Luận văn Nghiên cứu đặc tính nhiệt phát quang của K2GdF5 : Tb trong đo liều bức xạ hạt nhân

đƣợc dàn mỏng và phân bố đều trên khay gia nhiệt trƣớc khi đo. Việc làm này sẽ giúp cho quá trình gia nhiệt phát quang di n ra đồng đều ở các vị trí trên mẫu. Hình 2.3. Khay chứa mẫu của bộ phận gia nhiệt trên máy Harshaw TLD 3500 Đặc biệt, trƣớc và sau mỗi lần đo cần vệ sinh lau chùi khay chứa mẫu cũng nhƣ dụng cụ đong mẫu thật sạch để giảm tối đa sai số do bột cũ còn sót hay bột của mẫu khác lẫn vào. Trong suốt quá trình từ khi chiếu mẫu đến khi đo cần giữ cho mẫu không bị lọt sáng để tránh sự fading quang có thể làm giảm cƣờng độ nhiệt phát quang của mẫu. 25 2.1.2. Chiếu mẫu * Chiếu xạ: Trong luận văn các mẫu đƣợc chiếu xạ từ các nguồn khác nhau nhƣ: - Hình 2.4. Nguồn gamma 60Co của Viện Hạt nhân Đà Lạt - Hình 2.5. Nguồn beta 90Sr/90Y tại Viện Khoa học Vật liệu Hà Nội 26 Hình 2.6. Nguồn neutron 241Am/Be của Viện Hạt nhân Đà Lạt Các mẫu đƣợc chiếu với các liều khác nhau theo yêu cầu nghiên cứu, điều kiện bảo quản mẫu sau khi chiếu và đo với cùng điều kiện giống nhau để xác định tính chất nhiệt phát quang của mẫu. Hình 2.7. Thiết kế liều chiếu 27 2.1.3. Cài ặt máy ọc liều Harshaw. Đƣờng cong nhiệt phát quang tích phân đƣợc đo trên máy Harshaw TLD 3500 nối với máy tính có cài đặt chƣơng trình điều khiển Winrems, hệ đo đƣợc đặt tại Phòng Vật lý Ứng dụng – Viện Nghiên cứu và Ứng dụng Cộng nghệ Nha Trang. Chƣơng trình Winrems trên máy vi tính do hãng Harshaw cung cấp sẽ tự động thực hiện các phép đo theo sự cài đặt mỗi lần đo. Dạng đồ thị của các phƣơng trình động học là những đƣờng cong, ITL = f(T), hoặc theo thời gian ITL = f(t), gọi là đƣờng cong nhiệt phát quang tích phân. Một hệ đo đƣờng cong nhiệt phát quang tích phân thông thƣờng có sơ đồ nhƣ hình 2.8 Hình 2.8. Sơ đồ khối hệ đo đƣờng cong nhiệt phát quang Phần gia nhiệt: bao gồm thanh đốt có điều khiển chế độ gia nhiệt. Tuỳ theo mục đích phép đo, tốc độ gia nhiệt đƣợc lựa chọn thích hợp. Với mục đích tìm hiểu cấu trúc của vật liệu và quá trình động học nhiệt phát quang chúng ta thƣờng chọn tốc độ gia nhiệt nhỏ cỡ một vài độ C trên giây. Với mục đích là xác định liều lƣợng bức xạ thì tốc độ gia nhiệt thƣờng cỡ 10 °C/s Phần đầu thu và khuếch đại tín hiệu: Đầu thu bao gồm ống nhân quang điện, và hệ khuếch đại tín hiệu có độ nhạy cao. Phần xử lý và chỉ thị kết quả: là một máy tính cá nhân (PC) có trang bị phần mềm chuyên dụng để điều khiển quá trình đo (điều khiển khối gia nhiệt và hệ thu tín hiệu), thu nhận, xử lý và hiển thị kết quả đo. Thanh đốt Cặp nhiệt Ống nhân quang điện Bộ điều khiển Máy tính Mẫu 28 Các bƣớc cài đặt của chƣơng trình đo phải đƣợc tuân thủ nghiêm ngặt để bảo đảm độ chính xác của phép đo liều nhiệt phát quang. Các kết quả đo sẽ đƣợc xử lý theo các chƣơng trình chuẩn hóa để tính toán cụ thể các giá trị liều chiếu mà mẫu liều kế hấp thụ đƣợc. Thiết lập thông số làm việc: - Khối lƣợng mẫu bột 20 mg cho mỗi phép đo. - Vùng nhiệt độ đo từ 50 °C – 350 °C - Tốc độ gia nhiệt 2 °C/s 2.1.4. Cài ặt các thông số o liều theo chư ng trình WinREMS. Quy trình đo đƣợc thực hiện theo phần mềm Winrems của hãng Harshaw, kết quả các phép đo đều đƣợc lƣu lại dƣới dạng các thƣ mục và tập tin riêng để tiện cho việc xử lý.Nhiệt độ tối đa có thể đo đƣợc là 400 °C, có thể thay đổi tốc độ gia nhiệt từ 1 đến 50 °C /s, sai số nhiệt độ của máy đo là 1°C . Hình 2.9. Hệ đo nhiệt phát quang Harshaw TLD 3500 29 Sau khi thiết lập các thông số đo, chƣơng trình WinREMS tính toán và bổ chính các thông số nhằm hiệu chỉnh máy, do sự thay đổi của đầu đo ống nhân quang điện chƣơng trình cần phải đo nhi u và kiểm tra độ khuếch đại của hệ thống bằng cách đo nhi u khi không gia nhiệt và đo nguồn sáng chuẩn. Các bƣớc này nằm trong menu cài đặt hệ thống trƣớc khi thực hiện phép đo chính thức. Trƣớc tiên thực hiện đo phông nhi u của hệ đo ở nhiệt độ phòng, trong lần đo này đo không có mẫu và không gia nhiệt, số đo cƣờng độ tín hiệu nhi u sẽ đƣợc chƣơng trình tự động bổ chính cho các phép đo. Sau khi đo phông nền thấp, cần phải chuẩn hóa lại hệ đo bằng cách dùng nguồn sáng chuẩn ở bên trong máy. 2.1.5 Đo ường cong nhiệt phát quang. Dụng cụ đong mẫu cho phép lấy ra một lƣợng mẫu nhất định là 20 mg để đặt vào khay chứa mẫu – cũng chính là thanh đốt của bộ phận gia nhiệt trên máy Harshaw, mẫu đƣợc dàn mỏng và phân bố đều trên khay trƣớc khi đo. Việc làm này sẽ giúp cho quá trình gia nhiệt – phát quang di n ra đồng đều ở các vị trí trên mẫu cũng nhƣ giữa các lần đo khác nhau, hiệu suất phát quang cao hơn và sự tr nhiệt thấp hơn. Đặc biệt, trƣớc và sau mỗi lần đo cần vệ sinh khay chứa mẫu cũng nhƣ dụng cụ đong mẫu thật sạch để giảm tối đa sai số do bột cũ còn sót hay bột của mẫu khác lẫn vào. Trong suốt quá trình từ khi chiếu mẫu đến khi đo cần giữ cho mẫu không bị lọt sáng để tránh sự fading quang có thể làm giảm cƣờng độ nhiệt phát quang của mẫu. 30 (a) Đặt mẫu bột vào khay (b) Mẫu sau khi đã làm đều Hình 2.10. Mẫu ở khay đo trên máy Harshaw TLD 3500 Quy trình đo đƣợc thực hiện theo phần mềm Winrems của hãng Harshaw, nhà sản xuất của máy đo liều TLD3500. Kết quả các phép đo đều đƣợc lƣu lại dƣới dạng các thƣ mục và tập tin riêng để tiện cho việc xử lý. Kết quả phép đo cho ta những thông tin về dạng đƣờng nhiệt phát quang và các thông tin về cƣờng độ nhiệt phát quang, mẫu, ngày giờ Trong đó hai thông số đặc biệt quan trọng là cƣờng độ cực đại và nhiệt độ của đỉnh đo liều. Sau khi hoàn thành các phép đo đƣờng cong nhiệt phát quang, dạng đƣờng cong đƣợc thể hiện trên màn hình với các thông tin nhƣ cƣờng độ nhiệt phát quang , nhiệt độ, kênh đo, tên mẫu Thể hiện thông tin kết quả đo: trục thẳng đứng bên trái là cƣờng độ nhiệt phát quang (nA), trục thẳng đứng bên phải là nhiệt độ (oC), trục nằm ngang biểu thị các kênh đo bao gồm 200 kênh, tƣơng ứng với nhiệt độ từ 50 oC đến 400 oC, độ gia nhiệt là 2 oC/s, cƣờng độ và nhiệt độ đỉnh tƣơng ứng là 3103 (nA), 309 o C thời điểm kể từ lúc bắt đầu đo 131.62 s. 2.1.6. Xuất số liệu từ chư ng trình o WinREMS. Số liệu đo nhiệt phát quang đƣợc lƣu dƣới dạng thƣ mục và tập tin có đuôi là .tld. Các giá trị nhiệt độ và cƣờng độ nhiệt phát quang của mỗi phép đo có thể đƣợc chọn và lƣu lại từng file riêng biệt. Trong file dạng text này, 31 số liệu về nhiệt độ và cƣờng độ của đƣờng cong nhiệt phát quang đƣợc thể hiện với 200 số liệu tƣơng đƣơng với 200 kênh đo trong chƣơng trình Winrems. Trong đó có 200 số liệu đầu là nhiệt độ và 200 số liệu sau là của cƣờng độ nhiệt phát quang. Các số liệu ghi trong file nằm dƣới dạng các kí tự, chƣa thể xử lý đƣợc, nên cần có một chƣơng trình chuyển các số liệu này thành dạng số. Từ đó chúng ta có thể xử lý số liệu và vẽ đồ thị bằng nhiều ứng dụng khác nhau, ví dụ nhƣ phần mềm chuyên dụng Origin 2.1.7. Các yếu tố ảnh hưởng ến kết quả o liều - Khối lƣợng mẫu:Độ chính xác của khối lƣợng mẫu khi đo là yếu tố quan trọng trong đo liều, vì cƣờng độ nhiệt phát quang tỉ lệ với khối lƣợng mẫu.Khối lƣợng mẫu quá bé, kết quả đo cƣờng độ nhiệt phát quang sẽ rất yếu gây nên sai số lớn. Ngƣợc lại khối lƣợng mẫu quá lớn sẽ có sai số do hiện tƣợng tự che chắn ánh sáng, lƣợng ánh sáng phát ra từ các lớp nằm bên dƣới sẽ bị các lớp trên che lấp. Ngoài ra sự truyền nhiệt trong toàn bộ mẫu sẽ không đƣợc đồng đều. - Kỹ thuật dàn mẫu trên khay gia nhiệt liên quan đến Hiện tƣợng tự che chắn ánh sáng Sự tr nhiệt do dẫn nhiệt từ thanh gia nhiệt đến bề mặt mẫu - Khoảng nhiệt độ đo và tốc độ gia nhiệt Các phép đo nghiên cứu nhiệt phát quang có khoảng nhiệt độ đo rất rộng từ nhiệt độ phòng đến 600 oC. Tuy nhiên trong đo liều, tùy theo loại liều kế, khoảng nhiệt độ đo chỉ thực hiện trong vùng nhiệt độ liên quan đến đỉnh chính (còn gọi là đỉnh đo liều). 32 2.2. TÍNH CHẤT CỦA VẬT LIỆU DÙNG LÀM LIỀU KẾ 2.2.1. Tính chất nhiệt phát quang của liều kế K2GdF5:Tb Vật liệu dùng làm liều kế là K2GdF5:Tb ở dạng bột, đƣợc ủ nhiệt để xóa hết các electron trong bẫy. Để tránh các sai số do vật liệu tự che chắn với nhau, quy cách đóng gói liều kế phải giống nhau. Vật liệu đƣợc chia thành các phần nhỏ xem nhƣ một liều kế chứa trong ống bảo vệ màu đen có độ dày thích hợp, che ánh sáng để hạn chế photon làm suy giảm mật độ electron trong bẫy, làm suy giảm cƣờng độ nhiệt phát quang,... Sau thời gian chiếu xạ, liều bức xạ tích lũy trong các liều kế sẽ đƣợc đo cƣờng độ nhiệt phát quang bằng máy đọc liều. Cƣờng độ nhiệt phát quang tỉ lệ với liều chiếu xạ. Tuy nhiên cƣờng độ này còn phụ thuộc nhiều yếu tố khác nhau. Để có đƣợc số liệu đo liều chính xác, chúng ta phải thực hiện các yêu cầu về liều kế. Bảo đảm độ đồng đều và ổn định của vật liệu làm mẫu. Các vật liệu nhiệt phát quang đƣợc chế tạo theo quy trình rất phức tạp, các công đoạn chế tạo mặc dù có những sai khác rất bé nhƣng đều đƣa đến sự sai khác trong cƣờng độ nhiệt phát quang. Do đó vật liệu làm liều kế cần phải kiểm tra độ đồng đều và ổn định trƣớc khi sử dụng. Với các liều kế dạng bột, khối lƣợng mẫu trong tất cả các lần đo phải bằng nhau và dàn đều nhƣ nhau trên khay đo. Chế độ đo đƣờng cong nhiệt phát quang phải nhƣ nhau trong các phép đo. Các thông số đo nhƣ nhiệt độ ban đầu, nhiệt độ kết thúc đo, tốc độ gia nhiệt, thời gian đo phải giống nhau. Ngoài ra hệ máy đo cũng phải đƣợc chuẩn chính xác để hạn chế các sai số. Độ chính xác của phép đo phụ thuộc chủ yếu vào khối lƣợng mẫu và độ đồng đều của mẫu trên khay gia nhiệt trong mỗi lần đo. So sánh dạng đƣờng cong và cƣờng độ nhiệt phát quang đỉnh chính các mẫu đã chiếu xạ với cùng liều chiếu và đo cùng tốc độ gia nhiệt để có cái nhìn tổng thể về dạng các đỉnh đƣờng cong nhiệt phát quang và nhận xét chất lƣợng các mẫu đã chế tạo. 33 Sự phụ thuộc của cƣờng độ nhiệt phát quang vào liều chiếu phụ thuộc vào nhiều yếu tố vật lý liên quan đến kỹ thuật đo và các liều chiếu cụ thể. Do đó cần phải xây dựng đƣờng chuẩn liên hệ giữa hai đại lƣợng này. Các đƣờng chuẩn phải đƣợc thƣc hiện trong các trƣờng hợp thay đổi loại nguồn bức xạ, độ lớn của liều chiếu, thay đổi loại vật liệu làm liều kế 2.2.2. Tính toán áp ứng liều. Ứng dụng rất quan trọng của phƣơng pháp nhiệt phát quang là dùng để đo liều nhƣ vậy các vật liệu nhiệt phát quang phải có cƣờng độ nhiệt phát quang tỉ lệ với liều chiếu. Từ sự phụ thuộc tuyến tính của cƣờng độ và liều chiếu chúng ta mới tính toán để thực hiện phép đo liều thực tế và cƣờng độ nhiệt phát quang. Khi chiếu liều chiếu chuẩn, chúng ta có thể xây dựng đƣờng chuẩn tuyến tính liên hệ giữa cƣờng độ nhiệt phát quang và liều chiếu. Từ đó tính toán các giá trị liều khi đo mẫu. Đƣờng chuẩn đo liều hoàn toàn phụ thuộc vào loại vật liệu làm liều kế, chế độ đo nhiệt phát quang, bản chất nguồn bức xạ, do đó trong các trƣờng hợp cụ thể chúng ta phải xây dựng đƣờng chuẩn này. Phƣơng trình tuyến tính của đƣờng làm khớp tuyến tính sẽ xác định đƣợc liều chiếu khi đo cƣờng độ nhiệt phát quang của liều kế. Đáp ứng của liều kế với liều gamma Đƣờng cong nhiệt phát quang đƣợc nghiên cứu với nguồn gamma dùng để chiếu xạ mẫu là nguồn Co-60 có suất liều cao hình 2.11. a. Liều 1Gy 34 b. Liều 2 Gy c. Liều 4 Gy d. Liều 8 Gy Hình 2.11. Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang của K2GdF5:Tb với các liều gamma. 35 Các liều kế K2GdF5:Tb đƣợc chiếu gamma với các liều 0,5 Gy; 1 Gy; 2 Gy; 4 Gy và 8 Gy. Trên hình 2.11 là đƣờng cong nhiệt phát quang tƣơng ứng với liều chiếu tăng dần. Các đƣờng cong nhiệt phát quang đều đồng dạng với nhau, đỉnh đo liều tại 196 °C khi đo với tốc độ gia nhiệt là 2 °C/s. Với đƣờng cong nhiệt phát quang rất đồng dạng với nhau, giá trị cƣờng độ cực đại của đỉnh đo liều sẽ tỉ lệ với liều chiếu. Nhƣ vậy, trong chiếu xạ gamma hình dạng đƣờng cong nhiệt phát quang của mẫu vật liệu K2GdF5 pha tạp Tb có cƣờng độ đỉnh chính rất cao, vật liệu này hoàn toàn có thể ứng dụng làm vật liệu đo liều trong chiếu xạ tia gamma. 2.3. THAY ĐỔI CÁC CHẾ ĐỘ ĐO ĐỂ XÁC ĐỊNH QUY TRÌNH ĐO CHO VẬT LIỆU 2.3.1. Nghiên cứu tính ồng dạng của ường cong với liều chiếu khác nhau. Các đƣờng cong nhiệt phát quang của K2GdF5:Tb đo bởi phần mềm Winrems trên máy Harshaw 3500, các đƣờng cong tƣơng ứng với các liều chiếu gamma: 0.5; 1; 2; 4 và 8 Gy. Trên hình 2.12 là dạng tổng hợp các đƣờng cong nhiệt phát quang với các liều chiếu khác nhau, kết quả so sánh cho thấy các đƣờng cong đều đồng dạng với nhau. Từ sự phụ thuộc tuyến tính này, chúng ta có thể xây dựng đƣờng chuẩn để tính toán liều chiếu cho các mẫu. Kết quả nghiên cứu này đƣợc sử dụng trong việc tính toán các liều chiếu khi đo. Kết qủa đo đường cong nhiệt phát quang của K2GdF5 pha tạp Tb Hình 2.12. Đƣờng cong nhiệt phát quang trên máy đọc liều 36 Hình dạng đƣờng cong nhiệt phát quang và các thông số cƣờng độ đỉnh đƣợc phân tích và xử lý bởi chƣơng trình Winrems của Harshaw. Đƣờng cong nhiệt phát quang đƣợc đo với thông số nhiệt độ từ 50 °C đến 400 °C. 2.3.2. Sự phụ thuộc vào tốc ộ gia nhiệt Sự phụ thuộc của độ nhạy vào tốc độ gia nhiệt rất quan trọng trong nghiên cứu quá trình nhiệt phát quang. Mẫu K2GdF5:Tb 10% đƣợc chiếu gamma và đo với các tốc độ gia nhiệt β khác nhau từ 1, 2, 4, 6 °C/s, nhiệt độ đo từ 500C đến 4000C. Với tốc độ gia nhiệt 1°C/s, nhiệt độ đỉnh chính tại 187 °C (cƣờng độ 46259nA) và nhiệt độ đỉnh sau tại 292 °C (cƣờng độ 5327nA) hình 2.13. Hình 2.13. Đƣờng cong của K2GdF5:Tb 10% với β = 1°C/s Hình 2.14. Đƣờng cong của K2GdF5:Tb 10% với β = 2 °C/s 37 Với tốc độ gia nhiệt 2 °C/s, nhiệt độ đỉnh chính tại 196 °C (100370 nA) và nhiệt độ đỉnh sau tại 304°C (13273 nA) hình 2.14. Hình 2.15. Đƣờng cong của K2GdF5:Tb 10% với β = 4 °C/s Với tốc độ gia nhiệt 4 °C/s, nhiệt độ đỉnh chính tại 205 °C (184607 nA) và nhiệt độ đỉnh sau tại 316 °C (22421 nA) hình 2.15. Tƣơng tự, khi đo với tốc độ gia nhiệt 6 °C/s, nhiệt độ đỉnh chính tại 211 °C và nhiệt độ đỉnh sau tại 323 °C. 2.3.3. Ảnh hưởng của các loại kính lọc quang. Trong một số thí nghiệm về đo đƣờng cong nhiệt phát quang cần sử dụng các loại kính lọc quang để nghiên cứu bản chất ánh sáng phát ra liên quan đến vật liệu nào. Ngoài ra kính lọc còn tăng thêm độ chính xác cho các phép đo, ví dụ nhƣ sử dụng kính lọc hồng ngoại để giảm nhi u do bức xạ ở nhiệt độ cao[9]. Khi nhiệt độ của mẫu tăng trên 300 °C bức xạ hồng ngoại sẽ tăng lên rất nhanh, che lấp tín hiệu quang. Do đó trong các trƣờng hợp cần đo tín hiệu nhiệt phát quang với nhiệt độ cao trên 400 °C hoặc trong trƣờng hợp đo với liều quá bé, để khử sai số do hồng ngoại, cần có kính lọc loại bỏ vùng bức xạ hồng ngoại [6, 7]. 38 Hình 2.16. Bức xạ hồng ngoại khi đo nhiệt phát quang Khi nhiệt độ của mẫu tăng trên 300 °C tín hiệu do bức xạ hồng ngoại sẽ tăng lên rất nhanh (hình 2.16), cƣờng độ này có thể che lấp tín hiệu quang. a – Không có kính lọc b – Có kính lọc VG4 Hình 2.17. Đặt kính lọc trong hệ thống đo của máy TLD 3500 Do đó trong các trƣờng hợp cần đo tín hiệu nhiệt phát quang với nhiệt độ cao trên 400 °C hoặc trong trƣờng hợp đo với liều quá bé, để hạn chế sai số do hồng ngoại, cần có kính lọc loại bỏ vùng bức xạ hồng ngoại. Các nghiên cứu với kính lọc còn dùng để xác định cƣờng độ ánh sáng phát ra do một hay nhiều loại tâm phát quang khác nhau. Các kính lọc quang đƣợc sử dụng: VG4 39 là kính lọc truyền qua màu lục có bƣớc sóng trung tâm tại 546 nm trùng với đỉnh bƣớc sóng phát quang cao nhất của ion Tb. BG32 cũng là kính lọc truyền qua màu xanh có bƣớc sóng trung tâm tại 485 nm trùng với đỉnh bƣớc sóng phát quang khác của ion Tb. OG4 là kính có bƣớc sóng trung tâm 559 nm. Hình 2.18. Các loại kính lọc đƣợc sử dụng a) Đo không kính lọc b) Kính lọc BG32 c) Kính lọc VG4 d) Kính lọc OG01 Hình 2.19. Đƣờng cong nhiệt phát quang của K2GdF5:Tb 2% qua các kính lọc quang. 40 Đƣờng cong nhiệt phát quang của K2GdF5 pha tạp Tb 2%, chiếu xạ gamma cƣờng độ 4 Gy, nhiệt độ từ 50 °C đến 400 °C, với tốc độ gia nhiệt 2 °C/s, sử dụng các loại kính lọc quang trên hình 2.19. Với kính lọc quang khác nhau, chỉ có cƣờng độ của chúng thay đổi mà không phát hiện sự thay đổi dạng của đƣờng cong nhiệt phát quang. Điều này chứng tỏ rằng quá trình nhiệt phát quang chỉ liên quan đến một tâm phát quang duy nhất, đó là tâm phát quang của ion Tb. KẾT LUẬN CHƢƠNG 2 Chương 2 đã tiến hành thực nghiệm trên vật liệu K2GdF5:Tb về các nội dung: - Chuẩn bị liều chiếu đảm bảo các yêu cầu của đề tài và liều chuẩn để so sánh: chuẩn bị mẫu và chiếu mẫu. - Chuẩn bị các nguồn chiếu và thiết bị đo lường, hỗ trợ như máy Harshaw TLD 3500. - Đo đường cong nhiệt phát quang. - Xác định đáp ứng tuyến tính của vật liệu vào liều chiếu khác nhau và nồng độ pha tạp khác nhau. - Thay đổi chế độ đo để xác định quy trình đo cho vật liệu, nghiên cứu tính đồng dạng của đường cong nhiệt phát quang với các liều chiếu khác nhau. - Nghiên cứu ảnh hưởng của kính lọc quang, tốc độ gia nhiệt và thành phần pha tạp lên đường cong nhiệt phát quang. - Nghiên cứu phương pháp xuất sô liệu và tìm ra yếu tố ảnh hưởng đến kết quả đo liều. 41 CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. PHÂN TÍCH ĐƢỜNG CONG NHIỆT PHÁT QUANG 3.1.1. Phân tích ường cong nhiệt phát quang Đƣờng cong nhiệt phát quang của K2GdF5 đã đƣợc nghiên cứu với nhiều yếu tố khác nhau nhằm xác định các thông số nhiệt phát quang của chúng. Từ các phân tích đƣờng cong chúng ta sẽ xác định ảnh hƣởng của các thông số cài đặt của máy đo lên cƣờng độ nhiệt phát quang. Trong nghiên cứu này, đƣờng cong nhiệt phát quang đƣợc thực hiện trên máy Harshaw TLD3500. Hệ đo đƣợc điều khiển bởi chƣơng trình Winrems, bao gồm cài đặt khoảng nhiệt độ đo từ 50 °C đến 400 °C , tốc độ gia nhiệt có thể thay đổi từ 1 °C /s đến 20 °C /s, sai số nhiệt độ của hệ đo là 1 °C . Kết quả đo đƣờng cong nhiệt phát quang của K2GdF5 pha tạp Tb 3+ chiếu xạ gamma 60Co với tốc độ gia nhiệt 2 °C/s, Kết quả này đã chỉ ra chỉ đơn giản là sắc nét và bao gồm hai đỉnh ở 196 °C và 304 °C, đỉnh chính có cƣờng độ rất cao so với đỉnh phụ. Nhiệt độ của đỉnh chính nằm trong vùng 200 °C, nhiệt độ này rất phù hợp với các thiết bị đo liều vì nếu nhiệt độ quá cao sẽ gây khó khăn trong gia nhiệt để đo. Ngƣợc lại nhiệt độ đỉnh chính thấp quá thì độ fading d phai mờ. Nhƣ vậy đỉnh chính ở nhiệt độ này sẽ có độ fading thấp và phù hợp với ứng dụng đo liều bức xạ. Vì đỉnh chính cao nhiều so với đỉnh phụ do đó khi đo chỉ cần đo đỉnh chính là có thể kết luận đƣợc. Ngoài ra, độ nhạy nhiệt phát quang còn phụ thuộc vào tốc độ gia nhiệt. Sự phụ thuộc của độ nhạy nhiệt phát quang vào tốc độ gia nhiệt có tác động rất quan trọng trong nghiên cứu các thông số động học của quá trình nhiệt phát quang. Vì vậy chúng ta cần hiệu chỉnh độ nhạy về tốc độ gia nhiệt nhỏ nhất có thể đƣợc để tối thiểu hóa sai số khi tiến hành các phép đo thực nghiệm. Khi đo gia nhiệt, theo nghiên cứu thƣờng gia nhiệt 1 °C/s – 2 °C/s nhƣng khi đo liều thƣờng tăng tốc độ giai nhiệt khoảng 10 °C/s để cƣờng mạnh hơn, d phát hiện hơn do đó làm tăng độ nhạy đo liều lên. 42 Mẫu K2GdF5:Tb 10 % đƣợc chiếu gamma và đo với các tốc độ gia nhiệt β khác nhau 1 °C/s, 2 °C/s và 4 °C/s, nhiệt độ đo từ 50 °C đến 400 °C. Kết quả đƣợc thể hiện ở bảng 3.1 Bảng 3.1. Sự phụ thuộc của nhiệt độ đỉnh, cƣờng độ đỉnh vào tốc độ gia nhiệt Tốc độ gia nhiệt β (°C /s) tmax(°C ) Imax(nA) 1 182 46259 291 5327 2 196 100370 304 13273 4 205 184607 316 22421 Từ kết quả thực nghiệm cho thấy gia nhiệt tăng thì nhiệt độ đỉnh cũng tăng theo, kết quả này hoàn toàn phù hợp với lý thuyết và nhiệt độ đỉnh chính vẫn nằm trong tầm xử lý của hầu hết các thiết bị đo (từ 150 °C-300 °C ). Hình 3.1. Các đƣờng của mẫu nghiên cứu 43 Mặc khác, kết quả nghiên cứu đƣờng cong nhiệt phát quang của K2GdF5 và K2GdF5 (hình 3.1) cho thấy vai trò tƣơng tác của cặp ion Gd 3+ -Tb 3+ . Vai trò của ion pha tạp cũng đã thể hiện rất rõ, K2GdF5 pha tạp Tb cho cƣờng độ nhiệt phát quang rất cao, do đó vật liệu này sử dụng tốt trong đo liều. Kết quả đánh giá phân tích đƣờng cong nhiệt phát quang của vật liệu sẽ xác định các giá trị quan trọng của các thông số nhiệt phát quang nhƣ số đỉnh, nhiệt độ đỉnh, hình dạng sƣờn lên và sƣờn xuống của đỉnh và cƣờng độ nhiệt phát quang. Từ dạng đƣờng cong này chúng ta có thể đánh giá loại vật liệu phù hợp với ứng dụng đo liều. 3.1.2. Sự phụ thuộc vào tốc ộ gia nhiệt Sự phụ thuộc của độ nhạy vào tốc độ gia nhiệt rất quan trọng trong nghiên cứu quá trình nhiệt phát quang. Mẫu K2GdF5:Tb 10% đƣợc chiếu gamma và đo với các tốc độ gia nhiệt β khác nhau từ 1, 2, 4, 6 °C /s, nhiệt độ đo từ 50 °C đến 400 °C. Với tốc độ gia nhiệt 1 °C /s, nhiệt độ đỉnh chính tại 187 °C (cƣờng độ 46259 nA) và nhiệt độ đỉnh sau tại 292 °C (cƣờng độ 5327 nA) Với tốc độ gia nhiệt 2 °C /s, nhiệt độ đỉnh chính tại 196 °C (100370 nA) và nhiệt độ đỉnh sau tại 304 °C (13273 nA) Với tốc độ gia nhiệt 4 °C /s, nhiệt độ đỉnh chính tại 205 °C (184607 nA) và nhiệt độ đỉnh sau tại 316 °C (22421 nA). Tƣơng tự, khi đo với tốc độ gia nhiệt 6 °C /s, nhiệt độ đỉnh chính 211 °C và nhiệt độ đỉnh sau tại 323 °C. Với nghiên cứu tốc độ gia nhiệt khác nhau, các kết quả cho thấy dạng của các đƣờng cong thay đổi dịch chuyển về phía nhiệt độ cao khi tăng tốc độ gia nhiệt. Khi tốc độ gia nhiệt tăng thì nhiệt độ và cƣờng độ đỉnh cũng tăng, điều này hoàn toàn phù hợp với lý thuyết nhiệt phát quang. Từ các kết quả về nhiệt độ đỉnh khi thay đổi tốc độ gia nhiệt, chúng ta có thể tính toán giá trị độ sâu của các bẫy electron trong vùng cấm. 44 3.2. ĐÁP ỨNG NHIỆT PHÁT QUANG CỦA K2GdF5:Tb TRÊN CÁC NGUỒN CHIẾU 3.2.1. Kết quả ảnh hưởng của nồng ộ pha tạp lên ường cong nhiệt phát quang 3.2.1.1. Ảnh hưởng của nồng độ pha tạp khi chiếu beta Các đƣờng cong nhiệt phát quang đƣợc trình bày trên hình 3.2. Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang của bốn mẫu không đƣợc đồng nhất. Cƣờng độ đỉnh chính của các mẫu khác nhau, mẫu pha tạp với nồng độ mol 10% có cƣờng độ đỉnh chính Im rất lớn so với các mẫu pha tạp khác. Hình 3.2. Ảnh hƣởng của nồng độ Tb lên đƣờng cong nhiệt phát quang khi chiếu xạ beta Xác định giá trị của cƣờng độ đỉnh chính và nhiệt độ đỉnh chính từ các đƣờng cong nhiệt phát quang tƣơng ứng của các mẫu, kết quả thể hiện nhƣ bảng 3.2 C ƣ ờ n g đ ộ p h át q u an g ( đ v tđ ) Nhiệt độ (°C) 45 Bảng 3.2. Ảnh hƣởng của nồng độ pha tạp khi chiếu beta Số liệu trong bảng kết quả 3.2 cho thấy các đỉnh chính của đƣờng nhiệt phát quang của các mẫu pha tạp với nồng độ 2%, 5%, 10%, 15% có nhiệt độ đỉnh chính lần lƣợt là 239 oC, 241 oC, 243 oC và 228 oC. Mẫu 10% có cƣờng độ nhiệt phát quang tại đỉnh chính có giá trị lớn nhất so với các mẫu còn lại. Đƣờng nhiệt phát quang của mẫu pha tạp 10% với đỉnh chính có tính đối xứng cao hơn so với các mẫu còn lại và gần giống với đƣờng cong nhiệt phát quang theo động học bậc hai nhiệt phát quang. 3.2.1.2. Ảnh hưởng của nồng độ pha tạp khi chiếu neutron Các đƣờng cong nhiệt phát quang đƣợc thể hiện ở hình 3.10. Hình 3.3. Ảnh hƣởng của nồng độ Tb lên đƣờng cong nhiệt phát quang Mẫu Cƣờng độ đỉnh chính Im (đvtđ) Nhiệt độ đỉnh chính tm ( o C) K2GdF5:Tb (5%) 838373 241 K2GdF5:Tb (10%) 1912089 243 K2GdF5:Tb (15%) 1155708 228 K2GdF5:Tb (2%) 489222 239 46 Đƣờng cong nhiệt phát quang của mẫu pha tap 10% có tính đối xứng cao phù hợp với động học bậc hai nhiệt phát quang. Mẫu pha tạp với nồng độ mol 10% có cƣờng độ đỉnh chính Im rất lớn so với các mẫu pha tạp khác. Với mẫu pha tạp nồng độ mol 20 %, có đỉnh chính không rõ ràng với cƣờng độ rất nhỏ so với các mẫu khác. Từ các đƣờng nhiệt phát quang của bốn mẫu khi chiếu xạ neutron, xác định giá trị cƣờng độ nhiệt phát quang Im và nhiệt độ đỉnh Tm của các đỉnh chính, chúng tôi thu đƣợc kết quả nhƣ bảng 3.3. Từ các kết quả ở bảng 3.3 ta thấy cƣờng độ đỉnh chính của mẫu pha tạp 10% Tb lớn hơn hẳn các mẫu còn lại đối với bức xạ neutron, nhiệt độ đỉnh của các mẫu thay đổi: 220 oC đối với mẫu 5% Tb, 222 oC đối với mẫu 10% Tb, đối với hai mẫu còn lại thì nhiệt độ đỉnh là 232 oC và 240 oC. 3.2.1.3. So sánh độ nhạy của K2GdF5:Tb 1 và CaS 4:Dy Liều kế CaSO4:Dy rất nhạy với gamma, liều kế này rất thông dụng trong đo liều môi trƣờng và đã đƣợc công nhận rộng rãi trong lĩnh vực đo liều. Nhằm đánh giá độ nhạy nhiệt phát quang của vật liệu đã tổng hợp, các liều kế K2GdF5:Tb 10% đã đƣợc so sánh với CaSO4:Dy dạng bột. Bảng 3.3. Ảnh hƣởng của nồng độ pha tạp khi chiếu neutron STT Mẫu Cƣờng độ đỉnh chính Im (a.u) Nhiệt độ đỉnh chính tm ( o C) 1 K2GdF5:Tb (5%) 0,83 220 2 K2GdF5:Tb (10%) 3,01 222 3 K2GdF5:Tb (15%) 0,55 232 4 K2GdF5:Tb (20%) 0,12 240 47 Hình 3.4. Kết quả đo mẫu CaSO4:Dy Hình 3.5. Kết quả đo mẫu K2GdF5:Tb 10% Thời gian(s) 48 Hình 3.5 là kết quả đo mẫu CaSO4