Lý thuyết exciton và biexciton loại hai trong hệ hai chấm lượng tử và lớp kép graphene

m cách xa 2 mức thấp nhất nói trên bởi một khe cấm rộng do hiệu ứng cầm tù lượng tử. Ta có mô 39 hình hai QD liên kết với một điện tử trong mỗi chấm, các điện tử bị cầm tù theo mặt phẳng bởi thế cầm tù parabol tương ứng với kết quả thực nghiệm. Giả sử khoảng cách giữa hai chấm là lớn , trong đó là bán kính Bohr hiệu dụng của QD đơn. Sự thay đổi khoảng cách giữa các QD tương đương với sự thay đổi của bờ rào thế (điều này có thể thực hiện được trên thực nghiệm bằng cách đặt thêm một điện trường vào cực cổng giữa hai QD), và ngược lại. Trong mô hình này, tác động của điện thế này được đặc trưng bởi sự thay đổi của khoảng cách hiệu dụng giữa hai QD giống hệt nhau. Giá trị của thông số tương tác trao đổi (còn gọi là thông số kết cặp) có thể tính được trong gần đúng Heitler-London: (2.1.1) trong đó là khoảng cách trong hệ không đơn vị, và là các thông số đặc trưng cho từ trường ngoài và tương tác Coulomb, khi từ trường bằng không thì . Giá trị của thông số kết cặp giảm rất nhanh theo định luật hàm mũ khi tăng khoảng cách giữa hai QD, ngược lại tăng rất nhanh khi khoảng cách giảm. Điều này dẫn đến những khó khăn trong thiết kế và chế tạo mô hình thật của máy tính lượng tử. Việc chế tạo các máy tính analog hoạt động trên nguyên lý spin của điện tử gặp khó khăn do phụ thuộc vào thế quá mạnh (theo định luật ). Chỉ cần thay đổi rất nhỏ điện thế đặt vào thì đã thay đổi rất nhiều. Bởi vậy sai số nhỏ của sẽ gây ra sai số lớn trong và dẫn đến sai số rất lớn trong thực hiện tính toán. Để vượt qua khó khăn này nhóm tác giả [33, 34] đã đưa ra kỹ thuật chuẩn số hoá bít lượng tử sử dụng cực trị của theo (điểm ) dựa trên ý tưởng không để các điện tử đi đối đầu nhau trực tiếp như trong các mẫu thiết kế truyền thống mà đi sượt qua nhau với sự thêm vào của các cổng nhúng (Plunger gate). Thế đặt trên các cổng phụ đẩy các điện tử vào các đỉnh (off) có khoảng cách xa nhau nhất hoặc vào các điểm giữa (on) gần nhau nhất. Các cổng phụ này có thể hoạt động rất nhanh (siêu cao tần) mà vẫn bảo đảm máy 40 tính lượng tử hoạt động tốt do kỹ thuật chuẩn số hoá cho phép không nhạy cảm với thế cổng phụ . Phát triển ý tưởng trong các bài báo [33, 34] về các chế độ làm việc của máy tính lượng tử: tương tự (analog) và chuẩn số hoá (quasi-digital), trong [4] đưa ra thêm một trường hợp mới là chế độ số hoá tốt (good analog) với đường dáng điệu là hàm tuyến tính theo là độ dài theo đường bắt đầu từ điểm , tức là . Đường đi của trường hợp tương tự hoá tốt sẽ là đường xoắn ốc trên mặt phẳng . Khi đó đường đi tương ứng sẽ là đường xoắn ốc “leo núi” spiral trên mặt . Đại lượng đặc trưng cho khả năng làm việc của thiết bị tính toán lượng tử đối với sai số của thế . Để máy tính lượng tử làm việc tốt thì cần nhỏ. Theo kết quả tính toán của các tác giả khác thì trong trường hợp tương tự thông thường giá trị khá lớn . Với thiết kế chuẩn số hoá giảm được đáng kể giá trị chỉ còn có giá trị vài phần trăm: , còn trong trường hợp số hoá tốt . Ý tưởng sử dụng từ trường cũng đã được đưa ra trong [98] có thể tìm được điều kiện cho phép máy tính lượng tử spin hoạt động tốt hơn. 2.1.2. Mô hình máy tính lượng tử quang Trong những năm gần đây, một mô hình máy tính lượng tử khác đang thu hút được sự chú ý là máy tính lượng tử quang [54, 64]. Thay vì các trạng thái của điện tử, người ta sử dụng các trạng thái của photon hoặc của giả hạt trong chất rắn liên quan đến nó là exciton. Mô hình máy tính lượng tử quang sử dụng 2 exciton nằm trong 2 QD (quantum dot) hay các lớp graphene là mô hình có nhiều hứa hẹn nhất. Đại lượng quan trọng nhất của mô hình máy tính lượng tử quang, quyết định chế độ và chất lượng làm việc của máy là thông số tương tác Förster đặc trưng cho sự vướng mắc lượng tử giữa hai exciton. Nói chung việc tính là khó khăn và phức tạp. Trong bài báo [64], với giả thiết hai chấm hình cầu bán kính với thế cầm tù mạnh dạng parabol ( là nhỏ) và tương tác giữa 4 chuẩn hạt là thế Coulomb, các tác giả đã tính được ở gới hạn khoảng cách giữa hai exciton là lớn hơn nhiều so với kích thước của các chấm để áp dụng được gần đúng tương tác dipol- 41 dipol. Các tác giả cũng đã có được một số kết quả rất thú vị là giảm tỉ lệ nghịch bậc ba với khoảng cách giữa các exciton, và các thông số đặc trưng cho chấm (kích thước và hình dạng) và vật liệu tạo nên chấm có dạng “phân ly” nằm trong hai thừa số khác nhau của . Trước khi xem xét thông số tương tác này, biểu thị qua năng lượng liên kết của biexciton, trong các mô hình cặp chấm lượng tử và graphene đa lớp, luận án thử đề xuất mô hình biexciton trong bán dẫn khối với thế tương tác Morse. 2.1.3. Biexciton trong bán dẫn khối Trong mục này, luận án xem xét mô hình biexciton trong bán dẫn khối tương tự như phân tử Hydrogen với thế tương tác Morse. Từ đó đưa ra biểu thức tường minh của năng lượng, so sánh kết quả đạt được với một số tác giả khác và với các số liệu thực nghiệm. * Thế Morse đối với phân tử Hydrogen Lampert [51] đã đưa ra giả thuyết rằng trong bán dẫn có vùng cấm thẳng, một exciton có thể liên kết với một exciton khác tạo thành biexciton tương tự như phân tử Hydrogen. Bởi vì vào thời điểm đó, bài toán hệ 4 hạt là một bài toán phức tạp, nên nhiều nghiên cứu về lý thuyết cũng như thực nghiệm đã bỏ qua bài toán này. Ở đây, chúng tôi đề xuất thế hiệu dụng Morse cho tương tác của exciton- exciton trong bán dẫn tương tự như trường hợp phân tử Hydrogen: , (2.1.2) với là khoảng cách trung bình giữa hai hạt nhân Hydrogen, là năng lượng phân li, là thông số Morse được dùng để điều chỉnh độ rộng của giếng thế. Đặt Rydberg Hydrogen và bán kính Bohr Hydrogen là đơn vị đối với chiều dài và năng lượng, chúng ta có thể viết (2.1.2) dưới dạng không thứ nguyên như sau: , (2.1.3) với , và , . Ở đây, chúng tôi biểu thị . Giải phương trình Schrödinger với thế Morse ở trên, chúng tôi 42 tìm được giá trị riêng của năng lượng trong hệ đơn vị Rydberg Hydrogen như sau: , (2.1.4) với . Các thông số thế [59] đối với phân tử Hydrogen là: , và (amu), ở đây là khối lượng của proton và điện tử tự do. Chúng ta được tập hợp các thông số không thứ nguyên của thế Morse . Đặt , ta được năng lượng liên kết của phân tử Hydrogen . * Thế Morse đối với phân tử exciton (biexciton) Tương tự đối với tương tác exciton-exciton trong bán dẫn, chúng tôi đề xuất thế hiệu dụng Morse có dạng: , (2.1.5) ở đây là khoảng cách trung bình giữa hai exciton, là năng lượng phân li, là thông số Morse được dùng để điều chỉnh độ rộng của giếng thế. Đặt Rydberg exciton và bán kính Bohr của exciton là đơn vị đối với chiều dài và năng lượng, chúng ta có thể viết (2.1.5) dưới dạng không thứ nguyên như sau: , (2.1.6) với , và . Dựa trên sự tương tự giữa phân tử Hydrogen và phân tử exciton, ta giả sử cả hai trường hợp đều có cùng tập hợp các thông số không thứ nguyên của thế Morse: (2.1.7) Chúng ta được thế tương tác hiệu dụng Morse đối với biexciton: . (2.1.8) 43 Thay thế , trong biểu thức (2.1.4), và đưa vào tỉ số khối lượng , chúng tôi được biểu thức tương tự đối với các mức năng lượng của phân tử exciton (biexciton) như một hàm của tỉ số khối lượng : . (2.1.9) Lưu ý rằng, đối với GS , là thừa số Haynes. Chúng tôi đã tìm được năng lượng liên kết của phân tử exciton tại giới hạn của Hydrogen ( ) và tại giới hạn của positronium ( ). * So sánh với thực nghiệm và các lý thuyết khác Hình 2.2. Thế tương tác exciton-exciton. Đường không liền nét và đường chấm lần lượt là kết quả của Heitler và London [40] và Brinkman [15]. Thế hiệu dụng Morse đối với tương tác exciton-exciton trong bán dẫn có vùng cấm thẳng được biểu diễn như trên Hình 2.2. 44 Hình 2.3. Năng lượng liên kết của biexciton là hàm của (đường liền nét). Đường không liền nét và đường chấm lần lượt là kết quả của Akimoto và Hanamura [6] và Brinkman [15]. Lưu ý rằng, kết quả của chúng tôi gần với đường cong của Heitler-London quanh cực tiểu của thế, và được so sánh với kết quả của Brinkman khi khoảng cách giữa các exciton lớn. Năng lượng liên kết của phân tử exciton là hàm của tỉ số khối lượng được biểu diễn như trên Hình 2.3. Kết quả nghiên cứu có thể tóm tắt như sau: (i) Năng lượng liên kết khi lớn hơn đáng kể so với kết quả của các tác giả khác. (ii) Độ dốc tại gần bằng không giống như các kết quả khác. (iii) Tại , ta có dạng tiệm cận là: . (2.1.10) Điều này có thể được so sánh với của Brinkman [15], và với của Wehner [105]. 45 Tại giới hạn Hydrogen ( ), chúng tôi được kết quả , so sánh với kết quả Brinkman [15], Bayrak [9], và còn phù hợp với kết quả chính xác . Tại giới hạn positronium chúng tôi thu được kết quả lớn hơn đáng kể so với kết quả của các tác giả khác, so sánh với kết quả của Hylleras và Ore [43], Akimoto và Hanamura [6], Brinkman [15], nhưng vẫn còn xa so với kết quả thực nghiệm của Haynes [38]. Chúng tôi vẽ trong hệ 0D đường cong biểu diễn năng lượng liên kết biexciton (thừa số Haynes) , và năng lượng của trạng thái kích thích thứ nhất (Hình 2.4). Ở đây các giá trị thực nghiệm được vẽ đối với giới hạn của phân tử Hydrogen , giới hạn phân tử positronium , và một vài bán dẫn khác: ; ; [15], và [59]. Hình 2.4. Các mức năng lượng của biexciton , và so sánh với số liệu thu được từ thực nghiệm. 46 2.2. EXCITON LOẠI 2 TRONG HAI CHẤM LƯỢNG TỬ 2.2.1. Mô hình exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử QD là một hạt nhỏ (bán dẫn, kim loại, polime), có bán kính một hoặc vài nanomet. Một hạt như vậy có thể chứa từ điện tử. Người ta có thể điều khiển cấu tạo, kích thước, hình dáng của QD, số lượng các điện tử bên trong cũng như điều khiển sự tương tác giữa các chấm một cách chính xác nhờ sử dụng các kỹ thuật tiên tiến. Trong chấm, điện tử được giam giữ theo cả 3D gần giống như các nguyên tử nên QD còn được gọi là nguyên tử nhân tạo. Giống như nguyên tử, các mức năng lượng trong QD bị lượng tử hóa hoàn toàn. Có một số mức năng lượng mà ở đó có thể điền vào một điện tử. Ưu điểm nổi bật của QD là có thể thay đổi kích thước, hình dạng, cũng như số lượng điện tử bên trong chấm. Hình 2.5. Sơ đồ dải năng lượng của chấm lượng tử. Năng lượng phát xạ của QD được cho bởi sự tách năng lượng giữa các trạng thái giam giữ lượng tử cơ bản đối với các điện tử và lỗ trống. Khi bỏ qua năng lượng liên kết của exciton, ta có: , (2.2.1) 47 trong đó là năng lượng vùng cấm của chấm, và là năng lượng giam cầm của điện tử và lỗ trống tính từ mép của giới hạn dải tương ứng (Hình 2.5). phụ thuộc vào cấu tạo của QD, năng lượng giam cầm chủ yếu phụ thuộc vào các gián đoạn của dải năng lượng. Việc điều chỉnh sự phát xạ có thể đạt được bằng cách thay đổi cấu trúc. Xét bài toán cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD (exciton loại 2), ta chọn các QD có dạng hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm có dạng thế parabolic và thế tương tác giữa chúng là thế “central-cell”. Để đơn giản, ta xét hai chấm có cùng bán kính và nằm cách nhau một khoảng (Hình 2.6). Mô hình hệ điện tử - lỗ trống trong hai QD cầu (exciton loại 2) có thể được mô tả như sau: Hình 2.6. Mô hình cặp điện tử-lỗ trống trong hai chấm lượng tử (exciton loại 2). Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD có dạng như sau: (2.2.2) trong đó là thế năng tương tác giữa điện tử và lỗ trống, , là khối lượng hiệu dụng của điện tử và lỗ trống, là thế cầm tù của QD đối với lỗ trống, là thế cầm tù của QD đối với điện tử. Thế cầm tù có dạng parabolic: 48 (2.2.3) Thế tương tác Coulomb giữa hai hạt có dạng: , (2.2.4) với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân không, là hằng số điện môi tương đối. Lý thuyết khối lượng hiệu dụng cung cấp mô hình đơn giản để tính toán năng lượng liên kết của exciton trong chấm lượng tử. Tuy nhiên trong chấm lượng tử nhỏ, năng lượng liên kết của exciton tính theo phương pháp trên lại cho sai lệch khá lớn [8]. Nguyên nhân là do thế tương tác Coulomb không còn chính xác khi , bởi lẽ hằng số điện môi được sử dụng là hàm phụ thuộc vào tọa độ tương đối giữa điện tử và lỗ trống. Gần đây một số tác giả đã nghiên cứu bổ chính central-cell đối với Donor trong bán dẫn nhằm lý giải cho các vấn đề của Donor. Dựa trên lý thuyết khối lượng hiệu dụng, thay cho thế Coulomb người ta đưa vào thế dạng Coulomb có phạm vi ngắn với hai số hạng điều khiển là độ rộng và phạm vi tác động của Donor. Đó chính là bổ chính central-cell cho Donor. Vì các bài toán Donor và exciton cùng qua tương tác Coulomb nên có thể mở rộng ý tưởng trên cho trường hợp exciton [96]. Thế central-cell có dạng như sau: , (2.2.5) trong đó và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của thế trong vùng central-cell. Từ các nhận xét đó chúng tôi đưa ra mô hình thế central-cell cho trường hợp bài toán exciton trong hai QD (exciton loại 2): 49 (2.2.6) với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân không, là hằng số điện môi của vật liệu, và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của thế trong vùng central-cell. Biểu diễn và qua 2 tọa độ, tọa độ khối tâm và tọa độ tương đối : (2.2.7) Khi đó Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống trong hai chấm sẽ là: , (2.2.8) trong đó: (khoảng cách giữa 2 QD) và thế tương tác central-cell được viết lại: , (2.2.9) có dạng phân ly biến số theo và : . (2.2.10) Phần chuyển động khối tâm: . (2.2.11) Phần chuyển động tương đối: . (2.2.12) Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động khối tâm có dạng: 50 . (2.2.13) Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động tương đối có dạng: . (2.2.14) Hàm sóng của hệ điện tử - lỗ trống (exciton) được biểu diễn là tích của hai hàm sóng: hàm sóng khối tâm và hàm sóng tương đối . Năng lượng toàn phần của exciton sẽ là tổng của hai năng lượng và . Phương trình (2.2.13) là phương trình mô tả dao động tử điều hòa, giải phương trình ta thu được biểu thức của hàm sóng và năng lượng : , (2.2.15) trong đó là đa thức Hermit: , (2.2.16) với : là bán kính hiệu dụng của chuyển động khối tâm. Năng lượng riêng của chuyển động khối tâm là năng lượng riêng của dao động tử điều hòa 3D: , (2.2.17) với là số lượng tử chính; Năng lượng và hàm sóng ở GS của exciton đối với chuyển động khối tâm là: (2.2.18) 51 Phương trình (2.2.14) của chuyển động tương đối không thể giải chính xác. Ta dùng phương pháp nhiễu loạn để xác định năng lượng của phần chuyển động tương đối của exciton trong hai QD ở GS. Giả sử thế cầm tù là mạnh, thế tương tác giữa điện tử - lỗ trống được coi là một nhiễu loạn. Khi chưa tính đến thế tương tác thì (2.2.14) có dạng: . (2.2.19) Lời giải (2.2.19) là phương trình dao động điều hòa 3D quanh điểm . Năng lượng: , (2.2.20) hàm sóng: , (2.2.21) với là bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối. Ở trạng thái cơ bản: (2.2.22) 2.2.2. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử Sử dụng lý thuyết nhiễu loạn để tính yếu tố ma trận của . Đây cũng chính là năng lượng liên kết của cặp điện tử - lỗ trống trong hai QD (năng lượng liên kết của exciton loại 2). . (2.2.23) Thay (2.2.9) và (2.2.22) vào (2.2.23) ta có: 52 . (2.2.24) Chuyển qua hệ tọa độ cầu ta có: . (2.2.25) với độ lớn của vectơ: , (2.2.26) ở đây: . Đưa vào hệ không thứ nguyên: (2.2.27) trong đó là bán kính Borh hiệu dụng của exciton khối. Khi đó (2.2.24) có thể được viết lại như sau: (2.2.28) hay: (2.2.29) Biểu thức (2.2.29) cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn qua ), bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối (thể hiện qua ) và hằng số điện môi . Trong hệ đơn vị là năng lượng của exciton khối ( ), năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm 53 (biểu diễn qua ) thể hiện bằng đồ thị như trên Hình 2.7. Chúng tôi chọn giá trị của các thông số . 0 2 4 6 8 10 d a0 1 2 3 4 5 - Elk E0 Hình 2.7. Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai chấm lượng tử phụ thuộc vào khoảng cách ( ) giữa hai chấm. Hình 2.7 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc tỉ lệ nghịch với khoảng cách giữa hai chấm ( ). Năng lượng này tăng nhanh khi khoảng cách giữa hai chấm giảm. Từ đồ thị cho thấy, khi tính đến giá trị tới hạn (khoảng cách giữa hai chấm dần đến không), một cách gần đúng có thể xem như trường hợp exciton trong một chấm lượng tử, giá trị của năng lượng liên kết là . Kết quả này hoàn toàn phù hợp với kết quả thu được của bài toán exciton trong một chấm lượng tử đã được trình bày ở phần tổng quan. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào bán kính hiệu dụng (biểu diễn qua ) thể hiện bằng đồ thị như trên Hình 2.8. Chúng tôi chọn giá trị của các thông số . 54 Hình 2.8. Năng lượng liên kết của exciton loại hai phụ thuộc vào bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối . Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào hằng số điện môi (bản chất của vật liệu) thể hiện qua kết quả tính số ở Hình 2.8. Chúng tôi chọn giá trị của các thông số như sau: . 0 2 4 6 8 10 e 1 2 3 4 5 - ElkHeVL Hình 2.9. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào hằng số điện môi . 55 Hình 2.9 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào hằng số điện môi . Giá trị này tăng khi hằng số điện môi giảm. Hình 2.10. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm và hằng số điện môi . Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (phụ thuộc vào ) và hằng số điện môi (bản chất vật liệu) thể hiện qua kết quả tính số trên Hình 2.10. Như vậy năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD tỉ lệ nghịch với khoảng cách giữa hai chấm và hằng số điện môi chấm mạng. Dựa vào điều này cho thấy, có thể điều chỉnh cấu trúc của vật liệu thấp chiều để tăng năng lượng liên kết của exciton. * Nhận xét kết quả: Với mô hình exciton xiên theo vùng cấm, các tác giả Tomasulo và Kamakrishna [95] đã cho thấy năng lượng liên kết của exciton xiên phụ thuộc vào khoảng cách giữa điện tử và lỗ trống (Hình 2.11). Năng lượng liên kết tăng theo sự giảm của khoảng cách giữa điện tử và lỗ trống. 56 Hình 2.11. Năng lượng liên kết của exciton loại hai phụ thuộc tỉ lệ nghịch với kích thước chấm theo Tomasulo và Ramakrishna [95]. Với mô hình exciton xiên ở các mặt tiếp giáp [66], kết quả được mô tả như trên Hình 2.12. Hình 2.12. Năng lượng của exciton tiếp giáp phụ thuộc vào [66]. Như vậy kết quả chúng tôi thu được cũng gần với kết quả của các tác giả khác [66, 95], ngoài việc cho thấy sự phụ thuộc của năng lượng liên kết của exciton loại 2 vào khoảng cách giữa hai chấm, vào bán kính hiệu dụng của chuyển động tương 57 đối, kết quả còn cho thấy sự phụ thuộc của năng lượng này vào hằng số điện môi chấm mạng. 2.3. BIEXCITON LOẠI 2 TRONG HAI CHẤM LƯỢNG TỬ CÙNG KÍCH THƯỚC 2.3.1. Mô hình biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử cùng kích thước Xét bài toán 2 exciton nằm trong hai QD, để đơn giản ta chọn các QD có dạng hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm có dạng parabolic, hai chấm có cùng bán kính và nằm cách nhau một khoảng được minh họa như trên Hình 2.13. Trạng thái tương tác giữa hai exciton tương tự như hai nguyên tử trong phân tử Hydrogen, nhưng khác biệt ở chỗ hai exciton bị giam cầm bởi thế parabolic trong hai QD cầu. Hệ hai exciton trong hai QD cầu có thể được tả như sau: Hình 2.13. Mô hình hai exciton nằm trong hai chấm lượng tử. Tương tác của hai exciton trong hai chấm được xác định qua Hamiltonian có dạng như sau: , (2.3.1) trong đó là thế năng tương tác giữa hai exciton, là các vectơ được tính từ gốc tọa độ đến khối tâm của exciton 1 và exciton 2, là khối lượng hiệu 58 dụng của mỗi exciton ), là thế cầm tù của QD 1, là thế cầm tù của QD 2. Thế cầm tù có dạng parabolic: (2.3.2) Bây giờ ta biểu diễn và qua hai tọa độ: tọa độ khối tâm và tọa độ tương đối : (2.3.3) Khi đó Hamiltonian của hệ hai exciton trong hai chấm sẽ là: , (2.3.4) trong đó: (khoảng cách giữa 2 QD). H có dạng phân ly biến số theo và : . (2.3.5) Phần chuyển động khối tâm: . (2.3.6) Phần chuyển động tương đối: . (2.3.7) Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động khối tâm có dạng: . (2.3.8) 59 Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động tương đối có dạng: . (2.3.9) Hàm sóng của hệ hai exciton (biexciton) được biểu diễn là tích của hai hàm sóng: hàm sóng khối tâm và hàm sóng tương đối . Năng lượng toàn phần của biexciton sẽ là tổng của hai năng lượng và . 2.3.2. Năng lượng của biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử cùng kích thước khi chưa tính đến thế tương tác Phương trình (2.3.8) là phương trình mô tả dao động tử điều hòa. Đây là bài toán mô tả chuyển động khối tâm của hệ hai hạt tương tự như trường hợp exciton, do đó ta cũng thu được biểu thức hàm sóng và năng lượng : , (2.3.10) trong đó là đa thức Hermit: , (2.3.11) với : là bán kính hiệu dụng của chuyển động khối tâm. Năng lượng riêng của chuyển động khối tâm: , (2.3.12) với là số lượng tử chính; Năng lượng và hàm sóng của hệ biexciton ở GS đối với chuyển động khối tâm là: (2.3.13) 60 Phương trình (2.3.9) của chuyển động tương đối không thể giải chính xác. Ta dùng phương pháp nhiễu loạn để xác định năng lượng của phần chuyển động tương đối của biexciton trong QD ở GS. Giả sử thế cầm tù là mạnh, thế tương tác giữa hai exciton được coi là một nhiễu loạn. Khi chưa tính đến thế tương tác thì (2.3.9) có dạng: . (2.3.14) Lời giải (2.3.14) sẽ là dao động điều hòa 3D quanh điểm , tương tự như phần chuyển động tương đối của bài toán exciton (bài toán hệ hai hạt). Năng lượng: . (2.3.15) Hàm sóng: , (2.3.16) với là bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối. Ở trạng thái cơ bản: (2.3.17) 2.3.3. Năng lượng liên kết của biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử cùng kích thước Sử dụng lý thuyết nhiễu loạn để tính yếu tố ma trận của . Đây cũng chính là năng lượng liên kết của hai exciton trong hai QD (hay chính là thông số tương tác Förster ): . (2.3.18) 61 Làm phép đổi biến , khi đó năng lượng liên kết hay thông số Förster sẽ là: . (2.3.19) Bài toán về biexciton trong bán dẫn khối cho thấy, việc sử dụng thế Morse cho tương tác exciton đã đem lại nhiều kết quả gần với thực nghiệm. Từ nhận xét đó, chúng tôi áp dụng mô hình thế Morse cho bài toán tương tác giữa hai exciton trong hai QD. Ở đây Thế Morse có dạng như sau: , (2.3.20) với , là điểm cực tiểu, là độ sâu của thế, là thông số của thế Morse. Thế Morse được biểu diễn như hình vẽ: Hình 2.14. Đường biểu diễn của thế Morse. Đặt: . (2.3.21) Khi đó thế Morse được viết lại như sau: . (2.3.22) 62 Năng lượng liên kết của biexciton sẽ là: . (2.3.23) Thay hàm sóng ở GS vào ta có: . (2.3.24) Ta có: ; với . được viết lại như sau: . (2.3.25) Trong tọa độ cầu được lấy theo , do đó ta có: (2.3.26) Đưa vào hệ không thứ nguyên: , (2.3.27) khi đó được viết lại như sau: (2.3.28) Tích phân này không thể tính chính xác bằng giải tích, do đó ta phải tính số. Để đơn giản ta chọn . Thay đổi các giá trị bằng cách thay đổi giá trị của , hay thay đổi khoảng cách giữa hai chấm. Sự phụ thuộc của năng lượng liên kết biexciton vào khoảng cách giữa hai chấm ( ) thể hiện ở Hình 2.15. 63 Hình 2.15. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm với thế tương tác Morse phụ thuộc vào . Hình 2.15 cho thấy rằng năng lượng liên kết của biexciton trong hai QD tăng khi khoảng cách giữa hai chấm giảm. Năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc vào bán kính hiệu dụng ( ) của hệ QD thể hiện ở Hình 2.16. Năng lượng này tăng khi bán kính hiệu dụng của hệ QD giảm. Hình 2.16. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm với thế tương tác Morse phụ thuộc vào . 64 Năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc tỉ lệ nghịch vào kích thước hiệu dụng ( ) và khoảng cách của hai QD thể hiện ở Hình 2.17. Hình 2.17. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm với thế tương tác Morse theo và . Một cách gần đúng, ta cũng có thể tính tích phân (2.3.28). Vì tích phân (2.3.28) chỉ cho đóng góp chủ yếu khi , nên nếu ta có thể dùng khai triển: (2.3.29) Đưa khai triển (2.3.29) vào (2.3.28) ta được: . (2.3.30) Tính tích phân loại: 65 (2.3.31) trong đó: . (2.3.32) Ta được kết quả: . (2.3.33) Khi đó: . (2.3.34) Khi đó ta tính được giá trị của như sau: . (2.3.35) Hình 2.18. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm khi tính gần đúng được biểu diễn theo (giả sử ). 66 Năng lượng liên kết của biexciton khi tính gần đúng