Tóm tắt Luận án Các đặc trưng plasmon và tính chất động lực học của hệ điện tử trong graphene

đặc trưng của các trạng thái kích thích tập thể của hệ electron. Phương pháp nghiên cứu 2 Phương pháp chung của đề tài là nghiên cứu lý thuyết kết hợp với mô phỏng vật liệu. Các phép gần đúng được áp dụng một cách thích hợp trong quá trình tính toán để có thể thu nhận được những kết luận vật lý cơ bản nhất. Trong điều kiện nhiệt độ không tuyệt đối và mức độ pha tạp yếu chúng tôi sử dụng mô hình liên tục với phương trình Dirac để mô tả tính động lực học của hệ electron. Phương pháp giải tích đã được sử dụng hiệu quả để đi đến tận cùng biểu thức hàm điện môi và phổ tán sắc theo quy luật căn bậc hai của plasmon. Các tính toán số được phát triển để thực thi các khảo sát hệ điện tử trong trường hợp tổng quát như nhiệt độ hữu hạn và mức độ pha tạp hữu hạn. Các tính số được phát triển để tính đến đặc điểm bất đẳng hướng quan trọng của các mặt năng lượng trong nón Dirac trong toàn vùng Brillouin thông qua mô hình liên kết chặt trong gần đúng lân cận thứ hai và tính không trực giao của hệ hàm cơ sở. Tương tác electron- electron được xem xét trong gần đúng pha ngẫu nhiên (RPA) và được mở rộng để kết hợp được hiệu ứng trường địa phương (LFE). Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài Đề tài giải quyết một bài toán vật lý cơ bản là nghiên cứu các tính chất động lực học của hệ electron trong mạng tinh thể graphene hai chiều trong đó hiệu ứng tương tác nhiều hạt được tính đến trong gần đúng pha ngẫu nhiên. Các kết quả mà đề tài thu được cho phép làm sáng tỏ và góp phần hoàn thiện bức tranh vật lý về các tính chất cơ bản của vật liệu graphene – tính chất điện tử và quang học. Không chỉ vậy, các kết quả thu được còn cho phép chỉ ra tiềm năng ứng dụng của vật liệu graphene trong các lĩnh vực công nghệ cao như nano-electronics, nano-optoelectronics và nano-photonics qua việc xác định các mode điện từ mà graphene cho phép lan truyền trong các điều kiện khác nhau. Kết quả mới của đề tài Kết quả nghiên cứu chính của đề tài được công bố trong hai bài báo ISI, một đăng năm 2014 trên tạp chí Physica E và một đăng đầu năm 2016 trên tạp chí Physica Status Solidi B. 3 Trong bài báo thứ nhất chúng tôi báo cáo nghiên cứu khảo sát hiệu ứng của một số tham số như nhiệt độ và độ pha tạp lên sự hình thành và các đặc trưng của các trạng thái kích thích tập thể của electron trong màng graphene. Đặc biệt chúng tôi chỉ ra đặc điểm phân cực của plasmon có nguồn gốc từ tính bất đẳng hướng của các mặt năng lượng của các dải pi. Theo đó, trong giới hạn pha tạp rất thấp, hệ điện tử trong graphene chỉ có thể có một mode dao động tập thể với đặc trưng tán sắc đẳng hướng. Tuy nhiên, khi nâng cao mức độ pha tạp, mức năng lượng Fermi dịch chuyển lên miền năng lượng mà ở đó mặt năng lượng Fermi không còn đẳng hướng nữa. Khi đó, các đóng góp của các trạng thái gần mức Fermi sẽ nổi trội và dẫn đến kết quả là hệ thức tán sắc của plasmon trở nên bất đẳng hướng. Trong bài báo thứ hai, chúng tôi công bố kết quả khảo sát sự hình thành các mode kích thích tập thể của electron trong màng graphene ở chế độ pha tạp mạnh với mục đích ban đầu là xem xét rõ hơn nữa hiệu ứng phân cực của plasmon. Tuy nhiên, chúng tôi chỉ ra rằng, trong điều kiện pha tạp mạnh, màng graphene có thể cho phép hai mode điện từ truyền đi trên bề mặt, trong đó có một mode cũ đã được ghi nhận và một mode mới được dự đoán trong tính toán của chúng tôi. Mode plasmon mới có những đặc trưng hết sức đặc biệt và chúng tôi nhận thấy sự xuất hiện của mode này có nguồn gốc từ sự bất đẳng hướng của các mặt năng lượng trong nón Dirac và sự không tương đương giữa các trạng thái trong hai nón Dirac tồn tại độc lập trong vùng Brillouin. Kết cấu của luận án Luận án được chia làm các phần chính: phần mở đầu (5 trang); phần nội dung chính (111 trang); phần kết luận và kiến nghị; phần tài liệu tham khảo; và cuối cùng là phần phụ lục (15 trang). Nội dung chính của luận án được trình bày trong 4 chương. Chương 1 trình bày các kiến thức nền tảng cần thiết liên quan đến các nội dung của toàn bộ luận án. Các chương: chương 2, chương 3, chương 4 trình bày ba bài toán tương ứng với ba vấn đề cụ thể, là các nội dung đóng góp chính của đề tài. 4 NỘI DUNG CỦA LUẬN ÁN Chương 1. Cơ sở lý thuyết nghiên cứu các tính chất động lực của hệ điện tử và các tính chất vật lý cơ bản của hệ điện tử hai chiều trong mạng graphene 1.1 Một số khái niệm cơ sở Trên phương diện vĩ mô các tính chất quang của vật liệu có thể được giải thích bằng lý thuyết trường điện từ Maxwell. Hai đại lượng đặc trưng cho tính chất quang của vật liệu là hàm điện môi và độ dẫn quang có liên hệ chặt chẽ với nhau:     0, 1 i ,      q q . (1.16) Các mode dao động tập thể dọc chỉ có thể xẩy ra ở tần số và vectơ sóng ứng với điểm không của hàm điện môi,  , 0  q , đây chính là điều kiện tồn tại trạng thái plasmon trong vật liệu. Các đặc trưng plasmon được xác định qua phương pháp phân tích phổ mất mát năng lượng của chùm electron (EELS). Tần số plasmon  p q là vị trí đỉnh của hàm phổ    M, Im 1 ,S       q q . Sự tắt dần của plasmon được đặc trưng bởi tốc độ phân rã plasmon  , cùng với tần số plasmon có thể xác định từ phương trình  pRe , i 0     q . 1.2 Tính chất cơ bản của graphene Graphene là một loại vật liệu mới được phát hiện năm 2004. Cấu trúc tinh thể của graphene được mô tả trên Hình 1.2(b). 5 (b) Ô cơ sở Hình 1.2 (b) Mạng tổ ong graphene được tạo thành từ hai mạng con hình tam giác của hai loại nguyên tử A và B [133] Ô cơ sở nhỏ nhất của graphene thường được chọn có dạng hình thoi chứa hai nguyên tử carbon A và B. Vùng BZ tương ứng có dạng hình lục giác với sáu đỉnh là các điểm K hay còn gọi là điểm Dirac do sự tiếp xúc của hai dải năng lượng (dải hóa trị  và dải dẫn * ) tạo thành các mặt nón Dirac. Trong sáu điểm K này chỉ có hai điểm không tương đương nhau. Nếu ta chọn ô cơ sở có dạng hình chữ nhật, chứa bốn nguyên tử thì vùng BZ cũng có dạng chữ nhật và chỉ có hai điểm K đặc trưng. Việc chọn lựa này dẫn đến những thuận lợi trong việc tính số cũng như dễ dàng mở rộng cho các hệ siêu mạng graphene (GSL), một cấu trúc graphene đặt trong một trường thế tĩnh điện tuần hoàn. Chương 2. Tính toán hàm điện môi trong gần đúng RPA và khảo sát các đặc trưng plasmon của graphene trong mô hình điện tử liên kết chặt với lân cận gần nhất 2.1 Tính toán giải tích hàm phân cực và các đặc trưng plasmon cho graphene trong trường hợp pha tạp nhỏ, ở 0 K sử dụng phép gần đúng lân cận điểm Dirac Hàm phân cực ở gần đúng bậc đầu tiên trong phép gần đúng RPA được định nghĩa như sau: 6          0 , 01 , , , , , i l lll l l l l f E f E P F E E            k q kk k q kq k q , (2.3) trong đó  ,llF  k q là hàm chồng chập trạng thái. Trong giới hạn gần đúng sóng phẳng ta thu được kết quả:   1 cos, 1 2 ll k qF ll        k q k q , (2.5) Hàm điện môi RPA xác định qua hàm phân cực,        1RPA , 1 ,v P   q q q . (2.6) Với  v q là ảnh Fourier của thế Coulomb hai chiều. Hàm phân cực tái chuẩn hóa RPA và thành phần  1P liên hệ qua phương trình            1 RPA 1 , , 1 , P P v P    q q q q . (2.8) Để tính giải tích hàm phân cực (2.3), ở mức pha tạp thấp, tổng theo k có thể được chuyển thành phép tính tích phân trong không gian động lượng. Giá trị của k được chọn từ 0 cho đến một giá trị giới hạn trên,           1 2s v 2 , 0 , 0 , , d , 4 . i ll l lk D l l l l g gP k F f E f E E E                  k q k k q k q k q (2.9) 7 Ở mức pha tạp thấp, tán sắc năng lượng trong mô hình Dirac có dạng FlE l v k  k , trong đó F Fv k   là thế hóa học, Fv là vận tốc Fermi có giá trị khoảng 610 m/s ,  0f E là các hàm phân bố Fermi – Dirac. Kết quả thu được hàm phân cực          1 12 2F, ,P v P   q q , với                 1 , , 2 , i 2 2 , 2 , i 3 , 3 , . gP x y f x y G Y x y x y G X x y x y G X x y              (2.45) Trong đó các hàm số:       2 2 2 2 2 2 2 , 16 2 22 , 1 2 2ln 1 2 22 , 1 2 2ln 1 g xf x y y x y yG Y x y x x y y x x y yG X x y x x y y x x                                     (2.43) và 8   2 2 2 23 , 1 2 2ln 1 y yG X x y x x y y x x                         0 2 0 22 , ; 3 , 1 2 1 2 x y x y x y x y x y x y              với các đại lượng không thứ nguyên: F , .qx y k    (2.42) 2.2 Phổ tán sắc plasmon thu được bằng cách tính giải tích Phổ tán sắc plasmon thu được từ việc giải phương trình  p, i 0q    , (2.48) trong đó  là tốc độ phân rã của plasmon, p là tần số plasmon. Các đại lượng này được xác định từ các phương trình sau    1 p1 Re ,qv P q  , (2.49) và           p 1 p 1 p Im , / Re , P q P q       . (2.50) Ở giới hạn bước sóng dài ta thu được: 9   2p 08 g eq q  , (2.55) Mối quan hệ căn bậc hai (2.55) tương tự cho hệ 2DEG. Tuy nhiên, vì cấu trúc vùng năng lượng đặc biệt, n  , dẫn đến tần số tần số plasmon của graphene tỉ lệ với căn bậc bốn của mật độ số hạt, khác với hệ 2DEG, tần số plasmon tỉ lệ với căn bậc hai của mật độ số hạt. Hình 2.9 Hình vẽ màu giá trị hàm điện môi  RPA , q thu được từ phép gần đúng lân cận điểm Dirac. Đường màu đen mô tả quy luật căn bậc hai, đường màu trắng là tập hợp các điểm có giá trị bằng không của hàm điện môi  RPA , q thu được từ việc tính số phương trình  RPARe , 0  q Phổ tán sắc plasmon và các vùng kích thích đơn hạt được trình bày trên Hình 2.9. 10 2.3 Tính số hàm phân cực và các đặc trưng plasmon cho graphene trong toàn vùng BZ thứ nhất ở nhiệt độ và độ pha tạp hữu hạn Thoát ra khỏi mô hình gần đúng mặt năng lượng hình nón tròn xoay (mô hình Dirac) quanh lân cận các điểm K, hàm phân cực (2.3) được tính số trong toàn vùng BZ. Các tính toán số được phát triển để khảo sát các đặc trưng plasmon theo độ pha tạp và theo nhiệt độ. Kết quả cho thấy ở mức pha tạp càng cao, tần số plasmon càng lớn, đồng thời giá trị q có trạng thái plasmon càng dài. Hình 2.10 thể hiện kết quả tính số được so sánh với kết quả giải tích để kiểm tra sự đúng đắn. Hình 2.10 So sánh phổ tán sắc plasmon thu được bằng hai phương pháp tính số và giải tích Để hiểu sâu hơn về cơ chế hình thành trạng thái plasmon, cũng như khi nào thì không có trạng thái plasmon trong graphene ở các điều kiện khác nhau, chúng tôi phân tích các cơ chế đóng góp khác nhau vào giá trị của hàm điện môi. Cụ thể đóng góp của các quá trình chuyển nội dải và chuyển ngoại dải được xem xét riêng biệt. Để làm điều này, chúng tôi khảo sát hàm số: 11         2 RPA 0 2 0 , 0i , , , , 1 2 , e i l l l l l l e q f E f E l l E E                       k q kq rk k q k q k q k (2.72) Tổng theo chỉ số vùng năng lượng được tách thành hai số hạng tương ứng với các quá trình inter và intra. Hình 2.12 Phổ plasmon tính số toàn vùng BZ ở các nhiệt độ khác nhau của graphene không pha tạp Ở nhiệt độ khác không, trạng thái plasmon tồn tại kể cả trong trường hợp pha tạp bằng không (xem Hình 2.12). Điều này được giải thích là do các kích thích nhiệt làm hình thành các đóng góp inter- band và intra-band, sự phối hợp của các đóng góp này vào giá trị của hàm điện môi tạo ra trạng thái plasmon. Điều này được thể hiện trên Hình 2.13. 12 Hình 2.13 Các đóng góp inter và intra vào hàm phân cực    RPA , 1q     . Hình vẽ ứng với trường hợp 10.1nmq  , 0  , và 0KT  (hình bên trái) và 300KT  (hình bên phải) Khi tăng nhiệt độ, phần thực của đóng góp intra-band có vai trò kéo giá trị hàm điện môi xuống phần âm, làm cho xuất hiện giao điểm của hàm    với trục   1    , hay  RPA , 0q   , tương ứng với trạng thái có plasmon. 2.4 Hiệu ứng bất đẳng hướng mặt năng lượng Ở các mức pha tạp cao hơn cỡ 0.4 eV, mặt năng lượng của graphene bắt đầu có tính bất đẳng hướng. Đối xứng hình tròn của mặt Fermi trước đó bây giờ tiến đến có dạng hình tam giác. Ảnh hưởng của sự bất đẳng hướng này thể hiện trên phổ tán sắc plasmon của nó và được mô tả trên Hình 2.15 khi tính phổ tán sắc plasmon theo hai phương vuông góc Ox và Oy trong không gian động lượng. Ở vùng có bước sóng ngắn (vectơ sóng q dài) bắt đầu có sự tách ra khác biệt về giá trị. 13 Hình 2.15 Phổ tán sắc plasmon tính số trong cả vùng BZ ở nhiệt độ 0 K với các giá trị pha tạp khác nhau, theo các phương đặc trưng của q khác nhau Chương 3. Các đặc trưng plasmon của graphene trong chế độ pha tạp cao 3.1 Tính toán TB ở lân cận thứ hai Ở mức pha tạp cao mặt năng lượng Fermi thể hiện rõ tính bất đẳng hướng với đặc trưng được xác định bởi hai giá trị vận tốc nhóm khác nhau (xem Hình 3.1(c, d)). Để thu được đúng đắn cấu trúc vùng năng lượng có tính bất đẳng hướng của graphene trong mô hình liên kết chặt chúng tôi mở rộng các tính toán để xét tới các liên kết trong lân cận thứ hai (NNN) và tính tới tính không trực giao của các hàm sóng nguyên tử dùng làm các hàm cơ sở. Kết quả tính toán trong mô hình TB cho cấu trúc vùng năng lượng được fit với kết quả sử dụng lý thuyết phiếm hàm mật độ (DFT) và được biểu diễn trên Hình 3.1(a, b). 14 Hình 3.1 (a) Cấu trúc vùng năng lượng TB (b) Độ lệch giữa hai kết quả TB lân cận bậc hai và DFT. (c) Trường vectơ của vận tốc nhóm (d) Mô tả vận tốc nhóm của các trạng thái tại mức Fermi xung quanh hai điểm K 3.2 Các đặc trưng plasmon của graphene ở độ pha tạp cao Đặc trưng hàm phổ EELS được thể hiện trên Hình 3.3. Hình 3.3 Hình nhìn từ trên xuống (theo phương [001]) của mặt hàm EELS trong trường hợp (a) và (b) có độ pha tạp tương ứng với F 0.5eVE  và (c), (d) với F 1.0eVE  và theo các phương của vectơ q của trường tác động: (a), (c) theo phương Oy và (b), (d) theo phương Ox 15 Kết quả trên Hình 3.3 cho thấy sự xuất hiện một nhánh plasmon có năng lượng thấp bên cạnh nhánh đã biết (2D plasmon). Kết quả này hoàn toàn tương tự với công bố của Pisarra và các cộng sự [New J. Phys. 16 (2014) 083003], với phương pháp tính cấu trúc năng lượng DFT kết hợp với phương pháp tính hàm điện môi chứa các hiệu ứng trường địa phương (LFE). Hình 3.4 biểu diễn tán sắc plasmon theo hai phương Ox và Oy cùng với tốc độ phân rã của nó Hình 3.4 (a) Tần số và (b) tốc độ phân rã plasmon phụ thuộc vào vectơ sóng Đường màu xanh lá cây và xanh nước biển trong Hình 3.4(a) biểu diễn phổ tán sắc plasmon theo hai phương x và y của vectơ sóng tương ứng. Hình 3.4(b) bên dưới biểu diễn tốc độ phân rã tương ứng với hình trên. Hình vẽ cho thấy nhánh plasmon mới tắt dần nhanh ở hai biên của nó, nhánh này chỉ tồn tại trong một khoảng vectơ sóng xác định mà không tồn tại ở q đủ nhỏ đi qua gốc tọa độ như nhánh 2D plasmon đã biết, nó cũng không có dạng tuyến tính. Vì vậy, khác với nhóm Pisarra, chúng tôi không gọi đây là nhánh âm học. 16 Hình 3.5 Hình vẽ phân bố màu hàm điện môi  RPA ,q  tính trong trường hợp vectơ sóng theo phương Oy. Đường tán sắc của hai nhánh plasmon có màu trắng, các đường màu đen biểu diễn các giới hạn vùng kích thích đơn hạt tương ứng Hình 3.5 là phổ tán sắc plasmon theo phương Oy và với độ pha tạp 1.0 eV. Để phân tích và tìm cơ chế giải thích cho sự hình thành và tắt dần của nhánh plasmon mới này, ta nghiên tính toán sự biến thiên của hàm mật độ dynamical form factor:      , 00 , ,,ll l lllS F E E       q k q kk k q (3.40) trong vùng BZ. Với  00 ,llF  k q là hàm chồng chập trạng thái. Kết quả tính hàm  ,S q k cho trường hợp vectơ q có phương nằm dọc theo phương KK nhưng với ba cặp giá trị q và  khác nhau được trình bày trên Hình 3.7. Các cặp giá trị này được lấy chính xác các điểm có plasmon và được chỉ ra bằng các vòng tròn đỏ trên Hình 3.5. Số trạng thái kích thích phân bố trong vùng BZ được xác định cho thấy, theo phương Oy số fermion ở hai điểm K trong Hình 3.7(a) 17 ứng với q nhỏ là như nhau và có đặc trưng g 2 Fv v v  . Ở Hình 3.7(b), hai loại fermion được kích thích trong hai valley khác nhau. Hình 3.7(c) ứng với cùng một vectơ sóng với Hình 3.7(b) nhưng tần số bằng p1 cho thấy chỉ có một loại fermion loại một có vận tốc nhóm g 1v v được kích thích. Tuy nhiên chúng tôi nhận thấy các fermion trong valley K được tán xạ tới trạng thái có vận tốc nhóm 2v . Từ đó ta thấy sự hình thành nhánh plasmon mới liên quan đến một quá trình sinh loại fermion hai và đồng thời hủy loại fermion một. Hình 3.7 Hàm mật độ  , ,x yS k kq cho ba trường hợp: (a) cc 0.0607qa  , p2 1.013eV    ; (b) cc 0.2930qa  , p2 1.678eV    , và (c) cc 0.2930qa  , p1 1.093eV    , cho thấy sự phân bố trong vùng BZ các trạng thái đầu  k và các trạng thái cuối  k q của các quá trình chuyển điện tử Để làm rõ vai trò của mỗi loại fermion ta đi khảo sát sự biến thiên của hàm điện môi  RPA , q theo tần số với các giá trị khác nhau của q . Ta xét hai mô hình tính toán ứng với hai loại fermion, hàm phản ứng mật độ - mật độ không tương tác có dạng: 18        0 , 00 2 , , , 2, , i l l l l l l f E f E M q E E              k q kk k q kq (3.41) do đó      RPA 0, 1 ,v    q q q , (3.42) Hình 3.8 Sự biến thiên của hàm điện môi  RPA , q ứng với một giá trị q phụ thuộc vào năng lượng kích thích Tuy nhiên, tổng theo k chỉ tính cho một nửa vùng BZ, và kết quả cho mỗi nửa như vậy ta nhân hai lần. Kết quả thu được cho nửa trên/dưới của vùng BZ có dạng  02/1 , q , ta gọi là mô hình 2/1D tương ứng. Hàm phản ứng chính xác của hệ được tính theo: 19      0 0 01 2, , , 2        q q q , (3.43) và hàm điện môi      RPA RPA RPA1 2, , , 1       q q q , (3.44) trong đó  RPA1/2 , q được tính từ  01/2 , q . Hình 3.8 biểu diễn phần thực của hàm điện môi tính bằng ba mô hình với cc 0.3qa  . Bên cạnh đó phổ EELS cũng được vẽ tương ứng, trên đó có chỉ ra hai đỉnh ứng với các tần số plasmon p1  và p2  tương ứng. Kết quả phân tích từ Hình 3.8 cho thấy giá trị tần số p1  xác định sự chuyển trạng thái giữa hai loại fermion. Trong trường hợp q nhỏ hoặc q lớn, xét trong vùng tần số nằm trong khoảng  1 2,v q v q , vùng tồn tại tần số plasmon p1  , phần thực của hàm điện môi  RPARe     nhận giá trị dương hoặc âm, khi đó các fermion với vận tốc nhóm g 2v v hoặc g 1v v tương ứng đóng vai trò nổi trội. Quá trình chuyển dấu từ âm sang dương tương ứng với việc chuyển trạng thái đóng góp nổi trội của lọai fermion một sang loại hai. Từ cơ sở là các số liệu trình bày ở Hình 3.5, sự hình thành của nhánh plasmon mới có thể giải thích như là kết quả của một quá trình kích thích liên tục trong đó: đầu tiên các fermion với vận tốc nhóm nhỏ hơn bị kích thích, sau đó chúng kích thích các fermion với vận tốc nhóm lớn hơn để hình thành trạng thái dao động tập thể. Chương 4. Hàm điện môi có tính đến hiệu ứng trường địa phương. Áp dụng cho trạng kích thích plasmon ứng với sự chuyển trạng thái giữa các điểm K trong graphene 4.1 Hàm điện môi vĩ mô có tính đến hiệu ứng trường địa phương LFE 20 Khi xét đến hiệu ứng LFE, chúng ta phải làm việc với hàm điện môi cho dưới dạng một ma trận với các chỉ số là các vectơ mạng đảo thay cho một hàm vô hướng như bình thường. Các yếu tố ma trận của   và ma trận nghịch đảo của nó là   1 trong gần đúng RPA được xác định bởi các phương trình:           , 1 1 , , ; , , . v v                     GG G G G GG GG G G G GG G G G q q P q q P q    (4.43) trong đó           0 , 0 , , i i , e , , e i l l l l l l f E f E l l l l E E                          GG k q k k G q r G q r k q k P q k k q k q k (4.42) và  vG q là thành phần Fourier của thế Coulomb. Hàm điện môi vĩ mô được xác định là nghịch đảo của phần tử (0,0) của ma trận điện môi nghịch đảo 1M 001   . Từ đó ta có 1 M 0 00 0 0 0 0 1 v v v         G GG G G GG P P P  . (4.52) 4.2 Plasmon ứng với sự chuyển trạng thái giữa hai điểm K Graphene ở mức năng lượng thấp, nghĩa là gần đúng mặt năng lượng hình nón tròn xoay xung quanh điểm K (valley), hay gần đúng Dirac được đáp ứng. Liên quan đến vấn đề này, Tudorovskiy và Mikhailov [Phys. Rev. B 82 (2010) 073411] đã trình bày trong một bài báo có nội dung tính toán lý thuyết trong phạm vi phép gần đúng TB và có đưa vào hiệu ứng LFE chứng minh sự tồn tại của một nhánh plasmon có dạng tuyến tính liên quan đến quá trình chuyển 21 trạng thái giữa hai loại điểm K. Vì quá trình chuyển giữa hai loại điểm K tương ứng với một vectơ sóng q có độ lớn tương đương với độ lớn của các vectơ mạng đảo nên các hiệu ứng LFE phải được đưa vào. Phần này thực hiện tính số và kiểm tra lại kết quả lý thuyết nói trên. Ma trận điện môi trong trường hợp này được rút gọn lại có kích thước 3 3 :   1 2 1 1 1 1 2 2 2 1 2 2 00 0 0 0 0                   G G G G G G G G G G G G . (4.63) Các vectơ mạng đảo trong vùng BZ được biểu diễn trên Hình 4.1 q 1G 2G K K FE q  b Hình 4.1 (a) Vị trí hai điểm K và các vectơ mạng đảo. (b) Mô tả quá trình chuyển intra-inter-valley Độ lớn vectơ q thỏa mãn 1cc4 3 3 17.031nma  q , và ta có thể viết dưới dạng K K  q q ; Fq k K K   , (4.67) với q trong lấy trong vùng BZ. 22 Hình 4.2 Hàm EELS ứng với một số giá trị của q (nm-1) Phổ EELS của graphene ở mức pha tạp F 0.2eVE  tương ứng với một số giá trị vectơ  0, yqq và có độ lớn gần bằng giá trị khoảng cách giữa hai điểm K được thể hiện trên Hình 4.2. Từ hình vẽ ta có thể thấy có một mối quan hệ tuyến tính trong phổ tán sắc plasmon  p q . KẾT LUẬN Để hoàn thành luận án này chúng tôi đã thực hiện một khối lượng công việc lớn tuy nhiên có thể kết luận lại trong 4 điểm chính như sau: 1. Về mặt kỹ thuật tính toán: Việc triển khai các tính toán cấu trúc điện tử của graphene theo cách mô tả liên kết chặt với cách chọn ô cơ sở có dạng hình chữ nhật chứa bốn nguyên tử carbon (thay cho ô cơ sở tối giản hình thoi chứa hai nguyên tử carbon) để cải thiện phương thức sampling các vector sóng trong vùng Brillouin. Việc sampling vùng Brillouin hình chữ nhật rõ ràng là dễ triển khai về mặt phương pháp số hơn là việc sampling vùng Brillouin hình lục giác trong cách biểu diễn tối giản. Giải pháp được chúng tôi áp dụng 23 không những cho phép dễ dàng loại bỏ được các điểm kì dị trong các hàm số trong công thức tính toán độ dẫn quang và hàm điện môi, mà còn dễ dàng cho phép mở rộng các tính toán cho graphene sang các tính toán cho các cấu trúc siêu mạng graphene. Để có thể thu nhận được đúng đắn quỹ tích các không điểm của hàm điện môi đòi hỏi phải sampling vùng Brillouin rất mịn, dẫn đến khối lượng tính toán phải thực hiện rất lớn. Giải pháp tính toán song song trên các hệ cluster đa lõi đã được chúng tôi sử dụng để tăng tốc công việc tính toán. Sự đúng đắn của các tính toán số được kiểm chứng thông qua các so sánh trực tiếp các kết quả tính toán như đường cong tán sắc của plasmon thu được từ các tính toán giải tích. 2. Thực hiện một khảo sát hệ thống các hiệu ứng của các yếu tố nội tại như tính bất đẳng hướng của mặt năng lượng và các yếu tố bên ngoài như nhiệt độ và pha tạp lên sự hình thành và biểu hiện của phổ kích thích tập thể của điện tử trong mạng graphene. Các kết quả đạt được phù hợp với những phát hiện đã được công bố bởi các tác giả khác. Đặc biệt chỉ ra giới hạn của mô hình Dirac trong việc mô tả các tính chất động lực học của graphene và phân tích rõ vai trò của các cơ chế chuyển nội dải và ngoại dải tới sự hình thành plasmon. 3. Phát hiện ra sự chi phối của tính không tương đương giữa các trạng thái trong hai thung lũng/nón Dirac tới sự hình thành và đặc trưng của các mode plasmon trong graphene ở chế độ bước sóng dài. Theo đó, cùng với tính bất đẳng hướng rõ rệt của mặt năng lượng Fermi trong chế độ pha tạp cao, sự không tương đương giữa các trạng thái điện tử trong hai thung lũng Dirac trong vùng Brillouin sẽ được thể hiện rõ ràng trong quá trình thay đổi trạng thái của electron. Mặc dù trong giới hạn quang học, tính không tương đương này không được thể hiện trên các đại lượng vật lý đo được, nhưng chúng tôi chỉ ra rằng tính chất này đóng vai trò điều kiện đủ cho việc hình thành một mode plasmon đặc biệt xuất hiện