Luận văn Nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron nhanh trên nguồn neutron Am-Be

MỤC LỤC

LIỆT KÊ CÁC KÍ HIỆU.6

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU .9

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ.10

MỞ ĐẦU .11

Chương 1 - TỔNG QUAN CƠ SỞ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON.13

1.1. Neutron.13

1.1.1. Nguồn neutron.13

1.1.1.1. Nguồn neutron đồng vị (hay nguồn neutron loại (α, n)).13

1.1.1.2. Nguồn neutron từ máy gia tốc .14

1.1.1.3. Nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân.15

1.1.2. Phổ neutron .16

1.1.2.1. Neutron nhiệt (thermal neutron).17

1.1.2.2. Neutron trên nhiệt (epithermal neutron) .18

1.1.2.3. Neutron nhanh (fast neutron).19

1.2. Tương tác của neutron với vật chất .19

1.2.1. Tán xạ đàn hồi X (n,n) X.20

1.2.2. Tán xạ không đàn hồi A (n,n’)A*.23

1.2.3. Bắt neutron (n,γ ) .24

1.2.4. Neutron gây ra phản ứng phân hạch hạt nhân.251.3. Phương trình cơ bản trong phép phân tích kích hoạt neutron.26

1.3.1. Giới thiệu.26

1.3.2. Nguyên lý cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron.28

1.3.3. Phương trình cơ bản của phép phân tích kích hoạt .28

Chương 2 - KHẢO SÁT CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHÂN

TÍCH KÍCH HOẠT .32

2.1. Giới thiệu hệ phân tích kích hoạt .32

2.1.1. Nguồn neutron đồng vị Am-Be .32

2.1.2. Hệ phổ kế gamma.34

2.2. Khảo sát các đặc trưng của phổ neutron nguồn Am - Be .35

2.2.1. Phép đo thông lượng neutron nhanh .35

2.2.1.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng

neutron nhanh .35

2.2.1.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh.35

2.2.2. Phép đo thông lượng neutron nhiệt.39

2.2.2.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng

neutron nhiệt .39

2.2.2.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhiệt.40

2.2.3. Phép đo hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt 𝛂𝛂 và tỉ số thông lượng

neutron nhiệt trên nhiệt.42

2.2.3.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định hệ số lệch phổ

neutron trên nhiệt.422.2.3.2. Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt.44

2.3. Kết luận .47

Chương 3 - ÁP DỤNG PHÂN TÍCH HÀM LƯỢNG NGUYÊN TỐ TRONG

MỘT SỐ LOẠI MẪU .48

3.1. Phân tích mẫu với hàm lượng biết trước.48

3.1.1. Đặt vấn đề .48

3.1.2. Chuẩn bị mẫu .48

3.1.3. Chiếu và đo mẫu.49

3.1.4. Kết quả.49

3.2. Phân tích hàm lượng Fe và Al trong một số mẫu địa chất.50

3.2.1. Chuẩn bị mẫu phân tích.50

3.2.2. Chiếu và đo mẫu.52

3.2.3. Kết quả phân tích hàm lượng nguyên tố .53

3.3. Kết luận.55

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ .56

KIẾN NGHỊ VÀ PHÁT TRIỂN .57

DANH MỤC CÔNG TRÌNH .58

TÀI LIỆU THAM KHẢO .59

pdf62 trang | Chia sẻ: lavie11 | Lượt xem: 727 | Lượt tải: 2download
Bạn đang xem trước 20 trang tài liệu Luận văn Nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron nhanh trên nguồn neutron Am-Be, để xem tài liệu hoàn chỉnh bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
hững neutron ở trạng thái cân bằng nhiệt với môi trường chất làm chậm, chúng có năng lượng trong khoảng từ 0 - 0,5 eV. Phổ neutron nhiệt tuân theo phân bố Maxwell - Boltzmann [3]. ( ) 1 n 2 E kT 3 2 n dn 2 e E dE n kT −π = π (1.1) Trong đó, n là số neutron tổng cộng trong hệ, dn là số neutron có năng lượng trong khoảng E đến E+dE, k là hệ số Boltzmann và Tn là nhiệt độ của neutron. Phân bố thông lượng neutron tại nhiệt độ Tn như sau: ( ) ( ) ( )n E kT' m m 2 n EE e kT − φ = φ (1.2) Trong đó, mφ là thông lượng neutron toàn phần. 1.1.2.2. Neutron trên nhiệt (epithermal neutron) Đây là các neutron đang trong quá trình làm chậm, chúng có năng lượng trong khoảng từ 0,5 eV - 0,5 MeV. Vùng này được gọi là vùng trung gian hay vùng cộng hưởng. Một cách lí tưởng, sự phân bố neutron trên nhiệt tỉ lệ nghịch với năng lượng neutron, hay nói cách khác phổ neutron trên nhiệt được mô tả bởi quy luật 1/E[3]. ' ee E φ φ = (1.3) Trong đó, eφ là thông lượng neutron nhiệt, ' eφ là thông lượng neutron nhiệt thực sự cho mỗi khoảng logarit năng lượng. Do cấu trúc môi trường vật chất trong lò phản ứng, neutron sẽ bị hấp thụ làm cho phổ neutron trên nhiệt bị lệch khỏi quy luật 1/E. Trên thực tế , ta có thể biểu diễn theo công thức gần đúng: ( )' ee 1 1eVE α +α φ φ = (1.4) Trong đó: α là hằng số đặc trưng cho sự lệch phổ so với phổ lí tưởng, hay còn gọi là độ lệch phổ neutron trên nhiệt, không phụ thuộc vào năng lượng, có giá trị trong khoảng [-1,1]. 1.1.2.3. Neutron nhanh (fast neutron). Neutron nhanh hay neutron phân hạch là những neutron có năng lượng lớn hơn 0,5 MeV. Một số công thức bán thực nghiệm biểu diễn phổ neutron nhanh thường dùng [3]: Phổ phân hạch của Watt ' Ef f0, 484 e sinh 2E−φ = φ (1.5) Phổ phân hạch của Cranberg ( ) E ' 0,965 f fE 0,453 e sinh 2,29E − φ = φ (1.6) Phổ phân hạch của Grundl và Usner ( )' 0,776Ef fE 0,77 e sinh 2,29E−φ = φ (1.7) Trong các công thức trên, E là năng lượng neutron (MeV), f (E)φ là thông lượng toàn phần của neutron, ( )'f Eφ là thông lượng neutron cho mỗi khoảng đơn vị năng lượng. 1.2. Tương tác của neutron với vật chất Khi đi xuyên qua vật chất, neutron sẽ tương tác với vật chất theo nhiều cơ chế khác nhau, có thể là tán xạ đàn hồi, tán xạ không đàn hồi hay phản ứng hạt nhân. Sự tương tác của neutron với vật chất xảy ra chủ yếu là do neutron tương tác với hạt nhân nguyên tử và phụ thuộc rất mạnh vào năng lượng của nó. Ở một năng lượng xác định, một loại tương tác nào đó sẽ chiếm ưu thế. Bảng 1.3 cho thấy sự phân loại neutron theo năng lượng và các tương tác chiếm ưu thế tương ứng [9],[17]. Bảng 1.3: Loại tương tác chiếm ưu thế theo năng lượng Loại neutron Năng lượng Tương tác chiếm ưu thế Nhiệt 0 - 0,5 eV Tán xạ đàn hồi Trên nhiệt 0,5 eV - 0,5 MeV Các phản ứng hạt nhân ( ) ( ) ( ), , , , , ...n n n pγ α phân hạch neutron Nhanh 0,5 MeV-10 MeV Rất nhanh > 10 MeV Tán xạ không đàn hồi 1.2.1. Tán xạ đàn hồi X (n,n) X Tán xạ đàn hồi là quá trình trong đó thành phần và trạng thái nội tại của các hạt trước và sau tán xạ không thay đổi. Trong quá trình tán xạ đàn hồi, neutron đã truyền một phần năng lượng cho hạt nhân dẫn đến sự giảm năng lượng và thay đổi phương bay sau tán xạ. Có hai trường hợp: • Tán xạ đàn hồi thế: là tán xạ mà neutron chỉ thuần túy bị làm lệch hướng bởi các lực hạt nhân. Trong tán xạ thế, neutron không bao giờ va chạm thực sự với nhân và nhân hợp phần không hình thành với neutron tới có năng lượng lên đến 1 MeV. Neutron bị tán xạ bởi lực ngắn hạt nhân khi chúng gần tới hạt nhân. Hình 1.2 mô tả quá trình tán xạ đàn hồi thế của neutron lên hạt nhân. Neutron Neutron Neutron AX AX AX Hình 1.2: Tán xạ đàn hồi thế của neutron với nhân. • Tán xạ đàn hồi cộng hưởng: neutron bị hấp thụ bởi nhân bia và hình thành nhân hợp phần ở trạng thái trung gian, nhân này sẽ trở về trạng thái cơ bản bằng cách phát neutron. Xác suất hình thành trung gian phụ thuộc rất nhiều vào năng lượng neutron tới. Một phản ứng tán xạ đàn hồi xảy ra giữa một neutron tới và một hạt nhân bia, không có sự truyền năng lượng để kích thích hạt nhân. Trong phản ứng có sự truyền động năng từ neutron đến hạt nhân bia nhưng vẫn tuân theo định luật bảo toàn động lượng và động năng. Hạt nhân bia sẽ nhận được phần năng lượng bằng với động năng neutron tới bị mất trong phản ứng là 2 2 p A . Hình 1.3 mô tả quá trình tán xạ đàn hồi cộng hưởng của neutron với hạt nhân bia. mn Neutron tán xạ  v Neutron A Hình 1.3: Tán xạ đàn hồi cộng hưởng giữa neutron với nhân bia. Tán xạ đàn hồi là quá trình phổ biến nhất khi neutron tương tác với các hạt nhân môi trường có số nguyên tử bé. Do tán xạ đàn hồi, năng lượng neutron giảm dần khi đi qua môi trường, tức là neutron bị làm chậm và môi trường như vậy gọi là chất làm chậm. Quá trình tán xạ đàn hồi giữa neutron nhanh với hạt nhân môi trường giống như sự va chạm đàn hồi giữa hai viên bi, trong đó hạt neutron có khối lượng bằng 1, động năng ban đầu E, còn hạt nhân đứng yên có khối lượng A. Sau tán xạ, neutron có động năng E’. Theo định luật bảo toàn động năng và động lượng của quá trình tán xạ đàn hồi ta có: 'E E Eε ≤ ≤ (1.8) Trong đó: 1 1 A A ε −= + (1.9) Trong công thức (1.8) E’= E khi neutron tán xạ về phía trước còn E’ = Eε khi neutron tán xạ giật lùi lại phía sau, tức là va chạm trực diện. Theo công thức (1.9) trong va chạm với hạt nhân Hydrogen thì ε =0, do đó theo công thức (1.8) neutron truyền toàn bộ động năng của mình cho Hydrogen khi va chạm trực diện. Tuy nhiên, đối với các hạt nhân nặng hơn, do 0ε ≠ nên neutron không thể truyền toàn bộ động năng của mình trong một va chạm. Chẳng hạn, đối với tán xạ đàn hồi giữa neutron và hạt nhân Oxygen thì 0,778ε = , do đó, phần động năng của neutron được truyền cho hạt nhân Oxygen trong một va chạm trực diện là ' 1 0,222E E E ε − = − = tức là 22,2 %. Như vậy, hạt nhân có khối lượng bé làm chậm neutron hiệu quả hơn hạt nhân có khối lượng lớn. 1.2.2. Tán xạ không đàn hồi A (n,n’)A* Trong quá trình tán xạ không đàn hồi của neutron lên hạt nhân bia, thành phần các hạt trước và sau phản ứng không thay đổi nhưng trạng thái nội tại của các hạt nhân bia thay đổi. Đó là do trong va chạm không đàn hồi, neutron tới bị hạt nhân bia hấp thụ hình thành hạt nhân hợp phần. Nhân hợp phần này sẽ phát ra một neutron có năng lượng thấp hơn năng lượng neutron tới. Hạt nhân bia sau va chạm ở trạng thái kích thích sẽ phát ra bức xạ gamma, giải phóng năng lượng để trở về trạng thái cơ bản. Vậy trong phản ứng tán xạ không đàn hồi, một phần động năng chuyển thành năng lượng kích thích của hạt nhân sau va chạm. Năng lượng này sau đó được phát ra dưới dạng bức xạ tia gamma. Quá trình trên được mô tả trong hình 1.4 dưới đây. Hình 1.4: Tán xạ không đàn hồi giữa neutron và nhân bia. 1.2.3. Bắt neutron ( ),n γ Trong quá trình này, các neutron có thể bị bắt hoặc bị hấp thụ bởi các hạt nhân nguyên tử. Khi đó, các hạt nhân được kích thích và phát ra năng lượng dưới dạng năng lượng tia gamma. Các chất phóng xạ nhân tạo được sản xuất bởi quá trình này. Trong một lò phản ứng, đồng vị 60Co được sản xuất từ 59Co bằng cách bắn vào các neutron để xảy ra phản ứng ( )59 60,Co n Coγ . Một số phản ứng bắt neutron khác thường thấy như: ( )1 2,H n Hγ , ( )23 24,Na n Naγ . Các phản ứng bắt neutron rất quan trọng trong vấn đề an toàn bức xạ và vật lý lò phản ứng: các hạt nhân có tiết diện bắt neutron lớn (cộng hưởng) ở năng lượng thấp. Che chắn neutron thường bao gồm một loại vật liệu làm chậm neutron và một vật liệu hấp thụ neutron sau khi đã được làm chậm. Boron, Cadmium và Gadolinium là các hạt nhân bắt neutron quan trọng. Nhân hợp phần Neutron tán xạ Nhân ở trạng thái Kích thích Nhân bia Neutron AX A+1X AX γ Ngoài phản ứng bắt neutron ( ),n γ như trên còn có các phản ứng bắt neutron khác như ( ),n p , ( ),n α . Một số ví dụ quan trọng đối với các phản ứng bắt neutron loại này là: ( )10 7,B n Liα , ( )3 3,He n p H . 1.2.4. Neutron gây ra phản ứng phân hạch hạt nhân Phản ứng phân hạch (n, f) cũng là một dạng của phản ứng hấp thụ trong đó hạt nhân nặng hấp thụ neutron rồi phân ly thành hai hạt nhân có số khối trung bình. Phản ứng phân hạch chỉ xảy ra đối với hạt nhân nặng, ví dụ như 235U, 239Pu. Ngoài ra còn có các phản ứng (n, p), (n, d), (n, α).... như: 1 16 16 1n O N p+ → + 16O bắt một neutron phát ra một proton tạo thành 16N . Nitơ sinh ra phóng xạ với chu kỳ bán rã 7,1 giây, phát ra bức xạ gamma để trở về trạng thái cơ bản. 1.3. Phương trình cơ bản trong phép phân tích kích hoạt neutron 1.3.1. Giới thiệu Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis - NAA) là một kỹ thuật phân tích có độ nhạy cao đáp ứng được cả hai yêu cầu định tính (qualitative) và định lượng (quantitative) của phân tích đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau. NAA được giới thiệu bởi Georg von Hevesy và Hilde Levi từ năm 1936, là phương pháp để định lượng nguyên tố trong đó neutron được dùng để kích hoạt hạt nhân trong mẫu [14]. Mẫu được chiếu bằng neutron, thường là neutron từ lò phản ứng nghiên cứu. Mỗi hạt nhân trong mẫu đều có xác suất bắt neutron xác định. Xác suất này có thứ nguyên và được mô tả bằng đơn vị diện tích và được gọi là tiết diện bắt neutron. Thông lượng neutron được biểu diễn như là số neutron đi qua một đơn vị diện tích trong một đơn vị thời gian (n.cm-2.s-1). Tỉ số hạt nhân giữa các đồng vị của một nguyên tố nào đó là độ phổ cập đồng vị. Khi neutron có năng lượng thấp tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi sẽ tạo ra một hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích. Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân. Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng hơn bằng cách phát ra tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc nhiều gamma trễ đặc trưng nhưng có tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát gamma tức thời ở trên. Tia gamma phát ra với một xác suất riêng được gọi là cường độ gamma tuyệt đối. Các tia gamma có thể được phát hiện bởi các detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao. Trong phổ gamma thu được, năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố trong mẫu (định tính) và diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của nguyên tố đó (định lượng). Có hai cách để phân tích kích hoạt neutron [3], [14]: thứ nhất, phân tích kích hoạt có xử lý hóa hay phân tích hủy mẫu (Radiochemical Neutron Activation Analysis - RNAA); thứ hai, phân tích kích hoạt dụng cụ hay phân tích kích hoạt không hủy mẫu (Instrumental Neutron Activation Analysis - INAA). Trong hai phương pháp trên thì INAA được sử dụng rộng rãi hơn với các ưu điểm: INAA không phá mẫu (không bị biến dạng thành dạng lỏng, ít bị thoái hóa và nhiễm bẩn); INAA thuần túy hạt nhân (phương pháp này không phụ thuộc vào các trạng thái vật lý và hóa học); INAA nhạy với các nguyên tố có số Z nhỏ. Trong luận văn này sử dụng phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ - INAA. 1.3.2. Nguyên lý cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron Trong NAA, mẫu sẽ được kích hoạt bởi neutron. Trong quá trình chiếu xạ, các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành những đồng vị phóng xạ bởi sự bắt neutron. Sau đó hạt nhân phóng xạ theo những chu kì khác nhau. Khi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích được tạo ra. Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng luợng liên kết của neutron với hạt nhân. Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng bằng cách phát tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc nhiều tia gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời ở trên. Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao. Trong phổ gamma, năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố có trong mẫu (định tính), và diện tích của đỉnh cho phép ta xác định hàm lượng nguyên tố đó (định lượng). Đây chính là nguyên lý cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron [3]. Hình 1.5 mô tả quá trình bắt neutron của hạt nhân bia: khi một neutron tương tác với một nhân bia ( )AZ X thông qua va chạm không đàn hồi, tạo thành hạt nhân hợp phần ( )1A Z X+ ở trạng thái kích thích. Nhân hợp phần này sẽ phát ra tia γ tức thời có chu kỳ bán rã rất ngắn để tạo thành nhân phóng xạ. Cuối cùng, để tạo ra nhân sản phẩm, nhân phóng xạ sẽ phát ra hạt bêta và tia gamma trễ. Phản ứng hạt nhân xảy ra là: A 1 A 1 * A 1Z 0 Z ZX n X X+ ++ → → + γ Phản ứng phổ biến nhất trong NAA là phản ứng ( ),n γ , nhưng cũng có những phản ứng quan trọng khác như (n,p), (n,n’), (n,2n). Ngoài ra còn có vài hạt nhân có khả năng phân hạch khi bắt neutron nhiệt, ví dụ 235U, thì xảy ra phản ứng phân hạch hạt nhân (n,f) tạo ra sản phẩm phân hạch và những neutron nhanh. Do phản ứng hạt nhân được tạo bởi neutron do đó hoạt độ phóng xạ của đồng vị được khảo sát phụ thuộc vào thông lượng neutron và tiết diện phản ứng của neutron với đồng vị đó. 1.3.3. Phương trình cơ bản của phép phân tích kích hoạt Chiếu mẫu có N hạt nhân bằng chùm neutron có thông lượng φ (n.cm-2s-1), mỗi nhân bia có tiết diện phản ứng σ (cm2), thì tốc độ phản ứng được xác định bởi [3]: 0 R N (E). (E)dE ∞ = σ φ∫ (1.10) Hình 1.5: Sơ đồ minh họa quá trình bắt neutron của hạt nhân bia. Neutron tới Nhân bia Gamma tức thời Hạt bêta Nhân hợp phần Nhân phóng xạ Gamma trễ Nhân sản phẩm trong đó: σ (E): tiết diện hấp thụ neutron tại năng lượng E, (cm2) φ(E): thông lượng neutron trên mỗi khoảng năng lượng, (n.cm-2.s-1) Tốc độ biến đổi của hạt nhân phóng xạ: 0 dN RN N dt = − λ (1.11) với N0 là số hạt nhân bia. Sau khi chiếu mẫu trong thời gian ti thì tốc độ phân rã của hạt nhân con ở thời điểm ngưng chiếu xạ có dạng: [ ]i i 0 iD(t ) N(t ) N 1 exp( t )= λ = φσ − −λ (1.12) Do đó, tốc độ phân rã sau thời gian chiếu ti và thời gian chờ td là: [ ]i d i d 0 i dD(t , t ) D(t )exp( t ) N 1 exp( t ) exp( t )= −λ = φσ − −λ −λ (1.13) Hay [ ]Ai d i d .W. .ND(t , t ) 1 exp( t ) exp( t ) M φσ θ = − −λ −λ (1.14) Với detector có hiệu suất ghi pε tại đỉnh năng lượng Eγ , diện tích đỉnh thu được trong thời gian tm: [ ] [ ]Ap m p i d m m .W. .NN / t 1 exp( t ) exp( t ) 1 exp( t ) t M φσ θ = ε γ − −λ −λ − −λ λ (1.15) Đặt )(IGG 0ee0thth αφ+σφ=φσ , iS 1 exp( t )= − −λ , dD exp( t )= −λ và m mC [1 exp( t )] /( t )= − −λ λ Vậy, phương trình (1.15) được viết lại: p A th th 0 e e 0 p m N N .W. [G . G I ( )].S.D.C. . t M θ = φ σ + φ α γ ε (1.16) Phương trình (1.16) chính là phương trình cơ bản cho việc xác định tốc độ xung đo được của đỉnh tia gamma quan tâm của một nguyên tố dùng phản ứng (n,γ) và hệ phổ kế gamma theo quy ước Hogdahl. Trong đó: p m N t : là tốc độ xung đo được của đỉnh tia γ quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật. Np : số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần tm: thời gian đo (s) ti: thời gian chiếu (s) td: thời gian rã (s) NA: số Avogadro θ: độ phổ cập đồng vị Gth: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt Ge: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt W: khối lượng nguyên tố được chiếu xạ (g) M : khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia S =1-exp(-λti) : hệ số bão hòa, hiệu chỉnh thời gian chiếu D = exp(-λtd) : hệ số phân rã, hiệu chỉnh thời gian phân rã C = [1-exp(-λtm)]/(λtm) : hệ số đo, hiệu chỉnh thời gian đo γ: xác suất (cường độ) phát tia gamma cần đo φe: Thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm–2.s–1) φth: Thông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1) σ 0: tiết diện phản ứng (n, γ) ứng với neutron nhiệt 0 0 00 r (I 0, 429. ) 0,429.I ( ) [ ] (2. 1).0,55E α α − σ σ α = + α + được gọi là tiết diện tích phân cộng hưởng; rE : năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV) và α là hệ số lệch phổ của neutron trên nhiệt, có thể dương hoặc âm phụ thuộc vào cấu hình (vật liệu làm chậm, hình học, vị trí chiếu xạ) của nguồn neutron. Từ (1.16) ta cũng có thể viết: ( )p m A th th 0 e e 0 p N t N G G I SDCW M θγ = φ σ + φ α ε   (1.17) Hoạt độ riêng của sản phẩm (phân rã/g.s) được định nghĩa: p msp N t A SDCW = (1.18) Khi đó, phương trình kích hoạt cho một lượng nguyên tố (g) như sau: p m A p th th 0 e e 0 N / t M 1W . . S.D.C N . . . G . G . I ( ) = θ γ ε φ σ + φ α (1.19) Hay, hàm lượng (g/g) nguyên tố được xác định bởi: ( ) p m A p th th 0 e e 0 N / t M 1g / g wS.D.C N . . . G . G . I ( )   ρ =   θ γ ε φ σ + φ α  (1.20) Với w là khối lượng mẫu phân tích (g). Chương 2 KHẢO SÁT CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT 2.1. Giới thiệu hệ phân tích kích hoạt 2.1.1. Nguồn neutron đồng vị Am-Be Nguồn neutron tại bộ môn Vật lý hạt nhân là nguồn neutron đồng vị Am- Be, hoạt độ 5 Ci, tương đương với cường độ neutron 1,5×107 n.s-1. Neutron được sinh ra theo cơ chế như sau: đồng vị phóng xạ 241Am (chu kỳ bán rã 432 năm) phân rã hạt alpha được trộn đều với bột Be nhằm tăng hiệu suất phát neutron. Các neutron sinh ra có năng lượng trung bình khoảng 5,7 MeV theo phản ứng: 241Am  237Np + 4He 4He + 9Be  12C + 1n Nguồn neutron có hai kênh chiếu xạ: kênh nhanh và kênh nhiệt. Kênh nhanh là kênh mà nguồn neutron đặt ngay bên cạnh lỗ chiếu xạ, neutron tại vị trí này có năng lượng > 1 MeV (neutron nhanh); tuy nhiên do có sự tán xạ của neutron khi đã được làm chậm bằng Paraffin vào vị trí này nên ngoài neutron nhanh ra còn có neutron nhiệt. Kênh nhiệt cách xa nguồn neutron, vì vậy khi neutron (nhanh) từ nguồn phát ra muốn đến được kênh nhiệt phải qua quá trình làm chậm bằng Paraffin đặt xung quanh nguồn. Hình 2.1 cho thấy cấu hình nguồn neutron tại bộ môn Vật lý hạt nhân. Hình 2.1: Cấu hình nguồn neutron Am-Be tại bộ môn Vật lý hạt nhân. Mẫu được chiếu tại kênh nhanh hay kênh nhiệt là nhờ hệ chuyển mẫu tự động MTA -1527 và được điều khiển bằng máy tính như hình 2.2. Hình 2.2: Hệ chuyển mẫu MTA -1527 nhờ bơm áp lực. Nguồn neutron Detector NaI(Tl) Vị trí chuyển Máy bơm khí nén 2.1.2. Hệ phổ kế gamma Để xác định hoạt độ phóng xạ của nguồn phóng xạ tại một thời điểm nhằm tính toán hoạt độ tuyệt đối cần phải phân biệt một cách chi tiết sự phân bố năng lượng của chúng. Khả năng phân biệt này là đặc điểm chính của hệ phổ kế gamma. Lượng tử gamma không mang điện tích và cũng không gây ion hóa hoặc kích thích trực tiếp vào vật liệu làm đầu dò. Vì vậy, detector được chia làm hai phần: thứ nhất, nó hoạt động như một bộ chuyển đổi trung bình mà tại đó các lượng tử gamma có xác suất tương tác trung bình sinh ra một hay nhiều electron nhanh. Thứ hai, nó hoạt động như một thiết bị ghi nhận chuyển đổi electron nhanh thành những tín hiệu điện. Tại phòng thí nghiệm Bộ môn Vật lý Hạt nhân, hệ phổ kế gamma sử dụng detector HPGe (detector germanium siêu tinh khiết) có độ phân giải năng lượng 1,8 keV tại đỉnh 1332,5 keV của 60Co và hiệu suất ghi tương đối là 20%. Phổ gamma thu nhận được nhờ phần mềm GENIE 2000. Hình 2.3 cho thấy hệ phổ kế gamma với detector HPGe. Hình 2.3: Hệ phổ kế gamma với detector HPGe. Detector HPGe Buồng chì Bình chứa nitơ MCA Máy tính 2.2. Khảo sát các đặc trưng của phổ neutron nguồn Am - Be 2.2.1. Phép đo thông lượng neutron nhanh 2.2.1.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng neutron nhanh Monitor có khối lượng W(g) được chiếu tại kênh nhanh của nguồn neutron Am-Be trong khoảng thời gian ti, sau khoảng thời gian rã td, monitor được đo trên hệ phổ kế gamma trong khoảng thời gian tm, thông lượng neutron nhanh được tính như sau [14]: C.D.S.....N.W M. t N pAm p f εγθσ =φ (2.1) Trong công thức trên, Np là số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần trong thời gian tm; NA số Avogadro (= 6,023.1023 mol–1); M là khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol–1); W là khối lượng của nguyên tố quan tâm, θ là độ phổ cập đồng vị hạt nhân bia; γ là xác suất phát tia gamma cần đo; εp là hiệu suất ghi của detector tại năng lượng tia gamma được đo; it.e1S λ−−= , dt.eD λ−= , m mt. t./)e1(C λ−= λ− là các hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu, chờ, đo; σ là tiết diện trung bình của hạt nhân đối với neutron nhanh. 2.2.1.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh Trong thí nghiệm này, hai lá nhôm tinh khiết có kí hiệu lần lượt là Al-01, Al-02 và hai lá hợp kim nhôm Al - 0,1% Au có kí hiệu lần lượt là HK-01 và HK- 02 được chiếu tại kênh nhanh của nguồn Am - Be. Sau khi chiếu xạ neutron, các mẫu được đặt ngay sát bề mặt detector HPGe đã biết đường cong hiệu suất [12] ( ( ) ( )pLog 0,8337Log E 0,8312γε = − + ) phổ tia gamma đo được từ mẫu cho thấy trên hình 2.4. Khối lượng của các mẫu và các phản ứng hạt nhân quan tâm cho trong bảng 2.1. Thời gian chiếu, chờ, đo và các dữ liệu của phản ứng hạt nhân xảy ra với neutron nhanh và diện tích các đỉnh năng lượng tia gamma thu được nhờ phần mềm GENIE 2000 được cho trong bảng 2.2. Bảng 2.1: Khối lượng mẫu và các phản ứng hạt nhân quan tâm Mẫu Khối lượng (g) Phản ứng Al-01 1,0408 27Al(n, p)27Mg 27Al(n, α)24Na Al-02 1,0509 27Al(n, p)27Mg 27Al(n, α)24Na HK-01 0,0246 27Al(n, α)24Na HK-02 0,0290 27Al(n, α)24Na Bảng 2.2: Dữ liệu phản ứng hạt nhân và diện tích đỉnh năng lượng Mẫu Thời gian chiếu (s) Thời gian chờ (s) Thời gian đo (s) Năng lượng Eγ (keV) Diện tích đỉnh Np (số đếm) Al-01 92808 5 3608 834,7 1014,4 3554 1081 1368,6 3008 Al-02 148500 5 3651 834,7 1014,4 3523 1111 1368,6 3690 HK-01 343680 600 19264 1368,6 502 HK-02 343680 19800 77793 1368,6 1421 0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 Số kênh Số đ ếm Hình 2.4: Phổ năng lượng tia gamma của mẫu Al-01. 24Na 1368 6 keV 27Mg 1014 4 keV 27Mg 834 7 keV 27Mg 170 1 keV Khi đó, thông lượng neutron nhanh được tính theo công thức (2.1) với θ là độ phổ cập đồng vị (đối với 27Al, θ = 100%), γ là xác suất phát gamma tại một năng lượng cho trước (đối với 27Mg, γ = 72% (834,7 keV) và γ = 28% (1014,4 keV); đối với 24Na, γ = 100% (1368,6 keV), σ là tiết diện trung bình của phản ứng với neutron nhanh (đối với phản ứng 27Al(n, p)27Mg, σ = 3,5 mb; đối với phản ứng 27Al(n, α)24Na, σ = 0,61 mb), εp là hiệu suất tại đỉnh năng lượng tia gamma được đo (tại 834,7 keV, εp = 0,02486; tại 1014,4 keV, εp = 0,02113; tại 1368,6 keV, εp = 0,01646) [14]. Kết quả tính thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh của nguồn Am-Be được trình bày trong bảng 2.3. Bảng 2.3: Thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh. Loại mẫu Phản ứng Năng lượng ngưỡng (MeV) Thông lượng neutron nhanh φf (n.cm-2.s-1) Trị trung bình fφ (n.cm-2.s-1) Al tinh khiết 27Al(n, p)27Mg 4,3 – 5,3 (2,89 ± 0,03).106 (3,01 ± 0,25).106 (2,95 ± 0,14).106 27Al(n, α)24Na 7,3 – 8,8 (5,17 ± 0,07).106 (5,23 ± 0,07).106 (5,20 ± 0,07).106 Hợp kim Al-0,1%Au 27Al(n, α)24Na (5,46 ± 0,05).106 (5,80 ± 0,03).106 (5,63 ± 0,04).106 Như vậy phổ thông lượng neutron nhanh trong vùng năng lượng từ 4,3 MeV đến 5,3 MeV được xác định vào ~ 2,95.106 n.cm-2.s-1 và trong vùng năng lượng 7,3 MeV đến 8,8 MeV được xác định vào ~ 5,20 .106 n.cm-2.s-1 (đối với mẫu Al tinh khiết), ~ 5,63 .106 n.cm-2.s-1 (đối với mẫu Al-0,1%Au). Theo phương pháp đo và dữ liệu thực nghiệm thì kết quả này là đáng tin cậy. 2.2.2. Phép đo thông lượng neutron nhiệt 2.2.2.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng neutron nhiệt Thông lượng neutron nhiệt được xác định theo công thức [15]: s cd s,cdth 0 th R F R G − φ = σ (2.2) Trong đó: Fcd là thừa số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt, σ0: Tiết diện phản ứng (n,γ) ở vận tốc neutron 2200 m.s–1, (cm2); Gth: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt; Rs và Rs,cd là tốc độ phản ứng khi chiếu trần và chiếu bọc cadmi - được xác định bởi phương trình [15]: sp g s A p sp,e g s,cd A p A F M R N A F M R N = θ γε = θ γε (2.3) ở đây, Asp và Asp,e là hoạt độ riêng của sản phẩm khi chiếu trần và chiếu bọc cadmi - xác định theo phương trình (1.18); Fg là hệ số hiệu chỉnh sự suy giảm tia gamma ( lấy =1 vì bề dày mẫu rất bé). 2.2.2.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhiệt Để xác định thông lượng neutron

Các file đính kèm theo tài liệu này:

  • pdftvefile_2014_11_10_5929687189_9505_1871603.pdf
Tài liệu liên quan