2 [50,51] được bơm bởi bước sóng họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG ở 266 nm; cặp bước sóng 277 và 313 nm là dịch chuyển Raman kích thích (Stimulated Raman Shifting – SRS) của bức xạ 248 nm phát bởi laser excimer krypton-fluoride trong hydro [52]; hay các cặp bước sóng được phát bởi các hệ laser màu [39,53,54]. Hình 1.23 trình bày sơ đồ khối một hệ DIAL được lắp đặt tại Viện nghiên cứu và phát triển Quang điện tử ở Bucharest (Rumani) [48]. Hệ sử dụng các họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG và các ống Raman H2, D2 để phát các bức xạ laser ở bốn bước sóng 266, 289, 299 và 316 nm. Do tiết diện hấp thụ khác nhau ở mỗi bước sóng, các cặp bước sóng on – off đã được sử dụng cho đo đạc ozone ở những độ cao khác nhau. Đối với lớp thấp của tầng đối lưu (1-3 km), cặp bước sóng 266 và 289 nm đã được sử dụng, lớp giữa tầng đối lưu (3-6 km) là cặp 289 và 299 nm và cho những độ cao cao hơn (lên tới 12 km), hệ dùng cặp bước sóng 299 và 316 nm. Hệ LIDAR hấp thụ vi sai đa cặp bước sóng này cho phép kết hợp tính toán loại trừ ảnh hưởng của son khí trong phương trình LIDAR. Hệ có khả năng đo đạc phân bố ozone đến độ cao 12 km vào ban đêm và 8 km vào ban ngày. Hình 1.23. Hệ DIAL đo phân bố ozone tại Bucharest – Rumani [50] Với ưu điểm là có thể điều chỉnh liên tục bước sóng, các laser màu cũng rất được chú ý trong thiết kế chế tạo làm nguồn phát cho các hệ DIAL đo phân bố ozone khí quyển. Người ta có thể dùng bức xạ được nhân tần của các laser màu làm bước sóng off hoặc cả bước sóng on và off trong hệ LIDAR ozone. Hình 1.24 giới thiệu  41  một hệ DIAL do Trung tâm Nghiên cứu Quan trắc Môi trường tiên tiến của Viện Khoa học và Công nghệ Gwangju (Hàn Quốc) thiết kế chế tạo [53]. Hệ có bước sóng on là họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG 266 nm, bước sóng off ở 299.5 nm là bức xạ nhân tần của một laser màu (Hình 1.25). Hình 1.24. Hệ DIAL đo ozone tại Viện KH và CN Gwangju (Hàn Quốc) [53] Hình 1.25. Tiết diện hấp thụ của ozone trong vùng phổ UV. Bước sóng on và bước sóng off được xác định ở 266 nm và 299,5 nm [53] Hệ DIAL tại Gwangju (Hàn Quốc) có thể đo đạc phân bố nồng độ ozone tới độ cao 2 km với độ phân giải không gian 50 m và phân giải thời gian 2 phút. Nguồn  42  sai số quan trọng nhất trong hệ đo DIAL này là nhiễu cảm ứng tín hiệu (Signal- Induced-Noise, SIN) do PMT bị chiếu rọi mạnh ở trường gần. Để ngăn chặn bức xạ mạnh ở những khoảng cách ngắn, người ta có thể dùng cả phần cứng (mạch cổng điện tử) và phần mềm (hiệu chỉnh đường nền của một tín hiệu LIDAR). Một sai số khác cũng không thể bỏ qua là do nồng độ son khí và độ dốc của đường phân bố son khí cao trong lớp khí quyển thấp trong tầng đối lưu. Sai số này cần được bù trừ bằng cách đưa thêm vào phương trình LIDAR các số hạng hiệu chỉnh [53]. Hình 1.26 trình bày một hệ DIAL với hai bước sóng phát on và off dùng laser màu ở 285 nm và 291 nm [39]. Hai bước sóng này là kết quả lựa chọn giữa bốn sự xem xét: 1) tối ưu khoảng độ cao xác định phân bố ozone; 2) giảm ảnh hưởng ánh sáng nền khi hoạt động ban ngày; 3) giảm ảnh hưởng xen vào của son khí; 4) phạm vi điều chỉnh được bước sóng phát của các laser màu . Sự lựa chọn bước sóng này là sự lựa chọn linh động và tối ưu cho sự phân bố ozone tại địa phương, sự hấp thụ do các thành phần khác, độ cao khảo sát phân bố, cấu hình đặc trưng của hệ, bao gồm cả công suất phát, kích thước gương telescope và đặc trưng của ống nhân quang điện (PMT) [55]. Mặc dù ở những bước sóng ngắn hơn cho độ nhạy phép đo cao hơn từ tiết diện hấp thụ vi sai ozone lớn nhưng chúng lại làm giới hạn khoảng đo theo độ cao do giảm mạnh bởi hấp thụ ozone và sự suy hao do tán xạ (phân tử) Rayleigh, dẫn đến kéo dài thời gian thu ghi tín hiệu. Thêm vào đó, bước sóng ngắn đòi hỏi đặc trưng động học của hệ đầu dò rộng hơn và đòi hỏi thêm kênh đo. Với công suất phát được thiết kế 4 mJ/xung ở bước sóng on 285 nm cho phép đo phân bố ozone tới độ cao 9 km khi trời trong và 7 km khi có son khí với độ phân giải không gian 750 m, độ phân giải thời gian 10 phút. Do có bức xạ nền mặt trời khi đo ban ngày, bước sóng 291 nm được lựa chọn làm bước sóng off. Các bước sóng dài hơn sẽ làm tăng nhiễu nền bức xạ Mặt trời và giảm tỷ số tín hiệu trên nhiễu một cách đáng kể.  43  (a) (b) Hình 1.26. Sơ đồ khối bộ phát (a) và bộ thu (b) của hệ DIAL dùng laser màu phát ở hai bước sóng λon=285 nm và λoff=291 nm [39] Sai số gây bởi sự có mặt của son khí trong lớp khí quyển bao sát hành tinh và lớp khí quyển tầng thấp không đơn giản là một hàm của sự phân tách hai bước sóng on và off, giảm sự phân tách tán xạ ngược vi sai ở hai bước sóng cũng sẽ làm giảm tiết diện hấp thụ vi sai ozone. Sai số này rất nhạy với thành phần, kích thước và phân bố theo phương thẳng đứng của son khí tại nơi quan trắc. Dẫu sao thì ảnh hưởng của  44  son khí trong đo đạc cũng sẽ thấp hơn khi bước sóng on nằm trên triền dốc nhất của đồ thị tiết diện hấp thụ của ozone. Do vậy, các tác giả thiết kế hệ đã lựa chọn cặp bước sóng 285-291 nm là cặp bước sóng tối ưu cân bằng giữa độ cao tối đa có thể đo, tác động của tán xạ ngược bởi son khí và ảnh hưởng gây bởi nền bức xạ Mặt trời. Bộ thu của hệ DIAL hoạt động với hai telescope riêng rẽ. Telescope Newtonian đường kính 40 cm dùng để đo ozone từ 3 đến 8 km và có thể đạt đến 12 km tùy thời tiết. Telescope có đường kính 10 cm dùng đo trong khoảng 1 đến 5 km. Các hệ LIDAR hấp thụ vi sai được trình bày ở trên, đo ghi các bức xạ tán xạ ngược đàn hồi của hai bức xạ on và off từ các thành phần của khí quyển, gọi là các hệ LIDAR hấp thụ vi sai tán xạ đàn hồi. Các hệ DIAL này cho phép đo đạc phân bố ozone đến các khoảng độ cao khác nhau trong tầng đối lưu với độ phân giải từ vài chục tới vài trăm mét, tùy theo cặp bước sóng được sử dụng, cường độ bức xạ laser phát và điều kiện thời tiết. Một số các vấn đề gặp phải đối với hệ LIDAR hấp thụ vi sai tán xạ đàn hồi là nếu dùng cặp bước sóng có một bức xạ mạnh, như bức xạ ở 266 nm của họa ba bậc bốn laser Nd:YAG, để tăng độ cao đo đạc thì sẽ làm tăng nhiễu cảm ứng tín hiệu gây sai số lớn; nếu dùng bức xạ phát nằm sâu trong miền tử ngoại, như bức xạ ở 266 nm có tiết diện hấp thụ cao của ozone, thì tuy độ nhạy phát hiện tăng nhưng lại làm hạn chế độ cao đo đạc; nếu lựa chọn khoảng cách vi sai giữa hai bước sóng on và off lớn để có độ phân giải không gian tốt hơn thì kết quả đo cần phải được hiệu chỉnh bằng số liệu son khí được đo từ các phương pháp khác hoặc phải sử dụng hệ LIDAR hấp thụ vi sai có nhiều cặp bước sóng. Ngoài ra, kỹ thuật LIDAR hấp thụ vi sai Raman cũng đã được phát triển để đo phân bố ozone trong khí quyển. Trong các hệ LIDAR hấp thụ vi sai thông thường, hai tín hiệu LIDAR ở hai bước sóng on và off là hai tín hiệu đàn hồi được tán xạ ngược bởi các phân tử và các hạt trong khí quyển. Còn trong các hệ LIDAR hấp thụ vi sai Raman, chỉ một bước sóng được phát và hệ sử dụng tán xạ Raman của O2 và N2 trong khí quyển làm bước sóng on và off để đo đạc phân bố ozone. Phương trình LIDAR trong trường hợp tán xạ Raman sẽ khác với phương trình LIDAR (1.21) ở những điểm sau: 1) Hệ số tán xạ ngược (R) trong phương trình LIDAR (1.21) được thay bằng hệ số tán xạ ngược Raman [3]:  45  𝛽ோሺ𝑅ሻ ൌ 𝑁ோሺ𝑅ሻ ௗఙሺగሻௗஐ (1.30) Được tính bởi mật độ số phân tử khí cho tán xạ Raman và tiết diện Raman vi sai theo phương ngược lại 𝑑𝜎ሺ𝜋ሻ/𝑑Ω. 2) Sự suy hao ánh sáng trên đường quay trở lại từ thể tích tán xạ phải được xem xét ở bước sóng dịch chuyển Raman λR. Để đo phân bố ozone trong lớp khí quyển tầng thấp, hệ LIDAR hấp thụ vi sai Raman được thiết kế với nguồn phát là họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG ở bước sóng 266 nm. Các vạch Raman dao động – quay của oxy và nitơ ở 277,5 nm và 283,6 nm là các tín hiệu ở bước sóng on và off tương ứng. Đo nồng độ ozone ở lớp khí quyển tầng thấp với hệ LIDAR hấp thụ vi sai này đạt tới độ cao 2 km và có thể được thực hiện đo đạc cả ngày lẫn đêm [56,57]. Thuận lợi của kỹ thuật LIDAR hấp thụ vi sai Raman so với kỹ thuật thông thường là thiết bị phát bức xạ laser đơn giản hơn do chỉ phải phát một bức xạ, số hạng hiệu chỉnh do tán xạ ngược vi sai trong phương trình LIDAR ở bước sóng phát sẽ không có. Việc đo phân bố ozone bằng kỹ thuật LIDAR hấp thụ vi sai thông thường với các tín hiệu tán xạ đàn hồi trong vùng không đồng nhất về son khí là rất khó khăn khi xác định số hạng này, nhất là trường hợp hai bước sóng on và off phân tách nhau xa vì phải sử dụng số liệu son khí được đo bằng các phương pháp khác đưa vào trong tính toán hoặc phải phát triển hệ LIDAR hấp thụ vi sai với nhiều cặp bước sóng. Tuy nhiên, sử dụng hệ LIDAR hấp thụ vi sai Raman đo ozone cũng có một số điểm không thuận lợi là tín hiệu Raman yếu, chúng ta phải có nguồn phát laser công suất mạnh trong vùng tử ngoại và bộ thu phải được bổ sung thêm thiết bị tách phổ dùng cách tử UV có mật độ vạch lớn, hiệu chỉnh chính xác. 1.3.6 Tính toán phân bố nồng độ ozone theo độ cao Đối với các hệ LIDAR hấp thụ vi sai tán xạ đàn hồi, phương trình LIDAR (1.22) được viết cho hai bước sóng on và off. Sau khi lấy tỷ số, nồng độ ozone N(R) giữa độ cao R và R+R trong biểu thức (1.26) có thể viết bằng tổng của các số hạng tín hiệu đo Ns(R), số hạng tán xạ ngược vi sai Nb(R) và các số hạng suy hao vi sai Ne(R) gây bởi các phân tử khí quyển, son khí và các loại khí can thiệp như sau [3,39,58]: 𝑁ைయሺ𝑅ሻ ൌ 𝑁௦ሺ𝑅ሻ ൅ 𝛿𝑁௕ሺ𝑅ሻ ൅ 𝛿𝑁௘ሺ𝑅ሻ (1.31)  46  𝑁ைయሺ𝑅ሻ sẽ là mật độ trung bình của ozone trong khoảng không gian có độ cao R, không phải là một hàm mật độ liên tục theo độ cao khí quyển. Trong thực tế, phương pháp LIDAR hấp thụ vi sai cho phép đo đạc mật độ trung bình của ozone với độ phân giải không gian từ vài chục đến vài trăm mét [58]. Vì các số liệu đo đạc LIDAR là không liền nhau nên các số hạng vế phải phương trình (1.34) được viết như sau [39,58]: 𝑁௦ሺ𝑅ሻ ൌ ଵଶ∆ோ∆ఙೀయ ln ൤ ௉ሺఒ೚೙,ோሻ௉൫ఒ೚೑೑,ோା∆ோ൯ ௉൫ఒ೚೑೑,ோ൯௉ሺఒ೚೙,ோା∆ோሻ൨ (1.32) 𝛿𝑁௕ሺ𝑅ሻ ൌ ଵଶ∆ோ∆ఙೀయ ln ൤ ఉሺఒ೚೙,ோሻఉ൫ఒ೚೑೑,ோା∆ோ൯ ఉ൫ఒ೚೑೑,ோ൯ఉሺఒ೚೙,ோା∆ோሻ൨ (1.33) 𝛿𝑁௘ሺ𝑅ሻ ൌ െ ଵ∆ఙೀయ ൣ𝛼ሺ𝜆௢௡, 𝑅ሻ െ 𝛼൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯൧ (1.34) NS(R) là số hạng chính trong biểu thức nồng độ ozone (1.31), tính trực tiếp từ tỷ số cường độ tín hiệu và cũng chịu ảnh hưởng trực tiếp từ tỷ số tín hiệu trên nhiễu của các tín hiệu ở bước sóng on và off. Các số hạng 𝛿𝑁௕ሺ𝑅ሻ và 𝛿𝑁௘ሺ𝑅ሻ được xem như các số hạng hiệu chỉnh, phải được tính toán để xác định nồng độ ozone phân bố theo độ cao chính xác hơn. Chúng ta phải chú ý tới các số hạng hiệu chỉnh nhất là trong những trường hợp khí quyển tầng thấp có gradient lớn của son khí, khí quyển ô nhiễm, có khói bụi của núi lửa và những thành phần tạo ra do quá trình đốt nhiên liệu [39]. Trong thời kỳ đầu khi các hệ LIDAR hấp thụ vi sai được phát triển để đo phân bố nồng độ ozone trong khí quyển, sự khác nhau của tán xạ và tán xạ ngược gây bởi son khí giữa hai bước sóng on và off coi là không đáng kể và được bỏ qua. Công thức (1.32) được xem là nghiệm gần đúng của phương trình LIDAR hấp thụ vi sai. Sau khi nhận thấy nồng độ phân bố ozone được tính gần đúng như vậy có sai số lớn và nguyên nhân đến từ sự tán xạ vi sai của phân tử và son khí, nhiều công trình đã nghiên cứu và đóng góp vào sự cải thiện trong phương pháp tính toán nồng độ ozone [55,59- 66]. Số hạng tán xạ ngược vi sai Nb(R) không thể thêm bớt đơn giản như các số hạng suy hao do sự khác nhau giữa hai hệ số tán xạ ngược ở hai bước sóng on và off. Sự khác nhau này thường bỏ qua ở nơi tán xạ ngược hoàn toàn do các khí tự nhiên trong khí quyển, nhưng nó trở nên lớn khi tồn tại gradient son khí. Số hạng suy hao  47  vi sai Ne(R) bao gồm suy hao do tán xạ Rayleigh, suy hao do son khí và do sự hấp thụ của các loại khí khác nhất là bởi SO2 là khí có nguồn gốc từ sự đốt nhiên liệu. Các suy hao do tán xạ Rayleigh của các phân tử khí quyển thường được hiệu chỉnh bằng đường phân bố chuẩn từ các số liệu đo đạc khí tượng. Còn đối với sự suy hao vi sai của son khí, một số đánh giá, ước lượng về đường phân bố son khí được đưa vào trong tính toán để hiệu chỉnh. Trong thực tiễn, người ta đã thừa nhận các hệ số suy hao và hệ số tán xạ ngược biến đổi nghịch đảo với bước sóng trong vùng bước sóng bao gồm cả on và off. Thông thường, hệ số suy hao do son khí được giả sử phụ thuộc vào số mũ Angstrom  [58]: 𝛼௔௘௥ሺ𝑅ሻ ൌ ுằ௡௚ ௦ốఒആ (1.35) Vì  giữa on và off là nhỏ, nên sự gần đúng giữa hệ số suy hao 𝛼௔௜௥ሺ𝜆௢௡, 𝑅ሻ và 𝛼௔௜௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ có thể được viết là [58]: 𝛼௔௘௥ሺ𝜆௢௡, 𝑅ሻ ൎ 𝛼௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ ൤1 ൅ 𝜂 ୼ఒఒ೚೑೑൨ (1.36) Đối với tán xạ phân tử, số mũ =4, nên [58]: 𝛼௠௢௟ሺ𝜆௢௡, 𝑅ሻ ൎ 𝛼௠௢௟൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ ൤1 ൅ 4 ୼ఒఒ೚೑೑൨ (1.37) Công thức xác định các số hạng hiệu chỉnh 𝛿𝑁௕ሺ𝑅ሻ và 𝛿𝑁௘ሺ𝑅ሻ được viết gần đúng trong môi trường khí quyển không đồng nhất là [58,60,63]: 𝛿𝑁௕ሺ𝑅ሻ ൌ ሺସିఎሻ୅ಓଶ∆ ൬ ஻൫ఒ೚೑೑,ோ൯ ଵା஻൫ఒ೚೑೑,ோ൯ െ ஻൫ఒ೚೑೑,ோା୼ோ൯ ଵା஻൫ఒ೚೑೑,ோା୼ோ൯൰ (1.38) 𝛿𝑁௘ሺ𝑅ሻ ൌ െ𝐴ఒൣ𝜂𝛼௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ ൅ 4𝛼௠௢௟൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯൧ (1.39) Trong đó, thừa số A và B(R) là: Αఒ ൌ ଵఒ೚೑೑൤౴഑ೀయ౴ഊ ൨ (1.40) 𝐵൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ ൌ ఉೌ೐ೝ൫ఒ೚೑೑,ோ൯ఉ೘೚೗൫ఒ೚೑೑,ோ൯ (1.41) 𝛿𝑁௕ሺ𝑅ሻ tỷ lệ nghịch với độ phân giải R. Khi R nhỏ, sai số có thể trở nên lớn, nhất là ở những nơi có sự thay đổi đột ngột của hệ số tán xạ ngược, ví dụ như trong đám mây. 𝛿𝑁௘ሺ𝑅ሻ tỷ lệ thuận với thừa số A. Thừa số này lại tỷ lệ nghịch với tỷ số  là tỷ số xác định độ nhạy của phương pháp vi sai. Chúng ta có thể thấy  48  một cách hiển nhiên là  nhỏ nếu sự khác nhau giữa on và off là nhỏ, dẫn tới A lớn và số hạng hiệu chỉnh 𝛿𝑁௘ሺ𝑅ሻ có thể sẽ rất lớn [58]. Trong không khí ô nhiễm, son khí nổi lên như là một nguồn gốc gây sai số. Đó là lý do tại sao các hệ LIDAR hấp thụ vi sai thường thêm vào bước sóng thứ ba, thường gọi là bước sóng quy chiếu, nằm ngoài vùng hấp thụ của ozone, để đo đạc độc lập son khí. Tuy nhiên, trong trường hợp phát triển hệ LIDAR không quá phức tạp, chỉ gồm 2 kênh bước sóng on và off, bước sóng off được xem như bước sóng quy chiếu và phương pháp lặp đã được sử dụng để xác định đồng thời hệ số tán xạ ngược 𝛽௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯, hệ số suy hao son khí 𝛼௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ và mật độ phân bố ozone 𝑁ைయሺ𝑅ሻ [39]. Xuất phát từ phương trình LIDAR (1.21) viết cho bước sóng off, biểu thức mật độ phân bố ozone được viết lại như sau [39]: 𝑁ைయሺ𝑅ሻ ൌ ଵଶఙೀయ୼ோ ቊln ൬ ௉൫ఒ೚೑೑,ோ൯ ௉൫ఒ೚೑೑,ோା୼ோ൯൰ െ ln ቈ ቀఉ೘೚೗൫ఒ೚೑೑,ோ൯ାఉೌ೐ೝ൫ఒ೚೑೑.ோ൯ቁ ோ మ⁄ ቀఉ೘೚೗൫ఒ೚೑೑,ோା୼ோ൯ାఉೌ೐ೝ൫ఒ೚೑೑,ோା୼ோ൯ቁ ሺோା୼ோሻమൗ ቉ െ 2ൣ𝛼௠௢௟൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ ൅ 𝛼௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯൧Δ𝑅ቋ (1.42) Suy từ (1.45) chúng ta có hệ số tán xạ ngược của son khí: 𝛽௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ ൌ 𝑒𝑥𝑝 ൜ln ൬ ௉൫ఒ೚೑೑,ோ൯௉൫ఒ೚೑೑,ோା୼ோ൯൰ െ 2𝑁ைయሺ𝑅ሻ𝜎ைయΔ𝑅 െ 2 ቀ𝛼௠௢௟൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ ൅ 𝛼௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ቁ Δ𝑅ൠ . ோ మቀఉ೘೚೗൫ఒ೚೑೑,ோା୼ோ൯ାఉೌ೐ೝ൫ఒ೚೑೑,ோା୼ோ൯ቁ ሺோା୼ோሻమ െ 𝛽௠௢௟൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ (1.43) Giả sử tỉ số lidar (tỉ số giữa hệ số suy hao son khí và hệ số tán xạ ngược son khí), 𝑆 ൌ 𝛼௔௘௥ 𝛽௔௘௥⁄ , là được biết cho tín hiệu bước sóng off , hệ số suy hao son khí ở bước sóng off có thể viết là [39]: 𝛼௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ ൎ 𝛼௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅 ൅ Δ𝑅൯ ൌ 𝑆𝛽௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅 ൅ Δ𝑅൯ (1.44) Trong (1.43), hệ số tán xạ ngược và suy hao của các phân tử khí quyển có thể tính từ số liệu khí tượng, 𝑁ைయሺ𝑅ሻ tính từ (1.32). Với giả sử một giá trị khởi đầu 𝛽௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅௥௘௙൯ ở một độ cao tham chiếu, ta tính 𝛽௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ từ (1.46). Sau đó,  49  𝛽௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ lại được thay thế vào (1.43) để tính giá trị ước lượng lần hai với giá trị 𝛼௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ chính xác hơn là [39]: 𝛼௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ ൌ 𝑆 ൫𝛽௔௘௥ሺ𝑅 ൅ Δ𝑅ሻ ൅ 𝛽௔௘௥ᇱ ሺ𝑅ሻ൯ 2⁄ (1.45) Với 𝛽௔௘௥ᇱ ሺ𝑅ሻ là giá trị ước lượng lần đầu. Với một số lần lặp lại (vòng lặp son khí), chúng ta nhận được một giá trị 𝛽௔௘௥൫𝜆௢௙௙, 𝑅൯ không thay đổi một cách có ý nghĩa khi lặp tiếp vòng sau. Vòng lặp son khí sẽ dừng lại khi thỏa mãn điều kiện 𝜉௔௘௥௟ ൏ 𝜉௔௘௥௠௜௡. Trong đó, 𝜉௔௘௥௟ sự khác nhau tương đối của các hệ số tán xạ ngược giữa hai bước lặp liền kề, được định nghĩa là [39]: 𝜉௔௘௥௟ ൌ ଵ∑ ఉೌ೐ೝ೗ ሺோሻೃೝ೐೑ೃసೃೞ ∑ |𝛽௔௘௥௟ ሺ𝑅ሻ െ 𝛽௔௘௥௟ାଵሺ𝑅ሻ|ோೝ೐೑ோୀோೞ (1.46) Với l biểu diễn thứ tự bước lặp, Rs là độ cao khởi đầu. Cho các bước lặp son khí, 𝜉௔௘௥௠௜௡ được chọn là 0,01 [39]. Từ các biểu thức (1.32), (1.38) và (1.39) chúng ta sẽ tính được mật độ phân bố ozone có hiệu chỉnh son khí. Mật độ ozone này lại được thay vào biểu thức (1.43) để cập nhật lại các hệ số tán xạ ngược son khí và sau đó là mật độ phân bố ozone lại được cập nhật tiếp. Vòng lặp tiếp tục và chúng ta gọi là vòng lặp ozone. Tương tự vòng lặp son khí, vòng lặp ozone sẽ dừng lại khi thỏa điều kiện 𝜉ைయ௝ ൏ 𝜉ைయ௠௜௡, với k là thứ tự vòng lặp ozone: 𝜉ைయ௝ ൌ ଵ ∑ ேೀయ ೕೃ ∑ ห𝑁ைయ௝ ሺ𝑅ሻ െ 𝑁ைయ௝ାଵሺ𝑅ሻหோ (1.47) Thông thường, hai vòng lặp ozone là đạt đến 𝜉ைయ௠௜௡ ൌ 0,001. Phương pháp vòng lặp này cho phép hiệu chỉnh son khí trong tính toán mật độ ozone, giảm sai số từ 50% xuống 5% [39]. 1.3.7 Độ chính xác của phép đo ozone dùng LIDAR hấp thụ vi sai Độ chính xác của một phép đo LIDAR hấp thụ vi sai được xác định bởi sai số thống kê do đặc trưng ngẫu nhiên của quá trình phát hiện tín hiệu mà nó sẽ tuân theo thống kê Poisson [37]. Độ chính xác của phép đo phụ thuộc vào các gần đúng được áp dụng để suy ra mật độ số của ozone từ tín hiệu thu được. Nó phụ thuộc vào độ tuyến tính của tín hiệu LIDAR.  50  Theo thống kê Poisson, sai số thống kê của nồng độ ozone được viết theo biểu thức [37,39,55]: 𝜀௦ሺ𝑅ሻ ൌ ଵଶேೀయሺோሻ୼ఙೀయ୼ோ ට∑ ௉೔ሺఒ,ோሻ ேഊൣ௉೔ሺఒ,ோሻି௉್,೔ሺఒ,ோሻ൧మ௜ (1.48) với λ là λon hoặc λoff ; P(λ,R) là tín hiệu lidar ở bước sóng λ, độ cao R; Nλ là số xung laser (laser shots) ở bước sóng λ; Pb(λ,R) là bức xạ nền. Trong biểu thức (1.48), sai số thống kê tỷ lệ nghịch với độ phân giải không gian R, nên nếu R càng nhỏ thì 𝜀ௌሺ𝑅ሻ lại trở nên lớn. Sai số thống kê cuối cùng còn phải tính đến sự phụ thuộc vào các thông số hệ thống thực nghiệm, thời gian thu ghi tín hiệu, phân giải độ cao thẳng đứng theo mối liên hệ sau [37,39,55]: 𝜀௦ሺ𝑅ሻ ∝ ሺ𝐴Δ𝑅ଷ𝑃଴𝑇௔ሻିଵ ଶൗ (1.49) Trong đó a là diện tích telescope; P0 là công suất laser phát; Ta là thời gian thu ghi. Độ chính xác của phép đo cũng phụ thuộc vào độ chính xác của tiết diện hấp thụ ozone và sự gần đúng liên quan đến độ đơn sắc của các bức xạ laser. Bảng 1.4 chỉ ra các nguồn sai số và các sai số chưa tính tới của phép đo sau hiệu chỉnh [55]. Bảng 1.4. Các sai số chưa tính của phép đo phân bố ozone sau hiệu chỉnh [55] Nguồn sai số Sai số chưa tính đến Tiết diện hấp thụ ozone Giá trị tuyệt đối (Bass & Paur) 2% Ảnh hưởng nhiệt độ <0.5% Độ rộng vạch laser <0.3% Suy hao Rayleigh <0.6% Hấp thụ khác SO2 – điều kiện bình thường Bỏ qua SO2 – sau núi lửa phun trào 1% NO2 <0.3% Tán xạ ngược và suy hao do son khí Có núi lửa phun: hiệu chỉnh bằng đo phân bố kích thước 30% Có núi lửa phun: dùng kênh Raman <5% Nhiễu nền <5%  51  Đối với ảnh hưởng của nhiệt độ lên các tiết diện hấp thụ ozone và số hạng suy hao Rayleigh, sự hiệu chỉnh cần phải có đường áp suất – nhiệt độ hàng ngày được cung cấp bởi các đầu dò radio gắn trên các bóng thám không, so sánh với các số liệu vệ tinh hay nhiệt độ được đo bởi các hệ LIDAR ở lớp khí quyển tầng cao. Đối với các sai số liên quan đến ôxít nitơ, một đường trung bình hàng năm thường được sử dụng để hiệu chỉnh. Các hệ LIDAR hấp thụ vi sai được chế tạo có thể tác động tới độ tuyến tính của tín hiệu lidar và gây sai số cho nồng độ phân bố ozone. Các vấn đề chính trong kỹ thuật LIDAR hấp thụ vi sai là:  Sai số thẳng hàng: để đo đạc ozone chính xác, trục của các tia laser và telescope thu phải thẳng hàng. Sự sai lệch trong thẳng hàng sẽ tác động tới độ dốc của tín hiệu và do đó ảnh hưởng tới mật độ ozone thu được.  Nhiễu cảm ứng tín hiệu trong ống nhân quang điện PMT: hiệu ứng này gây bởi cường độ cao từ ánh sáng tán xạ của bức xạ laser trong vài kilomet đầu. Nó sẽ sinh ra một sự giảm tín hiệu một cách chậm chạp mà nó sẽ chồng lên ánh sáng nền [41]. Ảnh hưởng này có thể dễ nhận biết ở khoảng cách cao, nơi tỷ số tín hiệu trên nhiễu thấp. Để tránh hiệu ứng này, người ta thường sử dụng những chặn ngắt cơ khí khi thiết kế thực nghiệm vì ngắt điện tử trên mạch điện hay nhân quang điện thường kém hiệu quả.  Sự bão hòa của hệ thu: ở những độ cao thấp, các hệ đếm photon không thể xử lý được cường độ mạnh thu bởi các ống nhân quang điện. Đa số các hệ lidar dùng một vài kênh điện tử cho một bước sóng cho phép duy trì độ tuyến tính của tín hiệu bằng cách chuyển kênh. Về mặt này, sử dụng các kênh Raman là rất có lợi vì cường độ thấp của chúng cho phép kiểm tra độ tuyến tính của các kênh Rayleigh ở những khoảng độ cao thấp. Kết luận Chương 1 Tóm lại, Chương 1 đã khái quát sơ lược về ozone trong khí quyển, giới thiệu các phương pháp, kỹ thuật quan trắc phân bố ozone theo độ cao được sử dụng chủ yếu trong mạng lưới quan trắc ozone hiện nay trên thế giới và đi sâu trình bày kỹ thuật LIDAR hấp thụ vi sai đo phân bố ozone. Các kết luận chính rút ra từ Chương 1 như sau:  52   Không giống như ozone trong tầng bình lưu đóng vai trò hữu ích bởi sự hấp thụ hầu hết các bức xạ tử ngoại mặt trời có hại về mặt sinh học, ozone trong lớp khí quyển tầng thấp tiếp xúc trực tiếp và có tác động tiêu cực tới các dạng hình thái của sự sống, sức khỏe của con người, mùa màng, thực vật, các công trình kiến trúc và đóng góp vào hiệu ứng nhà kính.  Để đo đạc phân bố thẳng đứng của ozone trong lớp khí quyển tầng thấp, các kỹ thuật được sử dụng chủ yếu hiện nay là đầu dò điện hóa bay theo bóng thám không thời tiết, kỹ thuật viễn thám dùng các máy quang phổ đặt trên mặt