Luận án Phóng xạ tư nhiên trong một số vật liệu xây dựng phổ biến tại cộng hòa dân chủ nhân dân Lào

c lại với phương bay tới với góc tán xạ θ=1800. Trong trường hợp này, công thức tính năng lượng của gamma tán xạ sẽ có dạng: ' 1 4. E E E     + (2.38) trong đó ta đã dùng giá trị xấp xỉ: ( )201/ 2m c  . Nếu sự kiện tán xạ ngược xảy ra bên trong thể tích của detector thì năng lượng cực đại mà electron nhận được sẽ là: 'Ee E E = − (2.39) 47 Do đó sự kiện này sẽ rơi vào phổ gamma tại vị trí có năng lượng được tính bằng công thức (2.39). Năng lượng này tương ứng với sườn Compton ở phía năng lượng cao trong phổ gamma nằm ở phía sau của đỉnh hấp thụ toàn phần trong các phổ đưa ra ở hình 2.16. Với năng lượng của gamma tới là 1 MeV thì nếu dùng các công thức trên để tính, ta sẽ thấy vị trí của sườn Compton nằm ở 0,8 MeV còn vị trí của đỉnh tán xạ ngược sẽ là 0,2 MeV. Vì góc tán xạ của gamma trải từ 0o đến 180o và do gamma sau tán xạ có thể bay ra khỏi detector nên năng lượng mà gamma truyền cho detector trong tán xạ Compton có thể nhận các giá trị từ 0 đến cực đại là năng lượng của sườn Compton. Phân bố năng lượng trong các phổ ở hình 2.16 thể hiện rõ nhận xét này [57], [58]. 48 CHƯƠNG 3 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 3.1. Các khu vực lấy mẫu Mục tiêu của luận án là khảo sát hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong một số VLXD phổ biến tại CHDCND Lào. Có khá nhiều loại VLXD được sử dụng để xây dựng các công trình dân dụng tại CHDCND Lào.Trong khuôn khổ của luận án, chúng tôi chỉ chọn 4 loại vật liệu sau đây để nghiên cứu. Đó là các vật liệu: xi măng, cát, gạch và đất. Trong phần tiếp theo, chúng tôi sẽ trình bày quy trình lấy, xử lý và chế tạo các loại mẫu để phân tích bằng phổ kế gamma. 3.1.1. Thu thập các mẫu xi măng Hình 3.1. Vị trí trên bản đồ của các nhà máy xi măng tại CHDCND Lào mà chúng tôi đã lấy mẫu để phân tích. Các mẫu xi măng được lấy từ sản phẩm đầu ra của 4 nhà máy sản xuất xi măng lớn nhất và hiện nay đang được sử dụng phổ biến nhất tại CHDCND Lào. Các nhà máy này là: - Nhà máy xi măng Văng Viêng nằm ở tỉnh Viêng Chăn. Bản đồ Lào Vị trí lấy mẫu Ki lô mét 49 - Nhà máy xi măng Xangkham tại Thủ đô Viêng Chăn). - Nhà máy Xi măng Casing nằm tại tỉnh Khammouane. - Nhà máy xi măng Salavan nằm tại tỉnh Salavan. Trong Hình 3.1 là vị trí của các nhà máy xi măng mà chúng tôi đã lấy mẫu để phân tích trên bản đồ của CHDCND Lào. Sản phẩm xi măng do các nhà máy này sản xuất ra gồm 2 loại: xi măng Portland và xi măng hỗn hợp. Tại mỗi nhà máy, chúng tôi đã chọn cả 2 loại xi măng này để phân tích. Mỗi loại xi măng, chúng tôi lấy từ 3 đến 4 kg. Các mẫu xi măng lấy từ các nhà máy được đánh số ký hiệu. Bảng 3.1 dưới đây liệt kê thông tin chi tiết về 37 mẫu xi măng đã thu thập được để khảo sát. Bảng 3.1. Thông tin về địa điểm lấy mẫu ở 4 nhà máy xi măng TT Ký hiệu mẫu Loại xi măng (Viết tắt) Ký hiệu vị trí trên bản đồ Địa điểm Vĩ độ Kính độ 1 1V1 Porland cement (1V) A 18°56'7.6"N 102°27'7.0"E 2 1V2 3 1V3 4 1V4 5 1V5 6 1V6 7 1V7 8 2V1 hỗn hợp(2V) 9 2V2 10 2V3 11 2V4 12 2V5 13 2V6 14 2V7 50 15 1VT1 hỗn hợp (1VT) B 18°6'27.3"N 102°47'7.9"E 16 1VT2 17 1VT3 18 2VT1 Porland cement (2VT) 19 2VT2 20 2VT3 21 2VT4 22 1K1 Porland cement (1K) C 17°24'19.8"N 105°12'58.2"E 23 1K2 24 1K3 25 1K4 26 2K1 hỗn hợp(2K) 27 2K2 28 2K3 29 2K4 30 1SV1 Porland cement (1SV) D 15°50'39.1"N 106°23'16.4"E 31 1SV2 32 1SV3 33 1SV4 34 2SV1 hỗn hợp (2SV) 35 2SV2 36 2SV3 37 2SV4 Các mẫu xi măng lấy tại các nhà máy sản xuất xi măng được đựng trong các hộp nhựa và sau đó được đưa đến Trung tâm Hạt nhân của Viện Vật Lý, Viện HLKHCNVN để phân tích. 51 3.1.2. Thu thập các mẫu đất Hình 3.2. Bản đồ vị trí lấy mẫu đất cát và tại Huyện Thoulakhom thuộc tỉnh Viêng Chăn. Chúng tôi đã chọn và thu thập mẫu đất ở 10 trị trí của huyện Thoulakhom, tỉnh Viêng Chăn. Lý do chúng tôi chọn các mẫu đất ở huyện Thoulakhom thuộc tỉnh Viêng Chăn là do số nhà máy sản xuất gạch xây dựng ở khu vực này là nhiều nhất ở CHDCND Lào. Nguyên liệu thô dùng để chế tạo gạch của các nhà máy là đất khai thác tại huyện này. Phần lớn gạch do các nhà máy này sản xuất ra được tiêu thụ tại Tỉnh Viêng Chăn và các tỉnh thuộc miền trung của CHDCND Lào. Hình 3.2 hiển thị vị trí của huyện Thoulakhom trên bản đồ của CHDCND Lào (hình trên) và vị trí trên bản đồ của các điểm lấy mẫu đất (hình dưới) trong huyện Thoulakhom.Tại mỗi điểm, chúng tôi thu thập 3 mẫu với khối lượng khoảng 1,2 kg. 52 Bảng 3.2. Vi trí lấy đất và cát Sông NamNgeum Tại Huyện Thoulakhom. TT Ký hiệu mẫu Tên làng (viết tắt) vị trí Vĩ độ Kính độ 1 1P1 Ban Dong (P1) 18°16'52.5" N 102°40'51.5"E 2 1P2 3 1P3 4 2P1 Ban PhaThao (P2) 18°19'40.5" N 102°39'56.5"E 5 2P2 6 2P3 7 3P1 Ban Nam Ang (P3) 18°22'23.9" N 102°36'5.4"E 8 3P2 9 3P3 10 4P1 Ban Nanokkhoum (P4) 18°17'18.2" N 102°41'35.8"E 11 4P2 12 4P3 13 5P1 Ban Phonmouang (P5) 18°20'15.7" N 102°40'51.4"E 14 5P2 15 5P3 16 6P1 Ban NaKang (P6) 18°20'42.0" N 102°39'40.4"E 17 6P2 18 6P3 19 7P1 Ban Naxanglek (P7) 18°21'54.5" N 102°37'48.8"E 20 7P2 21 7P3 22 8P1 Ban Keun (P8) 18°21'51.2" N 102°35'13.3"E 23 8P2 24 8P3 53 25 9P1 Ban Hatnoi (P9) 18°22'58.6" N 102°33'52.5"E 26 9P2 27 9P3 28 10P1 Ban Boungphao (P10) 18°20'49.3" N 102°33'59.6" 29 10P2 30 10P3 Các mẫu đất đã thu thập được ký hiệu là 1P, 2P, 3P, 4P, 5P, 6P, 7P, 8P, 9P, 10P và trên bản đồ có thể thấy vị trí lấy các mẫu này. Trong bảng 3.2 liệt kê ký hiệu các mẫu đất đã lấy, tên làng và tọa độ của các điểm lấy mẫu đo bằng thiết bị định vị vệ tinh GPS. Các mẫu đất đã thu thập được đựng trong các hộp nhựa có viết ký hiệu của mẫu tương ứng đã lấy. Các mẫu này sau đó được chuyển đến Trung tâm Vật lý Hạt nhân của Viện Vật lý, Viện HLKHCNVN để xử lý, chế tạo mẫu và phân tích. 3.1.3. Thu thập các mẫu cát Hình 3.3. Bản đồ các vị trí lấy mẫu cát bên bờ sông Mê Kông tại khu vực thủ đô Viêng Chăn. Thủ đô Viêng Chăn Thái lan Vị trí lấy mẫu Sông Mê Kông Ki lô mét Bản đồ Lào 54 Hình 3.4. Ảnh chụp các bãi cát Sông Mê Kông khu vực thủ đô Viêng Chăn. Các mẫu cát mà chúng tôi phân tích được lấy tại 6 vị trí của bãi cát sông Mê Kông. Hiện nay, nguyên liệu cát dùng để xây dựng các công trình lớn của Quốc gia cũng như của các nhà dân ở thủ đô Viêng Chăn hầu hết được khai thác tại các vị trí này. Các vị trí lấy mẫu cát được ký hiệu là NK1, NK2, NK3, NK4, NK5, NK6. Khối lượng cát lấy tại mỗi điểm cỡ khoảng 4kg. Hình vẽ 3.3 là bản đồ của các vị trí lấy mẫu cát bên bờ sông Mê Kông tại khu vực thủ đô Viêng Chăn. Trên bản đồ này có thể thấy vị trí của các điểm đã lấy mẫu cát được ký hiệu tương ứng là NK1, NK2, NK3, NK4, NK5 và NK6. Hình 3.4 là ảnh chụp của các điểm mà chúng tôi đã lấy mẫu cát nằm dọc theo sông Mê Kông đoạn chảy qua thủ đô Viêng Chăn. Ngoài 6 mẫu cát đã lấy bên bờ sông Mê Kông tại khu vực thủ đô Viêng Chăn, chúng tôi cũng lấy thêm 2 mẫu cát tại huyện Thoulakhom và 2 mẫu này được ký hiệu tương ứng là 11P và 12P. Cần nói thêm rằng tại huyện Thoulakhom có 2 mỏ cát nằm bên bờ của sông Nam Nguem. Hình 3.5 là ảnh chụp của một trong hai mỏ cát nằm bên bờ của con sông này. Cát ở đây cũng được sử dụng rất nhiều cho các công trình xây dựng ở khu vực thủ đô Viêng Chăn. Hình 3.5. Bờ bãi cát Sông Nam Nguem khu vực Huyện Thoulakhom, Tỉnh Viêng chăn. 55 Bảng 3.3 liệt kê vị trí của các điểm đã lẫy cát để phân tích. Tại mỗi điểm, chúng tôi thu thập 4 mẫu. Tên làng trong bảng cũng là tên của các mỏ cát. Tọa độ của các mỏ cát này được xác định bằng GPS và được chỉ ra trong 2 cột cuối cùng. Tại mỗi mỏ cát chúng tôi thu thập 4 mẫu. Để tránh việc lấy mẫu trùng nhau tại cùng một vị trí, chúng tôi sử dụng khung lấy mẫu đơn vị hình vuông có chiều dài mỗi cạnh là 100 cm. Ảnh chụp của ô đơn vị lấy mẫu này được đưa ra trong hình 3.6. Bảng 3.3. Vị trí lấy cát Sông Mê Kông Tại thủ đô Viêng Chăn TT Ký hiệu mẫu Tên làng (Viết tất) Địa Điểm Vĩ độ Kính độ 1 1NK1 Ban Huay Yai (NK1) 18°56'7.6"N 102°27'7.0"E 2 1NK2 3 1NK3 4 1NK4 5 1NK4 6 2Nk1 Ban Huay Hom (NK2) 18°6'27.3"N 102°47'7.9"E 7 2NK2 8 2Nk3 9 2Nk4 10 3NK1 Ban Nong Da (NK3) 17°58'22.7"N 102°30'8.9"E 11 3NK2 12 3NK3 13 3NK4 14 4N1 Ban Don Chan (NK4) 17°57'57.0"N 102°35'47.3" 15 4NK2 16 4NK3 17 4NK4 56 18 5NK1 Ban Hom1(NK5) 17°50'10.8"N 102°35'58.8" 19 5NK2 20 5NK3 21 5NK4 22 6NK1 Ban Hom2(NK6) 17°51'16.5"N 102°35'37.8" 23 6NK2 24 6NK3 25 6NK4 26 1NG1 Ban Keun (P11) 18°21'30.7"N 102°34'19.3"E 27 1NG2 28 1NG3 29 NG4 30 2NG1 Ban Pakchan (P12) 18°22'15.1"N 102°32'10.7"E 31 2NG2 32 2NG3 33 2NG4 Hình 3.6. Khung hình vuông có chiều dài mỗi cạnh 100 cm [54]. Các mẫu cát lấy tại các mỏ được đựng trong các túi nilon có viết rõ ký hiệu của mẫu. Khối lượng của mỗi mẫu cát mà chúng tôi lấy cỡ khoảng từ 3 đến 4 kg. Các túi được dán kín và được chuyển về phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện lật lý. 57 3.1.4. Thu thập các mẫu gạch Chúng tôi chỉ thu thập một loại gạch được sản xuất tại nhà máy sản xuất gạch tại huyện Thoulakhom thuộc tỉnh Viêng Chăn. Đây là nhà máy sản xuất gạch với sản lượng lớn và cung cấp gạch xây dựng cho các công trình và nhà dân của thủ đô Viêng Chăn. Chúng tôi chọn ngẫu nhiên 4 mẫu gạch được ký hiệu là 1GB, khối lượng mỗi mẫu khoảng 4 kg, đựng vào túi nilon và chuyển đến Trung tâm hạt nhân của Viện vật lý để xử lý, chế tạo mẫu và phân tích phóng xạ. 3.2. Xử lý và chuẩn bị các mẫu để phân tích Trước khi chế tạo các mẫu VLXD để đo phổ gamma do các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong mẫu phát ra, chúng tôi cần xử lý mẫu. Cách xử lý cho các VLXD khác nhau là giống nhau và theo cùng một quy trình. Hình vẽ 3.6 là sơ đồ của quy trình xử lý mẫu mà chúng tôi đã sử dụng. Hình 3.6. Sơ đồ quy trình xử lý mẫu Đầu tiên, các mẫu được phơi khô tự nhiên trong phòng thí nghiệm ở nhiệt độ phòng. Tiếp theo, các mẫu được sấy bằng lò nung ở nhiệt độ 80oC. Mục đích của việc 58 sấy khô mẫu bằng lò nung là để đảm bảo lượng nước trong mẫu nếu có sẽ bốc hơi hết. Việc kiểm tra này được thực hiện bằng cách cân khối lượng mẫu sau khi đã sấy mẫu một thời gian trong lò nung. Việc sấy sẽ kết thúc khi khối lượng mẫu không đổi chứng tỏ nước có trong mẫu đã bay hơi hết. Sấy mẫu cũng còn giúp cho việc nghiền mẫu trở nên dễ dàng hơn. Sau khi đã sấy khô, các mẫu được nghiền mịn bằng tay sử dụng bộ chày cối. Mẫu sau khi nghiền mịn được rây lại bằng bộ rây có kích thước lỗ 0,2 mm nhằm mục đích loại bỏ các hạt lớn và các vật liệu khác có trong mẫu. Hình 3.7. Cối, chày và rây 0,2 mm để nghiền và sàng mẫu. Hình 3.8. Ảnh chụp các mẫu xi măng đã được chế tạo dùng để đo hoạt độ của các nguyên tố phóng xạ tự nhiên. Vật liệu sau khi rây sẽ được đưa vào trong hộp đựng mẫu làm bằng plastic. Các hộp đựng mẫu hoàn toàn giống nhau và có dạng hình trụ với đường kính bằng 60 mm và chiều cao 70 mm. Các hộp đựng mẫu có nắp vặn chặt. Mẫu sau khi rây được chứa trong các hộp đựng mẫu với nắp vặn chặt. Khối lượng của mẫu và của hộp đựng được cân bằng cân phân tích điện tử có độ chính xác cao. Khối lượng trung bình của mỗi mẫu cỡ 0,45 kg. Hộp được đánh số và được nắp kín. Để đảm bảo khí radon không thoát ra khỏi hộp mẫu, chúng tôi đã sử dụng băng keo trong dán chặt nắp hộp với thân hộp. Sau khi đã chế tạo xong, các mẫu được lưu trữ trong 59 phòng thí nghiệm một thời gian tối thiểu là 30 ngày trước khi đo phổ gamma của mẫu bằng hệ phổ kế. Thời gian này đủ đểcác mẫu cân bằng về mặt phóng xạ. Hình 3.7 là ảnh chụp khi chúng tôi nghiền và sàng các mẫu đất bằng bộ chầy cối và rây. Hình 3.8 là ảnh chụp của các mẫu phân tích sau khi đã chế tạo. 3.3. Các mẫu chuẩn Để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD trong luận án này, chúng tôi đã sử dụng phương pháp phân tích tương đối. Các mẫu chuẩn có trong phòng thí nghiệm được mua từ Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế IAEA. Đó là các mẫu chuẩn IAEA-RGK-1, IAEA-RGTh- 1 và IAEA-RGU-1. Thông tin về các mẫu chuẩn này được đưa ra trong Bảng 3.4. Hình 3.9 là ảnh chụp của các mẫu chuẩn khi mới mua về phòng thí nghiệm. Hình 3.9. Ảnh chụp các mẫu chuẩn phóng xạ tự nhiên của Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế IAEA: RGU-1, RGTh-1 và RGK-1. - Mẫu chuẩn Uran (IAEA-RGU-1). Hoạt độ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong mẫu này có giá trị là: 235U=228 Bq/kg; 238U=4940 Bq/kg; 232Th<4Bq/kg; 40K <0,63 Bq/kg [60]. - Mẫu chuẩn Thori (IAEA-RGTh-1). Hoạt độ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong mẫu này có giá trị là: 235Th=3250 Bq/kg; 235U=3,6 Bq/kg; 238U=78 Bq/kg; 40K=6,3 Bq/kg [61]. - Mẫu chuẩn Kali (IAEA-RGK-1): được làm từ sulphat kali có độ sạch cao (99,8%). Hoạt độ riêng của đồng vị 40K là 1400±400 Bq/kg. Hàm lượng của Thori <0,01 mg/kg và của Uran < 0,001 mg/kg [62]. Các mẫu chuẩn được đựng trong các lọ đựng mẫu plastic có hình học giống hoàn toàn với các mẫu phân tích. Khối lượng của các mẫu chuẩn được cân chính xác và có giá trị tương tự với khối lượng của các mẫu phân tích. Các mẫu chuẩn cũng 60 được nắp kín, dán chặt bằng băng dính trong và được lưu trữ trong phòng thí nghiệm ít nhất là 30 ngày trước khi đo phổ gamma của chúng. Phổ gamma của các hộp dùng để đựng mẫu chuẩn cũng được đo với thời gian 10 giờ và được lưu trong máy tính. Phổ này cần để trừ phông khi xử lý các phổ gamma của các mẫu phân tích. Bảng 3.4. Thông tin của các mẫu chuẩn IAEA được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu phân tích. Tên mẫu Khối lượng mẫu (g) Mật độ khối lượng (g/cm3) Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) IAEA-RGK-1 340,91 1,8 14000±400 IAEA-RGU-1 378,82 1,94 4940±30 IAEA-RGTh-1 309,01 1,74 3250±90 3.4. Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector nhấp nháy NaI(Tl) Để xác định hoạt độ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD dung phổ kế gamma, cần dùng detector có phân giải năng lượng tốt nhất. Thông thường các detector bán dẫn loại HPGe là thích hợp hơn cả. Tuy nhiên tại CHDCND Lào không có nhiều detector bán dẫn vì giá thành của các detector loại này khá đắt. Hơn nữa detector bán dẫn làm việc ở nhiệt độ nitơ lỏng nên rất khó triển khai ở các phòng thí nghiệm nhỏ. Tuy phân giải năng lượng của các detector nhấp nháy loại NaI(Tl) không tốt nhưng nó cũng có một số ưu điểm. Trước hết, giá thành của các detector loại này rẻ nên dễ dàng có thể mua ngay cả với điều kiện kinh tế của CHDCND Lào. Thứ hai, detector loại NaI(Tl) làm việc không cần nitơ lỏng. Thứ ba là hiệu suất ghi của các detector loại NaI(Tl) lớn hơn nhiều so với detector HPGe cùng kích thước. Vì vậy chúng tôi vẫn quyết định triển khai việc phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xây dựng dung phổ kế gamma với detector nhấp nháy NaI(Tl). Hình 3.10 là ảnh chụp của phổ kế này tại Trung tâm Hạt nhân Viện vật lý mà chúng tôi đã dùng. Do phân giải của detector nhấp nháy NaI(Tl) không tốt nên cần có thuật toán riêng để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu cần phân tích. Chúng tôi đã dùng thuật toán phân tích do tác giả P.Chiozzia[63]. Phương pháp này dựa vào đặc điểm riêng của các mẫu chuẩn IAEA: RGU-1, RGTh-1 và RGK-1. Dưới đây chúng tôi sẽ trình bày chi tiết phương pháp này [64]. 61 Hình 3.10. Ảnh chụp hệ phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl) tại Trung tâm hạt nhân, Viện vật lý. Để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên, cần xác định độ rộng của 3 vùng phổ có chứa các đỉnh hấp thụ quang điện của các đồng vị cần phân tích. Bảng 3.5 đưa ra độ rộng của các cửa sổ năng lượng trong phổ gamma dùng để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên. Bảng 3.5. Cửa sổ năng lượng trong phổ gamma dùng để phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên [65], [66]. TT Đồng vị mẹ Đồng vị con Năng lượng gamma (keV) Cường độ tương đối (%) Cửa sổ năng lượng (keV) 1 238U 214Bi 1764,49 15,36 1632 – 1897 2 232Th 208Tl 2614,53 35,86 2418 – 2811 3 40K 40K 1460,8 100 1351 -1570 Hình 3.11. (a) Phổ phông đo trong thời gian 52700 giây. (b) Phổ chuẩn IAEA RGU- 1 đo trong thời gian 13942 giây. (c) Phổ chuẩn IAEA RGTh-1 đo trong thời gian giây 18190 giây.(d) Phổ chuẩn IAEA RGK-1 đo trong thời gian 17215 giây. 62 Do thời gian nhốt các mẫu là đủ dài nên có thể xem rằng hoạt độ của các đồng vị mẹ 238U và 232Th cân bằng với các sản phẩm phân rã của chúng. Do đó, có thể xác định hoạt độ của đồng vị 238U trong mẫu thông qua việc xác định hoạt độ của đồng vị con của nó là 214Bi. Hoàn toàn tương tự, có thể xác định hoạt độ của đồng vị 232Th trong mẫu thông qua việc xác định hoạt độ của đồng vị con của nó là 208Tl. Độ rộng của mỗi cửa sổ được chọn bằng 15% giá trị năng lượng của đỉnh xung quanh năng lượng của tâm đỉnh. Các độ rộng này gần như bao trọn các đỉnh dùng để phân tích. Phổ phông và phổ của các mẫu chuẩn IAEA-RGK-1, IAEA- RGU-1 và IAEA- RGTh-1 được trình bày trong hình 3.11. Gọi ji , là tốc độ đếm sau khi đã trừ phông trong vùng phổ thứ i của chuẩn thứ j (với i =1, 2, 3 dùng để chỉ số thứ tự của cửa sổ còn j=1, 2, 3 dùng để chỉ các mẫu chuẩn của K, U và Th). Tốc độ đếm ji , sẽ tỉ lệ với hoạt độ jnA , của đồng vị thứ n cần phân tích (n=1, 2 và 3 tương ứng với 40K, 238U và 232Th) theo công thức sau: 3 , , , 1 i k i n n i n e A = = (3.1) Trong đó nie , là các hiệu suất đếm trong vùng đỉnh thứ i cho đồng vị thứ n. Tốc độ đếm sau khi đã trừ phông được xác định bằng công thức sau: R t N bi j ji ji , , , −= (3.2) trong đó jit , là thời gian đo của mẫu chuẩn thứ j còn jiN , là số đếm và biR , là số đếm phông trong vùng phổ thứ i. Phương trình (3.1) là hệ phương trình đại số tuyến tính 3 ẩn. Ba ẩn cần tìm chính là hoạt độ riêng AK, ATh và AU của các đồng vị K, U và Th có trong mẫu. Có thể dùng hệ phương trình (3.1) để xác định hoạt độ của các đồng vị 40K (AK), 238U (AU) và 232Th (ATh) trong mẫu xi măng bất kỳ nào đó nếu biết 9 hệ số chuẩn nie , và đo được các tốc độ đếm riêng αK, αTh và αTh trong 3 vùng phổ của phổ gamma của mẫu đang phân tích. Trong thực tế, có thể đơn giản hóa phương pháp này từ lập luận sau đây. Các đồng vị K và U gần như không thể đóng góp số đếm vào vùng phổ của đồng vị Th do năng lượng của các vùng phổ của K (1,46 MeV) và U (1,76 MeV) nhỏ hơn nhiều so với năng lượng của vùng phổ của đồng vị Th (2,62 MeV). Như vậy, có thể xác định được các hoạt độ AK, ATh và AU của các đồng vị K, U và 63 Th từ hệ phương trình sau [65], [67]: 1,1 1,2 1,3 2,2 2,3 3,2 3,3 K U ThK U ThU U ThTh e e eA A A e eA A e eA A    = + + = + = + (3.3) Trong hệ phương trình (3.3) chỉ xuất hiện 7 tham số chuẩn cần xác định là: e1,1, e1,2, e1,3, e2,2, e2,3, e3,2 và e3,3 thay vị 9 tham số như trong hệ phương trình (3.1). - Chuẩn Kali (RGK-1) hầu hết là Kali Sunphat (99,8%) và 40K với 9869 Bq còn hàm lượng urani và thori với lượng tương ứng thấp hơn 0,001 và 0,01 ppm. - Chuẩn Urani (RGU-1) quặng urani bị pha loãng bởi SiO2 với hoạt độ 238U là 3527 Bq, một lượng có thể bỏ qua của K (< 0,00234 ppm) và còn lại của Th (< 1 ppm). - Chuẩn Thori (RGTh-1) là quặng Thori pha loãng với SiO2, còn hoạt độ 232Th là 2298 Bq, và lượng còn lại 238U (18Bq), 40K (0,07 Bq). Sự bất định trong các giá trị hoạt độ phóng xạ của K, U và Th tương ứng là 0,7%, 0,5% và 2%. Nếu đo phổ gamma của các mẫu chuẩn này đồng thời với phổ phông, ta sẽ có được các đại lượng αK, αU và αTh. Biết các Hoạt độ AU, ATh và AK và dùng hệ phương trình (3.3), dễ dàng tìm được các hệ số chuẩn e1,1, e1,2, e1,3, e2,2, e2,3, e3,2 và e3,3. Vì rằng mẫu chuẩn RGU-1 chỉ thuần túy chứa U còn mẫu chuẩn RGK-1 chỉ có K2SO4 nên Th và K không thể ảnh hưởng đến việc xác định hoạt độ của U trong mẫu RGU-1 còn Th và U không ảnh hưởng đến việc xác định hoạt độ của K trong mẫu RGK-1. Cần chú ý là trong mẫu chuẩn RGTh-1 có pha tạp một lượng nhỏ U nên không thể bỏ qua ảnh hưởng của U đến việc xác định hoạt độ của Th trong mẫu này. Tuy nhiên có thể bỏ qua ảnh hưởng của K. Vì vậy, từ phổ gamma của mẫu chuẩn RGK-1 ta có: A e 1,1 1,1 1,1  = (3.4) Còn từ phổ gamma của mẫu chuẩn RGU-1 ta có: A e 2,2 2,1 2,1  = A e 2,2 2,2 2,2  = (3.5) 64 Và cuối cùng, từ phổ gamma của mẫu chuẩn RGTh-1 ta có: 1,2 2,31,3 2,2 1,3 3,3 2,2 2,32,3 2,3 2,3 3,3 A A e A A A e A     − = − = (3.6) Có thể xác định các hệ số chuẩn còn lại nếu kết hợp cả đóng góp của U và Th trong vùng phổ thứ ba: [65] 3,2 3,2 2,2 3,2 2,33,3 2,2 3,3 3,3 e A A A e A    = − = (3.7) Các công thức từ (3.4) đến (3.7) cho phép chúng tôi dễ dàng xác định được các tham số chuẩn hàm lượng từ phổ gamma phông và phổ gamma của các mẫu chuẩn RGK-1, RGU-1 và RGTh-1. Các phổ này được đưa ra trong các hình từ (3.1) đến (3.4). Giá trị của các hoạt độ trong các mẫu chuẩn của IAEA là: A11=9869 Bq, A12=129,55 Bq, A13=0,07 Bq, A22=3527 Bq, A23=18 Bq và A33=2298 Bq. Các tốc độ đếm tổng cộng được xác định theo công thức (2) trong từng cửa sổ năng lượng. Bảng 3.6 liệt kê giá trị của các hệ số chuẩn xác định từ các phổ này theo thuật toán đã nêu ở trên. Bảng 3.6. Giá trị của các hệ số chuẩn xác định từ các phổ chuẩn của IAEA. e11 e12 e13 e22 e23 e32 e33 7,22 ×10-4 1,03 ×10-4 -2,41 ×10-4 7,93 ×10-4 -4,42 ×10-4 - 2,43 ×10-5 1,29 ×10-3 Khi đã biết được các hệ số chuẩn này, từ phổ gamma đo được của mẫu xi măng, dễ dàng xác định được hoạt độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên uran, thori và kali theo các công thức sau: e e e e ee A ThU Th 2,3 3,3 2,2 3,2 2,32,2 − −   (3.8) 65 A e e e A Th U U 2,2 3,2 2,2 − (3.9) A e e A e e e A ThU K K 1,1 3,1 1,1 2,1 1,1 −− (3.10) Sai số hoạt độ của 40K, 238U và 232Th có thể do các hiệu ứng sau. Hiệu ứng thứ nhất liên quan đến sai khác về khả năng hấp thụ gamma giữa mẫu chuẩn và mẫu cần phân tích. Tuy nhiên sai số gây ra do nguyên nhân này thường không quá lớn và có thể bỏ qua. Sai số chủ yếu sẽ là do các nguồn: sai số thống kê khi ghi nhận bức xạ gamma, sai số do xác định các hệ số chuẩn và sai số do xác định khối lượng. Ngoài ra, nếu mẫu không cân bằng về mặt phóng xạ cũng sẽ dẫn đến sai số của kết quả cuối cùng. Sai số của hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có thể tính bằng các công thức sau [65], [68]: ( ) 2/1 ,11 1,1 1 RN e b t A t K += ( ) 2/1 ,22 2,2 1 RN e b t A t U += ( ) 2/1 ,33 3,3 1 RN e b t A t Th += (3.11) Chúng tôi đã viết phần mềm có tên là XIMANG để xác định tự động hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD sử dụng phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy theo phương pháp trên. Phần mềm được viết bằng ngôn ngữ QB64 và sơ đồ khối của phần mềm này được đưa ra trong hình 3.12[69]. 66 Hình 3.12. Lưu đồ thuật toán xác định tự động hàm lượng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng bằng phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl). Trong phần phụ lục, chúng tôi đã in toàn bộ các chương trình máy tính dùng để thực hiện thuật toán này, cụ thể là: - Phụ lục 1: Chương trình tính các hệ số alpha dùng mẫu chuẩn IAEA-RGK-1. -Phụ lục 2: Chương trình tính các hệ số alpha dùng mẫu chuẩn IAEA-RGTh-1. - Phụ lục 3: Chương trình tính các hệ số alpha dùng mẫu chuẩn IAEA-RGU-1. - Phụ lục 4: Chương trình tính các hệ số e(i, j). -Phụ lục 5: Chương trình XIMANG dùng để biểu diễn và phân tích phổ gamma đo bằng detector nhấp nháy NaI(Tl). 67 3.5. Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe Để đo hoạt độ của các đồng vị phóng xạ có trong các mẫu VLXD, phương pháp thích hợp nhất là sử dụng các hệ phổ kế gamma phông thấp với detector bán dẫn có phân giải năng lượng cao và hiệu suất ghi lớn. Hiện nay tại rất nhiều phòng thí nghiệm đã có hệ đo này. Có hai kỹ thuật đo: Kỹ thuật đo tuyệt đối và kỹ thuật đo tương đối. Kỹ thuật đo tuyệt đối không yêu cầu phải có mẫu chuẩn nhưng việc phân tích kết quả rất phức tạp nếu muốn giảm sai số của kết quả đo. Kỹ thuật đo tương đối đơn giản hơn và thường cho kết quả chính xác hơn. Tuy nhiên kỹ thuật đo tương đối yêu cầu phải có mẫu chuẩn có hình học và thành phần hóa học của mẫu tương đối giống với hình học và thành phần hóa học của mẫu phân tích. Trước khi đo hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu, cần tiến hành các phép đo chuẩn sau đây: - Đường cong chuẩn năng lượng: sự phụ thuộc của kênh trên máy phân tích biên độ vào năng lượng gamma.