Dự thảo Luận án Nghiên cứu phát triển phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vòng trên lò phản ứng hạt nhân đà lạt để xác định các hạt nhân sống ngắn

hiện được xác định bởi: LOD = 3w√𝐵𝐶 NPC (2.43) Với NPC là số đếm tích lũy của đỉnh năng lượng quan tâm, BC là số đếm tích lũy của phông dưới đỉnh năng lượng quan tâm. 2.4. Thời gian chết và chồng chập xung 2.4.1. Thời gian chết Tốc độ đếm cao của các hạt nhân sống ngắn tạo ra thời gian chết đáng kể và biến đổi nhanh. Các xung đến bộ phân tích đa kênh (MCA) trong khi nó đang bận xử lý xung khác là sẽ bị mất. Nếu chỉ có các hạt nhân sống dài được đo thì MCA hiệu chỉnh phép đo bằng cách kéo dài thời gian đếm bằng với khoảng thời gian mà thiết bị bận không ghi nhận được tín hiệu. Sự hiệu chỉnh này không thể đúng cho các hạt 31 nhân sống ngắn bởi vì số đếm được đo trong khoảng thời gian kéo dài thêm thì không đáng kể, vì thế số đếm bị mất sẽ không được bổ sung [3, 49, 50]. Phương trình cơ bản cho việc hiệu chính thời gian chết được cho bởi Schonfeld [50]: Np = ∫ A0e −λt[1 − DT(t)]dt (2.44) Tc 0 Trong đó Np là số đếm thực của đỉnh năng lượng quan tâm, A0 là tốc độ đếm thực ban đầu của đỉnh phổ và DT(t) là thời gian chết tại thời điểm t. Để thực hiện sự hiệu chính này thì số liệu về thời gian chết thay đổi theo từng khoảng thời gian đếm phải được biết. Từ dữ liệu thực nghiệm, Egan [47] đã tìm được hàm DT(t) là một hàm mũ của t, và nó được thể hiện bằng phương trình: DT(t) = B + Ce−kt (2.45) Trong đó B, C, k là các hằng số được xác định bằng số liệu thực nghiệm. Vì thế, hệ số hiệu chính thời gian chết (f) trong khoảng thời gian đo có thể tính bằng phương trình: f = ∫ A0e −λttc 0 dt ∫ A0e−λT(1 − B − Ce−kt)dt tc 0 (2.46) CNAA thường được sử dụng cho việc xác định các hạt nhân sống ngắn trong nền phông của các sản phẩm kích hoạt có thời gian sống dài. Hoạt độ của mẫu không chỉ thay đổi đáng kể trong suốt khoảng thời gian đếm do sự phân rã của các hạt nhân sống ngắn, bên cạnh đó hoạt độ còn tăng từ vòng lặp này đến vòng lặp khác bởi hoạt độ phông nền gây ra do sự tích lũy của các sản phẩm sống dài hơn. Do đó, thời gian chết thay đổi một cách nhanh chóng diễn ra trong suốt quá trình đếm. Đối với kích hoạt lặp vòng với n vòng lặp, hệ số hiệu chính (Fn) được tính bằng: Fn = ∑ ∫ A0e −λttc 0 dtnn=1 ∑ ∫ A0e−λT(1 − B − Ce−kt)n dt tc 0 n n=1 (2.47) DT(t) không chỉ thay đổi theo thời gian t trong khoảng thời gian đo mà còn khác nhau từ vòng lặp này tới vòng lặp khác. Hệ số hiệu chính thời gian chết f , xấp xỉ bằng tỉ số “Clock-Time” và “Live- Time” trong mỗi thời gian đo. Vì thế, nó thường được sử dụng để hiệu chính thời 32 gian chết sau mỗi vòng lặp. Trong trường hợp này cần phải lưu phổ gamma của mỗi vòng lặp và hiệu chính số đếm của hạt nhân quan tâm theo thời gian chết trước khi tổng các phổ riêng lẻ. 2.4.2. Chồng chập xung Khi thời gian chết tăng cao, mất số đếm do chồng chập xung (hay gọi là summing effect or coincidence loss) sẽ trở nên nghiêm trọng. Điều này có thể khắc phục bởi đặt một máy phát xung với tần số cố định vào trong hệ thống. Hệ số hiệu chính chồng chập xung được định nghĩa [3]: 𝐹𝑝 = diện tích đỉnh tại thời gian chết gần bằng không diện tích đỉnh tại thời gian chết của mẫu Tuy nhiên, hiệu chính chồng chập xung không giống như hiệu chính thời gian chết, nó được thực hiện trên phổ tổng của các vòng lặp. Wyttenbach [51] đã đề xuất một cách khác để hiệu chính mất số đếm do chồng chập xung bởi sử dụng “Clock- Time” TR và “Live-Time” TL của phép đo: Fp = P P0 = 1 − 2 τ υ ( TR TL − 1) (2.48) Trong đó P0 là tốc độ đếm đỉnh thực mà số đếm không bị mất do chồng chập xung, P tốc độ đếm của đỉnh gồm có chồng chập xung, 𝜐 là một hằng số của hệ phổ kế, 𝜏 𝜐⁄ có thể đo bởi P/P0 theo TR/TL và sau đó có thể sử dụng để hiệu chính các phổ khác. Một điều nên chú ý là 𝜏 phụ thuộc vào năng lượng của tia gamma được đo [51]. Ngoài ra, sử dụng hệ “Loss-Free-Counting” với chức năng loại bỏ chồng chập xung sẽ tránh được vấn đề này [52]. 2.4.3. Phương pháp đề xuất cho hiệu chỉnh ảnh hưởng của thời gian chết Sự phụ thuộc tốc độ đếm vào thời gian chết của đầu dò GMX-4076 đã được khảo sát và trình bày trong hình 2.4. Số liệu chỉ ra rằng khi đo mẫu ở thời gian chết nhỏ hơn 10% thì tốc độ đếm đỉnh gần như không thay đổi nhiều, nghĩa là số đếm không bị mất đáng kể khi đo ở thời gian chết thấp. Tuy nhiên, khi đo ở thời gian chết lớn hơn 10%, tốc độ đếm của đỉnh giảm tuyến tính theo thời gian chết tăng. Phần số đếm bị mất được biểu thị bằng [a × (DT – DT0)] là tích giữa hệ số đặc trưng (a) của 33 đầu dò và thời gian chết cao gây ra hiệu ứng mất số đếm (DT − DT0). Từ nhận xét này ta có: ADT = A0 × [1 − a × (DT − DT0)] (2.49) Từ đây, hệ số hiệu chính được xác định bởi hệ số FP: FP = A0 ADT = 1 [1 − a × (DT − DT0)] (2.50) Trong đó, A0 là hoạt độ thực; ADT là hoạt độ ghi nhận được ứng với thời gian chết; tích [a × (DT – DT0)] biểu thị phần số đếm bị mất trong đầu dò. Với hệ số a là giá trị đặc trưng của đầu dò, biểu thị cho sự phụ thuộc của phần số đếm bị mất theo thời gian chết. DT là thời gian chết ứng với từng phổ đo mẫu, DT0 là giá trị thời gian chết tối đa của hệ đo khi không cần hiệu chính hiệu ứng chồng chập sự kiện trong đầu dò (thông thường có giá trị khoảng 10%). Giá trị DT0 được xác định từ giao điểm của đường làm khớp bậc nhất của các tốc độ đếm khi thời gian chết cao (>10%) với đường thẳng biểu thị giá trị trung bình của tốc độ đếm ở thời gian chết thấp. Giá trị a được tính từ độ dốc của đường làm khớp bậc nhất của tốc độ đếm khi thời gian chết cao. Hình 2.4: Sự phụ thuộc của tốc độ đếm đỉnh vào thời gian chết của phổ. 34 2.5. Hiệu chuẩn hiệu suất và xác định thông số phổ neutron Để áp dụng phương pháp k0-CNAA, hai công việc chính cần phải thực hiện là tham số hóa các thông số phổ neutron của kênh chiếu mẫu và hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma. Vì vậy, trong phần này, tác giả sẽ trình bày phương pháp xác định các thông số phổ neutron tại các vị trí kích hoạt mẫu ở kênh chiếu trong vùng hoạt (Kênh 13-2) và tại Cột nhiệt của LPƯĐL và hiệu chuẩn hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò ứng với cấu hình đo mẫu. 2.5.1. Thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu Các thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu như thông lượng neutron nhiệt (φth), thông lượng neutron nhanh (φf), Rhệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/ER (α), tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên neutron trên nhiệt (f) và nhiệt độ neutron (Tn) là các thông tin đặc trưng tại vị trí kích hoạt mẫu. Để áp dụng phương pháp k-zero sử dụng hệ lặp vòng tại Kênh 13-2 và Cột nhiệt thì việc xác định các thông số phổ neutron tại hai vị trí kích hoạt mẫu này là rất cần thiết. Các thông số phổ trong nghiên cứu này được xác định bằng phương pháp ba lá dò chiếu trần (không bọc Cadmi). Để xác định các thông số phổ tại vị trí kích hoạt mẫu, các lá dò Al-0,1%Au, Al- 0,1%Lu, 99,8%Zr và 99,98%Ni được kích hoạt tại các vị trí nêu trên. Các phản ứng hạt nhân xảy ra trong quá trình kích hoạt và các tia gamma phát ra từ các hạt nhân tạo thành được dùng trong tính toán được trình bày trong Bảng 2.2. Bảng 2.2: Các phản ứng và các tia gamma dùng để tính toán các thông số phổ TT Phản ứng hạt nhân Năng lượng tia gamma (keV) 1 𝐴197 𝑢(𝑛, 𝛾) 𝐴198 𝑢 411,8 2 𝑍94 𝑟(𝑛, 𝛾) 𝑍95 𝑟 724,2 và 756,8 3 𝑍96 𝑟(𝑛, 𝛾) 𝑍97 𝑟 743,3 4 𝐿176 𝑢(𝑛, 𝛾) 𝐿177 𝑢 208,4 5 𝑁58 𝑖(𝑛, 𝑝) 𝐶58 𝑜 810,8 35 Tính toán hệ số α dựa vào phản ứng 1, 2 và 3 sử dụng phương trình [53]: (a − b)Q0,1(α). Ge,1 Gth,1 − a. Q0,2(α). Ge,2 Gth,2 + b. Q0,3(α). Ge,3 Gth,3 = 0 (2.51) Với a = [1 − Asp,2 Asp,1 . k0,1 k0,2 . εp,1 εp,2 ] −1 ; b = [1 − Asp,3 Asp,1 . k0,1 k0,3 . εp,1 εp,3 ] −1 . Lá dò Zr ở phản ứng 2 và 3 được dùng để tính 𝑓 theo phương trình [53]: f = Ge,2 k0,2 k0,3 . εp,2 εp,3 Q0,2(α) − Ge,3 Asp,2 Asp,3 . Q0,3(α) Gth,3 Asp,2 Asp,3 − Gth,2 k0,2 k0,3 . εp,2 εp,3 (2.52) Xác định tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron nhanh dựa vào lá dò Ni sử dụng phản ứng 5 và phản ứng 2 (hoặc 3), theo phương trình [53]: fF = Asp,2 Asp,5 . ( θ. γ. σr M )5 ( θ. γ. σ M )2 . f f + Q0(α) . εp,5 εp,2 (2.53) σr là tiết diện hiệu dụng của lá dò đối với phổ neutron phân hạch P 235 PU, phụ thuộc vào vị trí trong lò phản ứng. Tính toán thông lượng neutron nhiệt dựa vào phản ứng 1 sử dụng công thức sau: φ th = Asp,1. ( M NA. σ0. θ. γ ) 1 . f [f + Q0,1(α)]. εp,1 (2.54) Thông lượng neutron nhanh được tính dựa vào mối liên hệ với φth, fF như sau: φ fast = φ th /fF 2.5.2. Hiệu chuẩn hiệu suất cho k0-CNAA Trong việc hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma dùng cho phương pháp NAA đặc biệt là phương pháp k0, quan trọng nhất là xác định chính xác hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò ứng với cấu hình đo mẫu. Hiệu suất ghi tuyệt đối có thể được định nghĩa như là xác suất của một tia gamma phát ra từ nguồn để lại toàn bộ năng lượng của nó trong thể tích vùng hoạt của đầu dò [54]. Hiệu suất đầu dò phụ thuộc vào các yếu tố chính như sau: 36 - Kích thước và hình học của vật liệu phóng xạ (nguồn, mẫu đo); - Cách bố trí hình học đo; - Sự suy giảm bức xạ trước khi tia gamma đó đến được đầu dò (bởi không khí, chất liệu bao quanh phần nhạy của đầu dò, bản thân vật liệu phóng xạ bao gồm nền phông và mật độ). Hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò đối với nguồn dạng điểm được xác định thông qua việc đo thực nghiệm bộ nguồn chuẩn giả điểm. Hiệu suất ghi tuyệt đối được tính bằng công thức sau [55]: ε = N/tc A. Iγ. C (2.55) Trong đó: N là diện tích đỉnh của tia gamma quan tâm; tc là khoảng thời gian đo nguồn chuẩn; A là hoạt độ của nguồn tại thời điểm bắt đầu đo, A = A0. exp(−λ. td); td là thời gian rã, bằng thời điểm bắt đầu đo trừ thời điểm sản xuất nguồn chuẩn; C là hệ số hiệu chính sự phân rã trong quá trình đo mẫu, C = [1 − exp(−λ. tc)]/λ. tc; Iγ là xác suất phát của tia gamma quan tâm. Áp dụng cách tính truyền sai số ta có công thức tính sai số của hiệu suất: σε = ε. √ σN 2 N2 + σIγ 2 Iγ2 + σA 2 A2 (2.56) Bằng phép tính toán, hiệu suất của mẫu có hình học không phải là nguồn điểm có thể xác định được thông qua hiệu suất của nguồn điểm xác định bằng thực nghiệm. Việc xác định hiệu suất bằng phương pháp bán thực nghiệm đối với mẫu dạng hình trụ có thể làm theo các bước sau: 1) Xác định thực nghiệm hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò (εp,ref) theo năng lượng đối với nguồn điểm đặt tại khoảng cách “tham khảo”, thông thường là cách xa đầu dò để tránh hiệu ứng trùng phùng tổng khi sử dụng các nguồn đa năng như P152PEu, P 133 PBa và P60PCo. 37 2) Tính toán góc khối đối với cấu hình thí nghiệm xác định hiệu suất nguồn điểm tại vị trí tham khảo (Ωref) và góc khối đối với cấu hình thí nghiệm với mẫu dạng hình trụ, (Ωx). Đối với nguồn điểm đặt tại vị trí tham khảo (nằm trên trục đi qua tâm của đầu dò), thì góc khối giữa đầu dò và nguồn điểm được tính theo công thức [55]: Ωref = ∫ 2π sin θ dθ α 0 = 2π (1 − d √d2 + RD 2 ) (2.57) Với d là khoảng cách từ nguồn tới mặt đầu dò, RBDB là bán kính của đầu dò. Đối với nguồn thể tích (bán kính Rs và chiều cao Hs đặt tại vị trí Zs), góc khối được tính theo [55]: Ωx = 4 RS 2 . HS ∫ h. dh ∫ r. dr ∫ dϕ ∫ R. dR [R2 − 2. R. r. cos ϕ + r2 + h2]3/2 (2.58) RD 0 π 0 RS 0 ZS+HS ZS 3) Cuối cùng, hiệu suất đỉnh đối với nguồn có dạng hình trụ được tính toán theo: εP,x = εp,ref ( Ωx Ωref ) (2.59) 2.6. Nhận xét chung Chương 2 Cơ sở lý thuyết của kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron (NAA) được tóm lược với phương trình tính toán hàm lượng của một nguyên tố trong kỹ thuật NAA được trình bày. Trên cơ sở đó, phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vòng (CNAA) được giới thiệu chi tiết hơn để từ đó xây dựng phương trình tính toán hàm lượng của một nguyên tố trong phương pháp CNAA. Đặc biệt, phương pháp CNAA theo chuẩn hóa k0, là đối tượng nghiên cứu chính của luận án, được trình bày chi tiết. Qua đó, phương trình cơ bản cho phương pháp CNAA dựa vào chuẩn hóa k0 (k0-CNAA) đã được xây dựng để tính toán hàm lượng nguyên tố, ước tính độ không đảm bảo đo và giới hạn phát hiện. Bên cạnh đó, dựa vào việc khảo sát thực nghiệm, công thức hiệu chính mất số đếm khi đo mẫu ở thời gian chết cao trong CNAA đã được xây dựng. Đồng thời, việc hiệu chuẩn hiệu suất của hệ đo và thông số phổ neutron cho k0- CNAA cũng được trình bày trong Chương này. 38 Chương 3. NGHIÊN CỨU THỰC NGHIỆM PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VÒNG TRÊN LPƯĐL Tất cả các thí nghiệm trong luận án này đều được thực hiện trên hệ kích hoạt lặp vòng. Hệ này đã được nhóm tác giả nâng cấp vào năm 2016 từ hệ chiếu đơn được lắp đặt tại LPƯĐL vào năm 2013. Vì vậy, nguyên lý hoạt động của hệ cũng như các thí nghiệm hiệu chuẩn hệ phổ kế, hiệu chỉnh ảnh hưởng của thời gian chết và thí nghiệm xác định các thông số phổ neutron tại các kênh chiếu được trình bày. Cũng trong thời gian này, phần mềm k0-IAEA được nâng cấp cho k0-CNAA. Vì vậy, trong nghiên cứu này, các thực nghiệm kiểm chứng hệ kích hoạt lặp vòng, phương pháp k0-CNAA sử dụng phần mềm k0-IAEA được thực hiện và trình bày trong Chương này. 3.1. Hệ kích hoạt lặp vòng 3.1.1. Cấu tạo của hệ kích hoạt lặp vòng Cấu tạo của hệ kích hoạt lặp vòng bao gồm 5 phần chính như được minh họa trong Hình 3.1. Phần thứ nhất gồm hai ống chiếu được lắp đặt vào ô 13-2 trong vùng hoạt (gọi là Kênh 13-2) và trong Cột nhiệt của LPƯ. Tại vị trí chiếu mẫu tại Kênh 13-2, thông lượng neutron nhiệt khoảng 4,2  1012 n.cm-2.s-1 cùng với thành phần neutron nhanh và neutron trên nhiệt. Tại vị trí chiếu mẫu trong Cột nhiệt, thông lượng neutron được xem là thuần nhiệt khoảng 1,2  1011 n.cm-2.s-1. Phần thứ hai là hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe hiệu suất 40% với bộ tiền khuếch đại xóa bằng transistor phù hợp cho việc đo ở tốc độ đếm cao và khối điện tử xử lý tín hiệu kỹ thuật số (DSPEC Pro) với nhiều chức năng tối ưu hóa tín hiệu lối ra từ đầu dò. Vị trí đo mẫu được bao bọc bằng buồng chì dày 5 cm. Khoảng cách từ mẫu tới đầu dò có thể thay đổi từ 3 cm đến 20 cm. Phần thứ 3 gồm các khối chuyển mẫu và các buồng lưu mẫu làm cho dễ dàng thực hiện qui trình chiếu và đo tự động hoàn toàn. Buồng nạp mẫu tự động (SE-1) có thể nạp cùng lúc 25 mẫu: sau khi mẫu này đo xong, mẫu tiếp theo sẽ được đưa vào 39 khối nạp mẫu và được đẩy tới vị trí chiếu. Thời gian chiếu, rã và đo có thể đặt trong khoảng từ 1 s đến 9999 s. Hình 3.1: Sơ đồ minh họa hệ kích hoạt lặp vòng Phần thứ 4 gồm các khối xử lý khí thải và buồng cung cấp khí nén. Áp suất vận hành của hệ theo khuyến cáo của nhà sản xuất là 3,1 bar. Khí vận chuyển sử dụng để đẩy mẫu vào vị trí chiếu và đưa mẫu ra khỏi vị trí chiếu sẽ được dẫn trực tiếp tới bộ lọc khí, sau đó được đưa vào hệ thống lọc chung của nhà lò. Phần thứ 5 là gói phần mềm và bộ điều khiển lập trình PLC (Programmable Logic Controller) để vận hành hệ thống. Các khối chuyển mẫu và các bộ phận cung cấp khí nén đều được điều khiển bởi PLC thông qua phần mềm NASC (Neutron Activation Sample Changer). Ngoài ra, hệ chuyển mẫu còn có 4 bộ cảm biến quang học được dùng để xác định chính xác thời gian di chuyển của mẫu. 40 Hình 3.2: Hình học và kích thước của ống chiếu và lọ đựng mẫu Ống chiếu mang mẫu và lọ đựng mẫu sử dụng trong hệ chuyển mẫu khí nén được làm bằng vật liệu HDPE sạch nên hoạt độ phóng xạ tạo thành trong khi chiếu là không đáng kể và cũng không gây ảnh hưởng nhiều trong phép đo phổ. Việc kiểm tra số đếm phông đã được thực hiện đối với ống chiếu mang mẫu trong trường hợp có và không có lọ đựng mẫu ứng với phép chiếu 30 s tại vị trí chiếu mẫu ở Kênh 13-2 và 60 s tại vị trí chiếu mẫu ở trong Cột nhiệt. Kết quả cho thấy rằng hầu như không có sự hiện diện đáng kể các hạt nhân gây nhiễu gây ra từ vật liệu của ống chiếu mẫu và lọ đựng mẫu khi bị kích hoạt. Tuy nhiên, trong quãng đường ống chiếu di chuyển trong đường ống của Kênh 13-2, có mang theo một số ít bụi phóng xạ ra tới buồng đo với sự có mặt của các đỉnh năng lượng của một số hạt nhân như 28Al, 27Mg, 56Mn, 24Na và 41Ar trong phổ. 3.1.2. Nguyên lý hoạt động của hệ Sơ đồ chi tiết về nguyên lý hoạt động của hệ kích hoạt lặp vòng được mô tả chi tiết trong Hình 3.3. Mẫu được nạp vào hệ thông qua khối nạp mẫu (LS-1). Sau đó mẫu được chuyển đến vị trí chiếu tại Cột nhiệt (TC) hoặc Kênh 13-2 (R) bằng lực đẩy của khí nén từ van V11. Sau khi kết thúc chiếu, mẫu được lấy ra khỏi vị trí chiếu nhờ lực đẩy khí nén từ van V12 hoặc V13. Mẫu đi qua khối RU và khối SU1 trước khi đi vào buồng đo (CC). Sau khi kết thúc đo, mẫu được lấy ra qua đường dẫn D4. Để thực hiện chiếu lặp vòng, mẫu được đưa trở lại khối nạp mẫu ban đầu LS-1 thông qua khối điều hướng SU2. 41 Hình 3.3: Sơ đồ nguyên lý hoạt động của hệ CNAA Chức năng của từng bộ phận được mô tả chi tiết như sau: - Khối LS1 (Loading Station 1): Dùng để nạp mẫu vào hệ chuyển mẫu khí nén (PTS) theo hai cách: Nạp mẫu bằng tay hoặc nạp mẫu tự động thông qua Khối SE-1 (Sample changer 1). - Khối D1 (Irradiation switch 1): Dẫn mẫu chưa chiếu đến D2 và dẫn mẫu đã chiếu tới RU. - Khối D2 (Irradiation switch 2): Dẫn mẫu cần chiếu từ D1 đến vị trí chiếu mong muốn: Kênh 13-2 (R) hoặc Cột nhiệt (TC). Sau khi chiếu, D2 dẫn mẫu đã chiếu về lại D1. - Khối RU (Relief Unit): Dẫn mẫu đã chiếu từ D1 đến SU1. Tại RU, một phần khí vận chuyển (khí đã bị kích hoạt) được dẫn tới bộ lọc. 42 - Khối SU1 (Separation Unit 1): Dẫn mẫu đã chiếu tới buồng đo (CC) hoặc đưa mẫu khỏi hệ thống. Tại SU1, khí vận chuyển còn lại được dẫn tới bộ lọc. - Khối D4 (Counting switch 4): Dẫn mẫu đã chiếu từ SU1 tới CC. Ngoài ra, D4 còn có thể nhận mẫu đã chiếu từ LS-2 rồi chuyển vào CC. Sau khi mẫu được đo xong, D4 dẫn mẫu ra vị trí thải. - Khối LS2 (Loading Station 2): Dùng để nạp mẫu đã chiếu vào buồng đo theo hai cách: Nạp mẫu bằng tay và nạp mẫu tự động thông qua SE-2 (Sample changer 2). - V11, V12, V13, V14, V15 và V16: Các van xả khí sạch để đẩy mẫu. - V12R, V13R: Các van dẫn hướng khí vận chuyển tới bộ lọc. - SU2 (Separation Unit 2): Nhận mẫu đã chiếu-đo để nạp mẫu trở lại LS1 hoặc đưa mẫu ra khỏi hệ thống. Các thông số kỹ thuật của hệ kích hoạt lặp vòng đã được khảo sát và trình bày trong Bảng 3.1. Thời gian nghỉ giữa hai vòng lặp (tw - thời gian từ lúc kết thúc đo đến lúc bắt đầu chiếu lại ở vòng lặp tiếp theo) là 10 ± 1,0 giây. Thời gian đẩy mẫu từ vị trí chiếu đến vị trí đo (với thời gian rã tối thiểu - td) là 3,5 ± 0,5 giây. Thông tin chi tiết về các thông số thời gian ứng với mỗi phép thí nghiệm đều được ghi lại chi tiết và lưu vào máy tính. Bảng 3.1: Các thông số đặc trưng của hệ kích hoạt lặp vòng TT Thông số thời gian Thời gian (giây) 1 Thời gian nghỉ giữa hai vòng lặp (tw) 10 ± 1 2 Thời gian đẩy mẫu từ vị trí chiếu đến vị trí đo (td) 3,2 ± 0,5 3 Thời gian chiếu tối thiểu ở Kênh 13-2 2 4 Thời gian chiếu tối đa ở Kênh 13-2 600 5 Thời gian chiếu tối thiểu ở Cột nhiệt 5 6 Thời gian chiếu tối đa ở Cột nhiệt 3600 43 3.2. Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma 3.2.1. Hệ phổ kế gamma Đầu dò đi kèm với thiết bị phân tích kích hoạt lặp vòng được ký hiệu là GMX40– 76, có hiệu suất danh định là 40% và độ phân giải năng lượng 2,0 keV tại đỉnh năng lượng 1332 keV của nguồn P60PCo. Tỉ số đỉnh trên Compton là 59:1. Đầu dò được đặt trong khung nhôm hình hộp với kích thước 74 x 62 x 58 cm. Các viên gạch chì có bề dày trung bình 5 cm được lót vào các mặt trong khung nhôm nhằm giảm phông. Các mặt trong lớp chì được lót thêm các lớp Cu và Plastic với bề dày mỗi lớp 2 mm nhằm hạn chế các tia X phát ra từ chì do tương tác của tia gamma. Bên trong buồng chì có một buồng đo dùng để nhận ống chiếu mẫu. Buồng đo có thể dịch chuyển theo khoảng cách xa gần so với đầu dò. Khoảng cách từ mẫu tới đầu dò có thể thay đổi từ 3 cm đến 20 cm. Buồng đo có dạng ống trong suốt hình trụ chiều cao 110,0 ± 0,2 mm đường kính ngoài 35,7 ± 0,2 mm, đường kính trong 16,2 ± 0,2 mm, khối lượng riêng của chì là 1,14 ± 0,06 g/cm3. Buồng đo có vai trò giữ ống chiếu mẫu trong quá trình đo. Đầu dò đặt nằm ngang cùng với bình nitơ lỏng và buồng chì. Buồng chì có dạng hình hộp chữ nhật có khe trống ở mặt trên để dẫn mẫu ra vào. Do hệ đo đặt trong không gian nhà lò phản ứng và buồng chì không kín hoàn toàn nên không thích hợp để thực hiện những phép đo cần thời gian đo dài, nhưng khi đo các hạt nhân sống ngắn với tốc độ đếm cao và thời gian đo ngắn thì ảnh hưởng của phông là không đáng kể. DSPEC Pro là khối điện tử xử lý tín hiệu kỹ thuật số để thu nhận và xử lý tín hiệu từ đầu dò. Trong đó tích hợp chức năng khuếch đại, chuyển đổi tín hiệu thành dạng số và sử dụng bộ tiền khuếch đại xóa bằng transitor phù hợp cho việc đo tốc độ đếm cao và biến đổi nhanh. 44 Hình 3.4: Hệ phổ kế gamma sử dụng detector GMX-4076 Hình 3.5: Đầu dò GMX-4076 và buồng đo Việc thu nhận phổ được thực hiện bằng chương trình Maestro, là chương trình thu nhận phổ đi kèm với hệ đo. Chương trình này giống như phiên bản rút gọn của Detector Buồng đo Sensor S4 Buồng chì DSPEC Buồng chì Detector 45 chương trình Gamma vision nhưng chỉ có chức năng ghi nhận phổ mà không có chức năng xử lý phổ. Hệ có thể ghi nhận theo 3 chế độ ghi nhận khác nhau: Phổ LTC (Live Time Clock) là phổ đo bình thường tương tự với phổ đo của chương trình Genie 2000; Phổ ZDT (Zero Dead Time) là phổ đo mà số đếm của từng kênh đã được hiệu chính thời gian chết, tuy nhiên sai số của diện tích đỉnh không thể lấy trực tiếp từ phổ đo này; và Phổ ERR (Error) là phổ đo thể hiện sai số của từng kênh tương ứng của phổ ZDT, đồng thời phổ này cũng dùng để tính sai số diện tích đỉnh tương ứng của phổ ZDT. Hệ đo có ba chế độ đo: chế độ đo thường chỉ ghi nhận phổ LTC, chế độ NORM- CORR ghi nhận đồng thời phổ LTC và ZDT, chế độ CORR-ERR ghi nhận đồng thời phổ ZDT và phổ ERR. Chế độ đo thường không thích hợp khi đo các hạt nhân có thời gian sống ngắn vì thời gian chết cao và giảm nhanh. Chế độ CORR-ERR thích hợp hơn cho việc tính toán với sai số của phổ ZDT và thích hợp để xử lý tự động bằng các chương trình xử lý phổ khác như k0-IAEA. 3.2.2. Hiệu chuẩn hiệu suất của đầu dò theo hình học mẫu đo Nguồn chuẩn giả điểm sử dụng trong thí nghiệm này bao gồm: P241PAm, P131PBa, P 152 PEu, P137PCs, P60PCo xuất xứ từ phòng thí nghiệm Isotope Products của Mỹ. Các nguồn này có dạng hình trụ nhỏ với đường kính 5 mm, chiều cao 3,18 mm được tráng trên đế Epoxy, bề mặt bao phủ bởi lớp Acrylic. Đường kính của lớp bao bọc bên ngoài là 25,4 mm, chiều cao 6,35 mm. Hình 3.6 mô tả hình học và kích thước của các nguồn này. Hình 3.6: Hình học và kích thước của nguồn chuẩn dạng điểm 46 Nguồn chuẩn giả điểm được đặt ngoài buồng đo khi ghi đo phổ. Khoảng cách từ nguồn đến đầu dò được định vị bằng thước đo có độ chính xác đến mm. Tâm của nguồn được định vị sao cho trùng với tâm của đầu dò bằng cách đưa buồng đo lại gần và đánh dấu vị trí đặt nguồn. Lần lượt các nguồn chuẩn được đặt vào vị trí đo cách mặt đầu dò 50 mm, 100 mm và 150 mm. Thời gian đo được đặt sao cho số đếm ghi được tại các đỉnh quan tâm chính khoảng 10.000 số đếm. Bảng 3.3: Số hạt nhân của các nguồn chuẩn [56] Hạt nhân T1/2 (ngày) Ngày sản xuất Hoạt độ (Bq) Sai số (Bq) Năng lượng (keV) Xác suất phát (%) 241Am 157742 01/05/2002 417,0 12,5 59,5 36,0 137Cs 11020 15/05/2002 259,0 7,8 661,7 85,1 60Co 1925.5 15/05/2002 367,0 11,0 1173,2 99,9 1333,5 99,9 152Eu 4933 15/05/2002 304,1 9,1 40,1 30,0 45,4 9,0 121,8 28,4 244,7 7,5 344,3 26,6 411,1 2,2 444,0 3,1 778,9 13,0 867,4 4,2 964,1 14,6 1085,8 10,1 1089,8 1,7 1112,1 13,5 1213,0 1,4 1299,2 1,6 1408,0 20,9 133Ba 3862 15/05/2002 285,6 8,568 53,2 2,2 81,0 34,1 276,4 7,1 302,9 18,3 356,0 61,9 383,9 8,9 Mẫu khi đo được đặt nằm trong ống chiếu mẫu có thành dày 1,5 mm và vị trí trong buồng đo có thành dày 10 mm nên hiệu suất ở các vị trí đo cần phải được hiệu chính sự suy giảm qua ống buồng đo. Tác giả sử dụng mẫu chuẩn SMELS III được kích hoạt và đo ở vị trí cách detector 10 cm khi có và không có buồng đo với 47 container. Tỉ lệ suy giảm hiệu suất bằng tỉ lệ tốc độ đếm khi không có buồng đo và tốc độ đếm khi có buồng đo. 3.3. Xác định các thông số phổ neutron Các thông số phổ neutron được xác định bằng cách kích hoạt và ghi đo bộ lá dò (Au, Zr, Ni và Lu). Mỗi bộ lá dò được kích hoạt tại vị trí chiếu mẫu trong các đợt LPƯĐL vận hành của các tháng 5, 6 và 7 năm 2017. Bảng 3.2 trình bày các thời gian chiếu, thời gian rã và thời gian đo đối với các lá dò. Thông thường các lá dò với khối lượng 4 mg đối với Al-0,1% Au và Al-0,1% Lu, 10 mg đối với lá dò 99,8% Zr và 30 mg đối với lá dò 99,98 % Ni được kích hoạt trong thời gian 10 phút tại v