Luận văn Ứng dụng phương pháp hủy pô - Si - trôn để nghiên cứu ảnh hưởng của sắt trong cấu trúc một vài vật liệu zê - ô - lit

si-li-cat (có thể dùng 4 2 3( ) ,NaAl OH Na SiO ) và các hy-drô-xit kiềm ( )NaOH , có thể có thêm các gốc hữu cơ. Các loại zê-ô-lit khác nhau được tổng hợp tùy thuộc chủ yếu vào các tác nhân sau: o Thành phần của hỗn hợp phản ứng: tỉ số Si/Al, OH-, các ca-ti-ôn vô cơ. Thứ nhất, việc tăng tỉ số Si/Al ảnh hưởng mạnh đến đặc điểm lí tính của zê-ô-lit. Thứ hai, thành phần OH- làm giảm thời gian phản ứng bằng cách làm cho Si-lic chuyển từ trạng thái rắn sang lỏng nhanh hơn. Thứ ba, các ca-ti-ôn vô cơ đóng vai trò như các tác nhân định hướng cấu trúc và làm cân bằng điện tích của khung. Như vậy, thành phần của hỗn hợp phản ứng ảnh hưởng đến cấu trúc tinh thể và số lượng sản phẩm. o Bản chất của các chất phản ứng và điều kiện ban đầu của chúng: việc tổng hợp zê-ô-lit với các chất hữu cơ cũng như các chất vô cơ đã được tiến hành, chỉ ra rằng các chất vô cơ tạo ra nhiều bề mặt bị hy-đrô-xin hóa hơn, còn các chất hữu cơ dễ dàng làm xác nhập các kim loại vào trong mạng tinh thể. o Nhiệt độ tổng hợp: tốc độ của quá trình kết tinh tỉ lệ thuận với nhiệt độ (trong khi đó tốc độ phản ứng trong dung dịch ban đầu tỉ lệ nghịch với nhiệt độ). o Thời gian tổng hợp: các tham số của quá trình kết tinh phải được điều chỉnh sao cho làm tối thiểu thời gian cần thiết (để làm tối thiểu các sản phẩm không mong muốn) để đạt được trạng thái tinh thể mong muốn. o Độ pH của hỗn hợp phản ứng: quá trình zê-ô-lit hóa được tiến hành trong điều kiện môi trường ba-zơ kiềm (pH>10). o Các tác nhân khác: việc tổng hợp có thể được tiến hành theo kiểu liên tục hay bán liên tục, để tăng cường dung lượng cũng như làm cho tương thích với các ứng dụng công nghiệp. CHƯƠNG 2: TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP HỦY PÔ-SI-TRÔN 2.1. Sự tạo thành và sự hủy pô-si-trôn 2.1.1. Pô-si-trôn, hạt phản vật chất Pô-si-trôn (Positron) là một phản hạt của ê-lec-trôn được Đi-rắc mô tả lần đầu tiên và được An-đê-sân chứng minh sự tồn tại từ những năm 1930. Pô-si-trôn có khối lượng, spin và momen từ giống như ê-lec-trôn (tức có 319,108 10m kg−= × , 191,6 10q C−= × , 12s = , mô-men từ cùng hướng spin), nhưng có điện tích trái dấu: pô- si-trôn mang điện dương còn ê-lec-trôn thì mang điện âm. Cũng giống như ê-lec-trôn, pô-si-trôn khá bền trong chân không: thời gian sống của pô-si-trôn trong chân không rất lớn (thời gian sống trung bình là 1021 năm), nhưng trong vật chất thì gần như trái ngược, thời gian tồn tại của pô-si-trôn rất nhỏ chỉ lớn hơn 10-10s trước khi xảy ra sự hủy cặp giữa nó và ê-lec-trôn. Sự tương tác của pô-si-trôn với vật chất cũng có nhiều nét tương tự như của ê-lec-trôn, chẳng hạn quá trình tán xạ, quá trình nhiệt hóa, quá trình ngay sau nhiệt hóa và trước khuếch tán. Tuy nhiên, hạt pô-si-trôn cũng có những nét đặc trưng khác biệt so với hạt ê-lec- trôn. Không thể nào theo dõi quá trình khuếch tán của một hạt ê-lec-trôn riêng lẻ trong số rất nhiều các ê-lec-trôn giống hệt nhau trong vật chất. Điều này lại có thể đối với mỗi pô-si-trôn sau khi nó bị nhiệt hóa và trước khi bị hủy. Tất cả các đặc tính của vật chất mà ảnh hưởng đến sự khuếch tán của pô-si-trôn, chẳng hạn như các trường lực bên trong, sự phân bố của các thành phần ngoại lai hay các khuyết tật, sự thay đổi trong không gian của các thành phần cấu trúc, về nguyên tắc đều có thể được đo đạc. Ngoài ra, bởi vì tích điện dương, các pô-si-trôn có thể tham gia vào nhiều quá trình mà ê-lec-trôn không thể. Chúng có thể bị bẫy tại các khuyết tật mạng tích điện dương, chẳng hạn như các lỗ trống đơn và các khuyết tật lỗ mở nhỏ khác, tại các chỗ ngoại lai. Có thể coi pô-si-trôn có ba tương tác chính: o Tán xạ với hạt mang điện nói chung o Tạo mu-ôn o Hủy cặp với ê-lec-trôn để tạo ra cặp lượng tử gam-ma 2.1.2. Các nguồn pô-si-trôn Trong kỹ thuật thực nghiệm pô-si-trôn, nguồn tạo ra pô-si-trôn đóng vai trò quan trọng. Pô-si-trôn không tồn tại sẵn trong nhân mà sinh ra do sự phân rã hạt nhân của các đồng vị phóng xạ, từ hiệu ứng tạo cặp đối với các phô-tôn (photon) có năng lượng đủ lớn hoặc từ các phản ứng hạt nhân. Nguồn pô-si-trôn từ phân rã hạt nhân: Hạt nhân AZX phân rã β + tạo ra một pô-si-trôn và một nơ-tri-nô (neutrino) để hình thành một hạt nhân mới có cùng số khối: 1 A A Z ZX X β γ + −→ + + Nguồn pô-si-trôn thông dụng nhất là nguồn đồng vị 22Na (có chu kỳ bán rã là T1/2=2,6 năm) theo phản ứng phân rã : 22Na  22Ne + + + (1.28 MeV) Phân rã từ nguồn đồng vị 22Na cho xác suất phát ra pô-si-trôn cao 90,4% và nhiều thuận tiện khác. Trước tiên, sự phát ra lượng tử gam-ma 1,27 MeV gần như đồng thời với pô-si-trôn (có năng lượng cực đại 540 keV), nhờ vậy có thể đo được thời gian sống của pô-si-trôn bằng phổ kế gam-ma (gamma) trùng phùng. Hơn nữa, việc tìm nguồn Na khá dễ dàng từ các dung dịch muối của Natri, chẳng hạn từ Na-tri-clo-rua hoặc Na-tri-a-xe-tat. Thêm vào đó, chu kỳ bán rã khá dài 2,6 năm, giá cả hợp lí nên phù hợp với mục đích sử dụng trong phòng thí nghiệm. Sơ đồ phân rã của đồng vị phóng xạ 22Na được minh họa ở hình 2.1. Theo đó, 90,4% các phân rã bằng cách phát ra pô-si-trôn và một ê-lec-trôn nơ-tri-nô của trạng thái kích thích 22Ne và trở lại trạng thái cơ bản sau 3,7 ps sau khi phát ra một lượng tử gam-ma 1,274 MeV. Khả năng bẫy ê-lec-trôn (electron capture – EC) chỉ đạt xác xuất 9.5% và quá trình chuyển trực tiếp về trạng thái cơ bản của Ne chỉ đạt 0,1%. Hình 2.1: Sơ đồ phân rã của đồng vị phóng xạ 22Na Ngoài nguồn đồng vị 22Na, các nguồn đồng vị khác (64Cu, 58Co,) cũng có thể được sử dụng, nhưng không phổ biến. Các pô-si-trôn được tạo ra từ phản ứng phân rã có phân bố năng lượng rộng lên đến cỡ 540 keV và có thể xuyên sâu vào trong vật liệu. Để đo thời gian sống của pô-si-trôn và độ dãn nở Đôp-le cần nguồn có hoạt độ yếu (khoảng 8.105 Bq là đủ). Phương pháp chiếu pô-si-trôn và đo góc tương quan cần nguồn mạnh hơn. Trong một số trường hợp người ta còn tạo ra nguồn nội, nhất là khi nghiên cứu về kim loại đồng (Cu) và các hợp kim của nó. Nguồn nội được tạo ra trong Cu bằng cách bắn nơ-trôn (neutron) vào 63Cu để tạo ra 64Cu, sau đó 64Cu phát pô-si-trôn có năng lượng cực đại 0,65 MeV với chu kỳ bán rã 12,9 giờ. Một số nguồn pô-si-trôn và cách tạo ra các nguồn được trình bày trong bảng 2.1. Bảng 2.1: Một số nguồn pô-si-trôn và cách tạo nguồn Nguồ n Cách tạo Chu kỳ bán rã Phần trăm e+ Emax (MeV) 22Na 27Al (3He, 2 ) 22Na 24Mg (d, ) 22Na 2,6 năm --- 89 --- 0,54 --- 11C 11B (p, n) 11C 20,4 phút 99 0,96 18F 18O (p,n) 18F 110 phút 97 0,635 55Co 58Ni (p, ) 55Co 18,2 giờ 60 1,50 57Ni 56Fe (3He, 2n) 57Ni 36 giờ 50 0,85 58Co 58Ni (n,p) 58Co 71,3 ngày 15 0,48 64Cu 63Cu (n, ) 64Cu 12,9 ngày 19 0,65 90Nb 90Zr (p,n) 90Nb 14,7 ngày 54 1,50 68Ge 66Zn ( , 2n) 68Ge 270 ngày 15 1,90 44Sc 45Sc (n, 2n) 44Sc 3,93 giờ 95 1,47 Nguồn pô-si-trôn từ phản ứng tạo cặp. Sự tạo cặp ê-lec-trôn – pô-si-trôn từ các phô-tôn năng lượng cao là một cách khả thi để tạo ra pô-si-trôn sử dụng trong các hệ chiếu xạ, đặc biệt để nghiên cứu chất bán dẫn. Đối với nguồn này, khi năng lượng của tia gam-ma tới lơn hơn 1,002 MeV tương tác với vật chất sẽ sinh ra phản ứng tạo cặp ê-lec-trôn – pô-si-trôn trong điện trường của hạt nhân. Lúc này, gam-ma lượng tử bị hấp thụ hoàn toàn và truyền hết năng lượng cho cặp ê-lec-trôn – pô-si-trôn. Gam-ma để tạo cặp ê-lec-trôn – pô-si-trôn phổ biến là bức xạ Brem-tra-lung (Bremsstrahlung) được sinh ra khi chùm ê-lec-trôn năng lượng lớn bị hút bởi các hạt nhân tích điện dương. Ngoài ra, nguồn pô-si-trôn cũng có thể tạo ra từ các phản ứng hạt nhân. Stein (1974) đã đề xuất cách điều khiển chùm prô-tôn năng lượng cao bắn vào bia làm từ nguyên tố Bo-ron (Bo) để thu được chùm pô-si-trôn có thông lượng lớn. Một cách tạo pô-si-trôn khác được quan sát trong phản ứng nghiên cứu Mu-nic (Munich) (Triftshaeuser 1995). Trong phản ứng 113Cd (n, ) 114Cd, ba lượng tử với tổng năng lượng 9,041 MeV được giải phóng và có thể được sử dụng cho phản ứng tạo cặp. Lợi thế của phương pháp này là tạo ra chùm pô-si-trôn có cường độ cao liên tục. 2.1.3. Tương tác của pô-si-trôn với vật chất, sự hủy pô-si-trôn 2.1.3.1. Tương tác của pô-si-trôn với vật chất Khi gặp bề mặt vật chất, tùy thuộc vào năng lượng của pô-si-trôn tới, góc tới và vật liệu làm bia, pô-si-trôn có thể bị tán xạ trên bề mặt, hoặc đi sâu vào bên trong bia nhờ hiệu ứng mở kênh. Pô-si-trôn khi vào trong vật chất sẽ nhanh chóng bị mất năng lượng do quá trình nhiệt hóa, sau đó khuếch tán cho đến khi bị hủy. Sự tán xạ ngược trên bia Khi một chùm hạt bắn vào một bia rắn, một số hạt, sau khi va chạm đàn hồi hoặc không đàn hồi với các nguyên tử của bia, nảy ra khỏi bề mặt. Một số khác xuyên qua mặt kia của bia, số còn lại bị bẫy ở bên trong bia. Tỉ lệ các hạt bị bẫy, tán xạ ngược hay truyền qua tùy thuộc vào độ dày của bia. Đối với những bia dày, tỉ lệ các hạt tán xạ ngược có thể đạt được giá trị bão hòa của nó, thường gọi là hệ số tán xạ. Hệ số tán xạ này phụ thuộc vào từng loại hạt, năng lượng ban đầu của các hạt, số nguyên tử (Z) của bia và góc tới của các hạt đến bia. Khi va chạm với ê-lec-trôn hoặc hạt nhân của nguyên tử, pô-si-trôn bị mất bớt năng lượng và thay đổi hướng. Tán xạ giữa pô-si-trôn tới với hạt nhân của bia gần như là tán xạ đàn hồi bởi vì sự chênh lệch lớn về khối lượng giữa chúng. Các tiết diện tán xạ đàn hồi của pô-si-trôn với các bia làm từ các vật liệu khác nhau đã được tính toán bởi Mau-ri-zi-ô Đa-pô (Maurizio Dapor) [14], cho thấy tiết diện tán xạ đàn hồi của pô-si-trôn nhỏ hơn của ê-lec-trôn, và tiết diện tán xạ góc lớn của pô-si-trôn lớn hơn của ê-lec-trôn. Sự khác biệt này được giải thích là do tương tác giữa hạt nhân bia với ê-lec-trôn là tương tác hút, còn đối với pô-si-trôn là tương tác đẩy. Các hạt nhân bia có số nguyên tử càng lớn thì xác xuất tán xạ ngược càng cao. Xác xuất tán xạ đàn hồi và không đàn hồi cũng được tính toán lý thuyết bằng phương pháp mô phỏng Môn-te Cac-lô (Monte Carlo) bởi Giê-sen (Jesen) [28] và Ô-mut-lu (Ozmutlu) [43]. Trong công trình nghiên cứu của Mau-ri-zi-ô Đa-pô và An-tô-ni-ô Mi-ô-teo-lô (Antonio Miotello), số lượng trung bình của các va chạm góc lớn υ của các pô-si-trôn năng lượng thấp (500 eV < E <5000 eV) tỉ lệ với hệ số tán xạ của pô-si-trôn và được tính toán gần đúng bởi biểu thức: 2 0 1 2exp( ln ln )E Eυ ξ ξ ξ= + + (2.1) Trong đó, ( )i i Zξ ξ= , 0,1, 2i = ; Z là số nguyên tử của hạt nhân bia; E là năng lượng của pô-si-trôn tính theo đơn vị eV. Chẳng hạn khi Z=Al (bia làm bằng nhôm), các giá trị 0 1 2, ,ξ ξ ξ có giá trị lần lượt là -4,4277; 1,0119; -0,0526 [13]. Các phương pháp thực nghiệm pô-si-trôn để nghiên cứu cấu trúc của vật chất đòi hỏi cần phải giảm sự hủy của pô-si-trôn tán xạ ngược xảy ra bên ngoài mẫu vì sự hủy này làm sai lệch phổ hủy bên trong. Có thể tránh được điều này nếu sử dụng buồng đo có độ rộng đủ lớn và che chắn các đầu dò ghi nhận bức xạ hủy, hoặc sử dụng hệ đo trùng phùng. Sự mở kênh tương tác Các hạt khi chuyển động ngang ứng với các góc nhỏ dọc theo một trục tinh thể đơn sẽ chịu tác dụng bởi một hợp lực tán xạ gây bởi các nguyên tử của tinh thể đó. Các trường cực mạnh có thể bẫy các hạt này dọc theo một trục hoặc mặt phẳng, gọi là sự mở kênh (sự xoi rãnh – channeling). Hình 2.2: Nguyên lí của sự mở kênh trong tinh thể. Khi một chùm hạt chạm đến tinh thể dưới một góc nhỏ theo trục của nó, một hạt sẽ tương tác đồng thời với nhiều nguyên tử của tinh thể và do đó có thể bị bẫy ở vùng hẹp xung quanh trục (hay mặt phẳng) gọi là kênh. Số lượng lớn các nguyên tử tinh thể tham gia (khoảng 1000) sinh ra trường cực lớn. Cường độ điện trường có thể đạt giá trị E=10 TV/m (Tera-Volt/mét) và từ trường có thể lên đến B=30kT (kilo-Tesla). Sự mở kênh của pô-si-trôn và ê-lec-trôn là một hiện tượng vật lí lí thú, các hạt được mở kênh di chuyển nhấp nhô như hình gợn sóng khi đi vào vật liệu (hình 2.2), nhờ đó sinh ra nhiều bức xạ xoi rãnh. Nếu các hạt được mở kênh có năng lượng lớn (cỡ 10 GeV) có thể sinh ra bức xạ xoi rãnh có cường độ lớn tương đương cường độ bức xạ Xin-crô-trôn (Synchrotron). Sự mở kênh của pô-si-trôn trong các miền năng lượng khác nhau đã được nghiên cứu từ rất sớm. An-đê-sân (Andersen), Au-gợt-ti-ni-ac (Augustyniak) và U-gơ-hoi (Uggerhoj) đã tiến hành đo sự tán xạ góc lớn (40-100) của các pô-si-trôn 1 MeV trong vàng (Au), nghiên cứu cấu trúc vật liệu nhờ vào nhiễu xạ Bragg [9]. Nghiên cứu sau đó của Pê-đê-sân (Pedersen), An-đê-sân và Au-gợt-ti-ni-ac cho thông tin cấu trúc tốt hơn với chùm pô-si-trôn 1,2 MeV trong Si [44], mặc dù trong tất cả các thí nghiệm này, việc thiếu nguồn pô-si-trôn có cường độ đủ mạnh dẫn đến một khoảng năng lượng rộng và do đó tương ứng với một độ phân giải góc kém. Thí nghiệm với pô-si- trôn 10-50 keV trong Si của Kiu (Schultz) và cộng sự cho hiệu ứng mở kênh, nhưng không thu được thông tin cấu trúc [47]. Niu-phơ (Neufert), Ki-bồ (Schiebel) và Clau- nit-dơ (Clausnitzer) thí nghiệm truyền qua MgO và Si với chùm pô-si-trôn và ê-lec- trôn 5-45 MeV và chỉ quan sát được các sóng nhiễu xạ từ các ê-lec-trôn [41]. Công bố của Ha-ke-na-sen (Haakenaasen) cùng cộng sự khi nghiên cứu các hiệu ứng mở kênh lượng tử của pô-si-trôn năng lượng 1 MeV cho rằng khi chùm pô-si-trôn trong miền năng lượng MeV, cường độ 106 s-1 với một góc mở kênh tới hạn, tốc độ đếm gam-ma là 1 s-1 có thể đạt được độ dài kênh 1,2 mµ trong tinh thể Au [26]. Sự mở kênh của pô-si-trôn có thể được mô tả khá hoàn chỉnh bằng lí thuyết mở kênh dựa trên cơ học cổ điển, kể cả đối với sự mở kênh hai chiều (planar channeling) của cấu trúc dựa vào nhiễu Bragg. Điều này hơi khác với các ê-lec-trôn, lí thuyết cổ điển chỉ mô tả được sự mở kênh quanh trục (axial channeling) bởi vì ê-lec-trôn tích điện âm, chúng dễ dàng thâm nhập vào các tâm tán xạ hạt nhân trên các hàng và mặt phẳng, vì thế sự tán xạ diễn ra phức tạp hơn. Các pô-si-trôn được mở kênh tán xạ ít hơn các ê-lec-trôn. Sự nhiệt hóa Khi pô-si-trôn đi vào tinh thể, năng lượng của nó lớn hơn rất nhiều so với năng lượng khuếch tán nhiệt. Quá trình pô-si-trôn bị mất bớt năng lượng để cân bằng với năng lượng khuếch tán nhiệt gọi là sự nhiệt hóa (hay làm chậm). Thời gian nhiệt hóa rất ngắn so với tổng thời gian sống của pô-si-trôn (vài ps). Pô-si-trôn có năng lượng cao bị mất năng lượng trong quá trình kích thích (có thể i-ôn hóa) các ê-lec-trôn lõi và ê-lec-trôn hóa trị khi chúng va chạm với các nguyên tử của tinh thể; cho đến khi năng lượng còn cỡ vài eV thì chủ yếu tán xạ phô-nôn (phonon). Cuối cùng pô-si-trôn đạt trạng thái cân bằng nhiệt với môi trường và duy trì trạng thái này nhờ vào sự phát và hấp thụ phô-nôn. Độ giảm năng lượng của pô-si-trôn được tính toán bởi biểu thức sau [2] 24 9 4 2 2 6 2 2 2 (3 10 ) ln (1,6 10 ) (1 ) m k m E EdE q NZ MeV dx E I cm θπ θ θ θ−   × = −  × −   (2.2) Với: q=1,6x10-19C : điện tích pô-si-trôn N : số lượng nguyên tử của tinh thể trong 1cm3 Z : số nguyên tử của hạt nhân tinh thể Em=0,51MeV : năng lượng tĩnh của pô-si-trôn Ek : động năng tức thời của pô-si-trôn cv /=θ : tỉ số giữa tốc độ của pô-si-trôn và tốc độ ánh sáng I : thế i-ôn hóa và kích thích của chất hấp thụ Sự khuếch tán Khi đạt đến thái cân bằng nhiệt với môi trường, pô-si-trôn bước vào quá trình khuyếch tán trong tinh thể. Quãng đường tự do trung bình l của pô-si-trôn được biểu diễn là hàm của nhiệt độ [5] 2 3Dl v += ; với 2 * 3 Bk Tv m = (2.3) Trong đó v là vận tốc pô-si-trôn nhiệt, kB là hằng số Bôi-zơ-man (Boltzmann), T là nhiệt độ, m* là khối lượng hiệu dụng của pô-si-trôn, D+ là hằng số khuếch tán pô-si- trôn. Trong suốt quá trình khuyếch tán, pô-si-trôn sẽ tương tác với môi trường và cuối cùng sẽ hủy với ê-lec-trôn môi trường hoặc có thể bị bẫy bởi các vùng khuyết của tinh thể và bị hủy ở trong đó. Trong môi trường hoàn hảo (không có sai hỏng), các pô- si-trôn hủy với cùng một tốc độ bλ đặc trưng cho từng môi trường đó. Độ dài khuếch tán của pô-si-trôn L+ là một đại lượng xác định vì thời gian sống của pô-si-trôn ( 1b b τ λ = ) xác định: .bL Dτ+ += . Quãng đường tự do trung bình và độ dài khuếch tán của pô-si-trôn (trong một số kim loại và chất bán dẫn) đã được tính toán, tương ứng cỡ vài chục na-nô mét và vài trăm na-nô mét. Quá trình nhiệt hóa, khuếch tán và hủy pô-si-trôn được minh họa ở hình 2.3 Hình 2.3: Hình vẽ minh họa các quá trình tương tác của pô-si-trôn trong tinh thể 2.1.3.2. Sự hủy pô-si-trôn a. Sự bẫy pô-si-trôn Nếu trong mạng tinh thể tồn tại những sai hỏng (sai hỏng điểm, sai hỏng đường,) thì pô-si-trôn sẽ có xác suất khuếch tán vào trong các sai hỏng đó. Khi đó tốc độ hủy của các pô-si-trôn sẽ không giống nhau mà thay đổi theo trạng thái của pô- si-trôn. Tại những khuyết tật thể tích mở (lỗ rỗng), do sự giảm trong lực đẩy Cu-lông, trạng thái pô-si-trôn định xứ tại sai hỏng có thể có năng lượng thấp hơn trạng thái pô- si-trôn không định xứ (pô-si-trôn tự do). Sự chuyển từ trạng thái không định xứ sang Quá trình nhiệt Quá trình hủy Quá trình khuyếch Nguồn pô-si- e trạng thái định xứ gọi là sự bẫy pô-si-trôn. Khi pô-si-trôn bị bẫy, sự hủy bị quyết định bởi mật độ ê-lec-trôn ở vùng hủy. Mật độ ê-lec-trôn giảm kéo theo tốc độ hủy giảm, vì thế pô-si-trôn bị bẫy tồn tại lâu hơn so với những pô-si-trôn tự do khác. Tốc độ hủy trong mỗi trạng thái phản ánh mật độ pô-si-trôn ở trạng thái đó và cho thông tin để xác định về các loại sai hỏng khác nhau trong vật liệu. Không phải tất cả các lỗ trống hay sai hỏng nào cũng có thể bẫy pô-si-trôn, sự bẫy pô-si-trôn được quan sát tốt trong các kim loại như Cu, Ag, Mg, Fe. [2] b. Sự hủy pô-si-trôn Quá trình hủy cặp của pô-si-trôn với ê-lec-trôn (e+-e-) tuân theo định luật bảo toàn năng lượng, điện tích, spin và mô-men động lượng. Sự hủy của pô-si-trôn khi tương tác với ê-lec-trôn kèm theo sự phát ra của một, hai, hay nhiều hơn phô-tôn, tùy thuộc vào trạng thái spin của cặp e+-e- và sự hiện diện của các hạt khác ở nơi xảy ra quá trình hủy. Sự hủy cặp e+-e- phát ra một phô-tôn chỉ khi có sự hiện diện của hạt thứ ba (hạt nhân hay ê-lec-trôn) nhận lấy phần động lượng ngược hướng với động lượng của phô- tôn. Quá trình hủy cặp này có thể xảy ra đối với các pô-si-trôn có năng lượng lớn, đó là phản ứng hạt nhân giữa pô-si-trôn và hạt nhân của môi trường. Quá trình này cho ít thông tin về cấu trúc ê-lec-trôn của môi trường hủy. Khi sự hủy chỉ có một pô-si-trôn tự do và một ê-lec-trôn tự do, ít nhất phải có hai phô-tôn được tạo ra. Tiết diện hủy pô-si-trôn giảm nhanh theo số lượng của phô-tôn phát ra. Khi số phô-tôn phát ra tăng 1, thì tiết diện hủy giảm đi một lượng bằng giá trị của hằng số cấu trúc 1 137 α = [25] (3 ) 1 (2 ) 137 σ γ σ γ = , 2 (4 ) 1 (2 ) 137 σ γ σ γ = (2.4) Như vậy, quá trình hủy cặp e+-e- kèm theo phát xạ hai phô-tôn có xác suất lớn hơn nhiều so với các quá trình hủy phát xạ 3, 4 phô-tôn. Với mục tiêu nghiên cứu cấu trúc vật rắn, người ta thường dùng các pô-si-trôn từ các đồng vị phóng xạ, có năng lượng không lớn lắm và nghiên cứu quá trình hủy cặp e+-e- kèm theo phát xạ hai phô-tôn. Trong vật rắn, sự hủy cặp có thể xảy ra trong hai trạng thái của cặp e+-e-. o Trạng thái tự do: pô-si-tron tương tác với ê-lec-trôn dẫn của vật rắn mà không có liên kết gì với ê-lec-trôn. o Trạng thái liên kết: pô-si-tron cùng với ê-lec-trôn tạo thành một nguyên tử kiểu hy-đrô, nguyên tử này được gọi là pô-si-trô-ni-um (positronium), kí hiệu là Ps. Hủy tự do Tiết diện hủy kèm theo phát xạ hai phô-tôn xảy ra giữa một pô-si-trôn tự do và một ê-lec-trôn tự do được Đi-rắc tính toán. Xét phi tương đối tính, tiết diện hủy tăng khi vận tốc của các hạt tương tác (e+-e-) giảm (vận tốc tương đối của pô-si-trôn và ê-lec- trôn). 2 2 0D cr vγ σ σ π= = (2.5) Với r0 là bán kính cổ điển của ê-lec-trôn, c là tốc độ của ánh sáng trong chân không. v là vận tốc tương đối của pô-si-trôn và ê-lec-trôn. Tiết diện này tỉ lệ nghịch với vận tốc v. Xem môi trường tương tác như một khí ê-lec-trôn tự do với vận tốc đồng nhất ve-. Xét một đại lượng gọi là vận tốc hủy, có biểu thức: 2 2 .γ γλ σ φ= Trong đó φ là thông lượng ê-lec-trôn ở nơi pô-si-trôn, có giá trị bằng: với n là mật độ ê-lec-trôn ở nơi pô-si-trôn hủy. Nếu cho rằng pô-si-trôn hủy khi chúng đã được nhiệt hóa thì vận tốc tương đối v trong biểu thức của có thể xem là vận tốc của các ê-lec-trôn. Khi đó có thể viết lại biểu thức của như sau: (2.6) có thứ nguyên là nghịch đảo của thời gian, s-1. Đại lượng này có ý nghĩa là xác suất toàn phần hủy pô-si-trôn trong đơn vị thời gian. Đại lượng nghịch đảo của nó, có thứ nguyên thời gian, có ý nghĩa là thời gian sống trung bình của pô-si-trôn, thường được kí hiệu là . 2 2 0 1 1 r cnγ τ λ π = = (2.7) Như vậy, thời gian sống của pô-si-trôn trong vật chất tỉ lệ nghịch với mật độ ê-lec-trôn mà pô-si-trôn trong vật chất. Quá trình hủy pô-si-trôn có tính ngẫu nhiên, tương tự như tính ngẫu nhiên của sự phân rã phóng xạ : nếu ban đầu có một số N0 pô-si-trôn trong vật chất, xác suất hủy là , thì tại thời điểm t sẽ vẫn còn tồn tại N pô-si-trôn, và được xác định theo biểu thức (2.8) N(t)=N0exp(- (2.8) Thừa số exp(- có ý nghĩa là xác suất để cho một pô-si-trôn phát ra ở thời điểm ban đầu t=0 vẫn còn tồn tại đến thời điểm t.  Trong trường hợp hai phô-tôn được phát ra, ta có : (2.9) (2.10) ở đây: 0 2 21 mm v c = − , với m0 là khối lượng nghỉ của ê-lec-trôn, k1 và k2 là động lượng của phô-tôn, E là năng lượng của cặp e+-e-, v là vận tốc khối tâm của cặp e+-e- theo hệ quy chiếu gắn với phòng thí nghiệm. Biểu thức (2.9) và (2.10) chỉ ra rằng khối tâm của cặp e+-e- trong cố định đối với hệ quy chiếu phòng thí nghiệm (v = 0) thì hai phô-tôn phát ra theo hai hướng ngược nhau (góc giữa chúng là 0o) với cùng một năng lượng: (2.11) Giản đồ phương bay ra của hai phô-tôn được minh họa ở hình 2.4. Hình 2.4: Giản đồ phương bay ra của hai phô-tôn hủy Khi v khác 0, góc giữa hai hướng mà phô-tôn bay ra khác 1800 và năng lượng cũng không bằng 0,51 MeV. Nếu động lượng của cặp , góc lệch được xác định bởi công thức (2.12) 0 sin p m c θ ⊥≈ (2.12) Và độ biến thiên năng lượng của phô-tôn được cho bởi công thức (2.13) (hiệu chỉnh Đôp-le) : 2 p c Eγ∆ ≈  (2.13) Các kết quả nghiên cứu đã cho thấy góc rất nhỏ, chỉ cỡ 10 tức là chỉ khoảng 16 17mrad− và chỉ cỡ vài keV. Như vậy, xung lượng của ê-lec-trôn liên hệ với góc lệch giữa hai hướng phát xạ của các lượng tử gam-ma và sai khác năng lượng theo hệ thức : 0p m cθ⊥ ≈ (2.14) 2 E p c γ∆≈  (2.15) Tóm lại, trong trường hợp hủy tự do của pô-si-trôn, ta có kết luận sau : Từ sự nghiên cứu thời gian sống của pô-si-trôn trong vật chất có thể được thông tin về mật độ n của ê-lec-trôn trong vật chất đó. Vì pô-si-trôn khi hủy có động năng rất nhỏ (chỉ cỡ vài phẫn trăm eV khi nhiệt hóa) nên xung lượng của cặp e+-e- có thể xem là xung lượng của ê-lec-trôn. Do đó, nghiên cứu phân bố bức xạ hủy theo góc lệch và theo năng lượng sẽ biết xung lượng của ê-lec-trôn.  Xét sư hủy kèm theo phát xạ ba phô-tôn, khó xác định được động lượng và năng lượng của các phô-tôn phát ra nếu chỉ dựa vào các định luật bảo toàn. Khi v = 0, tất cả các phô-tôn phát ra trong cùng một mặt phẳng, góc lệch so với mặt phẳng này (khi v khác 0) là do bậc v/c. Khác với sự hủy kèm theo hai phô-tôn, các phô-tôn phát ra trong sự hủy kèm theo ba phô-tôn có năng lượng liên tục trong khoảng từ 0 đến 0,51 MeV. Hủy liên kết Trong nhiều loại vật chất sự hủy của pô-si-trôn diễn ra ngay cả ở trạng thái liên kết của pô-si-trôn với ê-lec-trôn, nguyên tử, phân tử, và các lỗ trống khác. Loại liên kết giữa hai hạt đơn giản nhất e+-e- là pô-si-trô-ni-um. Năng lượng liên kết của nguyên tử pô-si-trô-ni-um bằng một nửa và bán kính quỹ đạo lớn gấp đôi so với năng lượng và bán kính quỹ đạo của nguyên tử Hy-đrô, được tính theo công thức (2.16) và (2.17) 4 0 2 24n m eE n = −  (2.16) 2 2 2 0 2 n nr m e =  (2.17) Ở trạng thái cơ bản của nguyên tử pô-si-trô-ni-um ( 1n = ), năng lượng liên kết 1 6,77PsE E= − = eV và bán kính Bohr aPs=2a0=0,106 nm (với a0 là bán kính Bohr thứ nhất của nguyên tử Hy-đrô). Xét phi tương đối tính, hàm sóng của pô-si-trô-ni-um khi đã tính đến sự giảm khối lượng thì giống với hàm sóng của nguyên tử Hy-đrô. Chẳng hạn, hàm sóng ở trạng thái cơ bản của pô-si-trô-ni-um có dạng : 1 3 1( ) exp( ) PsPs rr aa ψ π = − (2.18) Tùy vào sự định hướng spin của e+ và e- đối với nhau, ta chia ra hai trạng thái cơ bản của nguyên tử pô-si-trô-ni-um: trạng thái singlet 1S0 (Pa-ra-pô-si-trô-ni-um (parapositronium), p-Ps) khi spin của e- và e+ ngược hướng, và trạng thái triplet 3S1 (or-tho-pô-si-trô-ni-um (orthopositronium), o-Ps) khi sp