Luận án Nghiên cứu và phát triển phương pháp đo liều bức xạ Gamma và Nơtron dùng liều kế màng mỏng nhuộm màu

Lời cam đoan

Lời cảm ơn

Danh sách từ viết tắt IV

Danh sách bảng . V

Danh sách hình vẽ . VI

Mở đầu . 1

Chương I. Tổng quan nghiên cứu . 4

1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu . 4

1.1.1 Tình hình nghiên cứu trên thế giới . 4

1.1.2 Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam . 8

1.2 Tổng quan về các loại liều kế thông dụng . 10

1.2.1 Phân loại liều kế 10

1.2.2 Một số tiêu chí lựa chọn liều kế cho các dải đo . 11

1.2.2.1 Các tiêu chí lựa chọn 11

1.2.2.2 Dải liều sử dụng đối với các liều kế 12

1.2.3 Đơn vị đo lường và định liều bức xạ . 12

1.2.4 Một số loại liều kế đo liều cao . 15

1.2.4.1 Nhiệt lượng kế . 15

1.2.4.2 Phương pháp đo liều dựa trên sự ion hóa chất khí . 16

1.2.3.3 Liều lượng kế hoá học . 17

Kết luận Chương I 24

Chương II. Phương pháp và thiết bị nghiên cứu 25

2.1 Tương tác của bức xạ với vật liệu Polyvinyl alcohol . 25

2.1.1 Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch của polymer 26

2.1.2 Hiệu ứng tách khí . 28

2.1.3 Oxy hóa bức xạ và sau bức xạ của polymer 28

2.1.4 Sự phá hủy của cấu trúc

2.1.5 Sự biến đổi tính chất vật lý của polymer sau khi chiếu xạ .

29

33ii

2.1.5 Sự bảo vệ bức xạ và sự tăng nhạy bức xạ 33

2.2 Quá trình truyền năng lượng của bức xạ cho vật chất 34

2.2.1 Hệ số truyền năng lượng tuyến tính . 34

2.2.2 Mô hình truyền năng lượng 35

2.2.3 Các dẫn xuất của mô hình truyền năng lượng . 37

2.3 Phân tích đọc kết quả liều kế bằng phương pháp quang phổ kế hấp thụ 40

2.3.1 Phương pháp quang phổ kế hấp thụ . 40

2.5.2 Định luật Lambert-Beer 41

2.5.3 Cấu tạo thiết bị . 42

Kết luận Chương II . 44

Chương III: Kết quả và thảo luận . 45

3.1 Nghiên cứu đo liều bức xạ gamma dùng liều kế màng mỏng PVA được

nhuộm màu . 45

3.1.1 Nguồn chiếu xạ gamma 60Co 45

3.1.2 Chế tạo phim màng mỏng 47

3.1.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hóa chất 47

3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo 48

3.1.3 Sự biến đổi màu và phổ hấp thụ của các phim màng mỏng được nhuộm

các màu khác nhau 51

3.1.4 Xác định đường đặc trưng liều của liều kế nhuộm màu PVA . 54

3.1.5 Đánh giá khả năng nhạy bức xạ của các màu chỉ thị 56

3.1.6 Nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ dung dịch PVA lên khả năng làm

việc của phim . 57

3.1.7 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang

của phim trước và sau khi chiếu xạ gamma . 59

3.1.8 Đánh giá sự ảnh hưởng của axit boric lên phim PVA nhuộm màu . 61

3.1.9 Đánh giá sai số của liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu kiểm soát

liều gamma dùng trong phép đo thường quy . 63

3.2 Nghiên cứu một số tính chất của phim PVA nhuộm màu khi chiếu trên

chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt 79iii

3.2.1 Nguồn nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt . 64

3.2.2 Chế tạo phim màng mỏng . 67

3.2.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hoá chất . 67

3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo 67

3.2.3 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang

của phim sau khi chiếu xạ. . . 68

3. 2.4 Khảo sát trạng thái của phim sau khi chiếu . 69

3.2.5 Khảo sát sự ảnh hưởng của khối lượng axit boric lên chất lượng phim

trước và sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt 74

3.2.6 Đường đặc trưng liều 75

Kết luận Chương III . 79

Kết luận chung .

Danh sách công trình của tác giả .

Tài liệu tham khảo

80

82

83

pdf103 trang | Chia sẻ: trungkhoi17 | Lượt xem: 431 | Lượt tải: 1download
Bạn đang xem trước 20 trang tài liệu Luận án Nghiên cứu và phát triển phương pháp đo liều bức xạ Gamma và Nơtron dùng liều kế màng mỏng nhuộm màu, để xem tài liệu hoàn chỉnh bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
m này có thể hấp thụ các bước sóng đặc trưng trong vùng tử ngoại, 32 vùng nhìn thấy và vùng cận hồng ngoại. Vị trí của đỉnh hấp thụ phụ thuộc rất mạnh vào tính chất của halogen. - Tâm màu lỗ trống trong các tinh thể kiềm xuất hiện khi các lỗ trống định vị giữa các ion halogen. Các tâm màu lỗ trống xuất hiện đồng thời cùng với tâm màu eletron. Sự kết hợp giữa chúng có thể khôi phục lại cấu trúc mạng. Các vạch hấp thụ quang học của tâm lỗ trống chủ yếu nằm trong vùng tử ngoại và ánh sáng nhìn thấy với bước sóng đặc trưng max. Tuy nhiên, sự khác biệt so với các tâm màu electron là bề rộng đỉnh phổ ở nửa chiều cao W1/2 thường lớn hơn và hay lệch về phía tử ngoại. Bảng dưới đây giới thiệu bước sóng của đỉnh hấp thụ và giá trị W1/2 của chất. Bảng 2.2: Các giá trị bước sóng hấp thụ quang học đặc trưng max và bề rộng đỉnh phổ ở nửa chiều cao W1/2 của một số chất. Chất Tâm lỗ trống Tâm electron max (nm) W1/2 (eV) max (nm) W1/2 (eV) NaCl 330 1,32 458 0,74 KCl 345 0,75 556 0,36 - Khuyết tật phức xuất hiện khi các khuyết tật điểm tương tác với các nguyên tử tạp có thể tạo ra các khuyết tật phức. - Lỗ trống xuất hiện khi chiếu xạ rất lâu, có thể xuất hiện một quần thể các khuyết tật điểm gồm từ 2, 3 hoặc nhiều hơn các lỗ trống. Quần thể này không bền vững so với các khuyết tật đơn lẻ. Loại khuyết tật này tạo ra các lỗ hổng và rất đặc trưng cho quá trình chiếu nơtron đối với kim loại và hợp kim. b) Khuyết tật có kích thước Khuyết tật có kích thước là loại khuyết tật chiếm một không gian có kích thước cỡ vài khoảng cách giữa các nguyên tử. Có thể phân ra một số loại khuyết tật như sau: - Khuyết tật biến vị là những tuyến mà dọc theo nó hay ở gần nó, cấu trúc hai chiều thông thường của nguyên tử bị phá vỡ. 33 - Khuyết tật bọt khí là các khuyết tật đặc biệt dưới dạng những khoang rỗng chứa đầy khí. Nó được tạo ra khi xảy ra các phản ứng hạt nhân với sản phẩm ở dạng khí. 2.1.5 Sự biến đổi tính chất vật lý của polymer sau khi chiếu xạ Chiếu xạ lên vật liệu polymer thường làm thay đổi các tính chất vật lý của vật liệu này, cụ thể như sau: + Biến đổi điện tích: Chiếu xạ làm tăng độ dẫn điện. Nguyên nhân của hiện tượng này là việc sinh ra các phần tử mang điện bổ sung do bức xạ ion hóa như electron, lỗ trống, ion. + Biến đổi tính chất cơ học: Chiếu xạ làm tăng tốc độ chảy và làm giảm tuổi thọ của polymer. Ảnh hưởng của bức xạ đối với tính chất này của polymer liên quan tới sự thay đổi cấu trúc của polyme do sự đứt gẫy các mối liên kết. + Hiệu ứng nhớ và vật liệu co nhiệt: Đây là hiện tượng vật liệu có khuynh hướng tự khôi phục lại trạng thái ban đầu sau khi chúng bị biến đổi dưới tác dụng của chiếu xạ. [12, 58] 2.1.6 Sự bảo vệ bức xạ và sự tăng nhạy bức xạ a) Sự bảo vệ bức xạ đối với polymer Độ bền bức xạ tăng lên nếu ta đưa vào polymer những chất đặc biệt và được gọi là các phụ gia bảo vệ. Chất phụ gia này gồm hai nhóm: + Nhóm hấp thụ năng lượng từ vật chủ (là polyme) rồi cho tán xạ dưới dạng bức xạ nhiệt hoặc ánh sáng. Bản thân những chất này không chịu các biến đổi hóa học thuận nghịch. + Nhóm các phụ gia hấp thụ năng lượng từ vật chủ nhưng chịu các biến đổi hóa học thuận nghịch và bị phá hủy. Cơ chế tác động của các chất phụ gia gồm các quá trình truyền năng lượng kích thích của bức xạ từ polymer cho chất phụ gia và quá trình tương tác của chất phụ gia với các sản phẩm bức xạ trung gian trước khi diễn ra các biến đổi hóa bức xạ [8, 58]. b) Sự tăng nhạy đối với các quá trình hóa bức xạ trong polymer Việc đưa vào polymer các chất tăng nhạy bức xạ nhằm thúc đẩy các quá trình biến đổi hóa bức xạ dẫn đến những hiệu ứng như mong muốn. Như vậy, việc đưa chất làm tăng nhạy bức xạ cho PVA sẽ làm tăng hiệu suất của quá trình ngắt mạch 34 khi bị chiếu xạ, làm phá hủy nhanh chóng các tâm màu của vật liệu khi chúng được nhuộm màu [8]. 2.2 Quá trình truyền năng lượng của bức xạ cho vật chất 2.2.1 Hệ số truyền năng lượng tuyến tính Sự tương tác giữa các photon và hạt mang điện năng lượng cao làm gia tăng số lượng các cặp ion (ion dương và electron) cũng như các phân tử ở trạng thái kích thích. Chúng tập trung dọc theo đường đi của bức xạ và tạo ra các hiện tượng ion hóa thứ cấp. Những biến đổi thứ cấp cũng góp phần làm thay đổi tính chất của vật liệu. Những biến đổi như vậy được xác định bởi loại bức xạ, năng lượng bức xạ cũng như tốc độ truyền năng lượng của bức xạ cho vật chất [1]. Tốc độ mất mát năng lượng của bức xạ gắn liền với hệ số truyền năng lượng tuyến tính L-LET của hạt mang điện trong môi trường vật chất và được xác định bằng công thức: dl dE L = (2.5) trong đó dE là tổn hao năng lượng trung bình của hạt mang điện trên quãng đường dl. Bên cạnh đó, người ta còn gọi LET là khả năng hãm tuyến tính của vật chất đối với bức xạ tương tác (linear collision stopping power). Trong khái niệm hệ số truyền năng lượng tuyến tính ở trên thì năng lượng truyền cho vật chất chỉ tính trong một thể tích giới hạn gần vết của hạt. Dựa vào tốc độ mất mát năng lượng bức xạ, người ta phân thành loại bức xạ với hệ số truyền năng lượng tuyến tính thấp (Low LET) và hệ số truyền năng lượng tuyến tính cao (High LET). Đại diện của bức xạ có hệ số truyền năng lượng tuyến tính thấp là electron nhanh và bức xạ điện từ (tia gamma và tia X). Các loại bức xạ này có năng lượng nằm trong dải từ keV đến MeV. Năng lượng của loại bức xạ Low LET thường được tích lũy chủ yếu trong các quần thể ion hoặc các phần tử kích thích biệt lập và hàm đặc trưng được mô tả bằng mô hình truyền năng lượng. Tương tác của nơtron với vật chất tạo ra các hạt tích điện có bức xạ truyền năng lượng tuyến tính cao (High LET). Phần lớn năng lượng của loại bức xạ này bị mất mát và hấp thụ dọc theo vệt đường đi trong vật chất, có thể được mô tả bằng lý thuyết vết lẫn mô hình truyền năng lượng [1, 30]. 35 2.2.2 Mô hình truyền năng lượng Hàm đặc trưng liều mô tả mối quan hệ giữa liều hấp thụ và các đặc trưng vật lý, hóa học và sinh học của một liều kế bất kỳ. Các dạng hàm được mô tả bởi các lý thuyết khác nhau, hoặc bằng công thức bán thực nghiệm. Lý thuyết lượng tử, lý thuyết cấu trúc vết và mô hình truyền năng lượng là có khả năng mô tả các dạng hàm đặc trưng liều một cách tổng quát. Lý thuyết lượng tử được đề xuất vào năm 1922 để mô tả mối tương quan giữa thông lượng F của bức xạ và mật độ phim OD. Trong lý thuyết này người ta đưa ra các giả thuyết để đơn giản hoá mô hình toán học. Ở phần giải liều nhỏ, đường đặc trưng liều có dạng hàm mũ bão hòa. Lý thuyết lượng tử không giải thích được sự suy giảm mật độ ở liều cao, hiệu ứng suất liều và tính lưỡng trị của mật độ phim [7- 8, 59]. Lý thuyết cấu trúc vết thọat đầu được phát triển để xác định hàm đặc trưng liều và tỷ lệ phá hủy hoặc tỷ lệ tử vong của các enzym và virut khi bị chiếu xạ bởi các ion nặng hay còn gọi là bức xạ truyền năng lượng tuyến tính cao (High LET). Lý thuyết cấu trúc vết của Katz và cộng sự xem xét mối tương quan giữa số lượng vết do hạt tạo ra với năng lượng hấp thụ trong vật chất. Xuất phát điểm là lý thuyết thống kê Poission. Sau này lý thuyết được dùng cho cả bức xạ truyền năng lượng tuyến tính thấp (Low LET) như gamma và electron. Nó có thể dùng để mô tả được đặc trưng liều kế alanine, thủy tinh và một số dạng liều kế khác. Nhược điểm của lý thuyết cấu trúc vết là chưa mô tả được hiệu ứng suất liều, hiệu ứng liều siêu cao và một số hiệu ứng khác [7-8, 59]. Để có thể tính đến các hiệu ứng của suất liều, các hiệu ứng gây bởi các yếu tố như nhiệt độ, độ ẩm, hiệu ứng hoá học, hiệu ứng liều siêu cao cũng như vai trò của nền phông trong một chất chiếu xạ, mô hình truyền năng lượng được nghiên cứu và phát triển. Đây cũng chính là mô hình được sử dụng trong tính toán đường đặc trưng liều trong nghiên cứu phim PVA được nhuộm màu. Khác với lý thuyết cấu trúc vết, các phần tử kích họat được tạo ra dọc theo đường đi của hạt mang điện, mô hình truyền năng lượng coi năng lượng bức xạ được phân bố đều trong thể tích nghiên cứu và được các phần tử cấu thành hấp thụ. 36 Hệ nghiên cứu gồm các phần tử nhạy bức xạ đồng nhất, chúng có thể là nguyên tử, phân tử hoặc một trạng thái tổ hợp nào đó. Trường bức xạ tác động lên hệ nghiên cứu bao gồm bức xạ sơ cấp và bức xạ thứ cấp. Năng lượng tích lũy trong vật liệu gây bởi bức xạ thứ cấp bao gồm electron, ion, các gốc tự do và bức xạ điện từ tiếp tục gây ra hiện tượng ion hoá, kích thích, tạo khuyết tật, gây biến đổi hoá lý và tất cả chúng góp vào hiệu ứng bức xạ tổng có thể ghi nhận được. Dưới đây mô tả mối tương quan giữa mật độ các phần tử kích họat, liều và suất liều. Khi một đơn vị khối lượng của môi trường xem xét chứa C phần tử nhạy bức xạ hấp thụ một liều là D với suất liều không thay đổi D’ trong khoảng liều dD thì sẽ có n(D) các phần tử kích họat được tạo ra với xác suất xuất hiện trong một đơn vị thời gian là p và tương ứng với nó xác suất xuất hiện trong một đơn vị liều là ' p D . Như vậy sự gia tăng các phần tử kích họat ứng với một đơn vị liều hấp thụ được xác định bằng biểu thức ( ) ' C n D p D −   . Tuy nhiên trong thực tế, số lượng của các phần tử kích họat quan sát được thường nhỏ hơn giá trị này do chúng bị mất mát trong quá trình tái hợp với các phần tử kích họat gây bởi bức xạ cũng như do tác động khác như hoá học, nhiệt độ, độ ẩm của môi trườngNgoài ra còn có thể có những quá trình mất mát khác có thể loại trừ được (như do rò rỉ, do phản ứng hạt nhân) mà để đơn giản hoá, ta không xem xét. Các quá trình này được gọi chung là quá trình khử kích họat với xác suất q trong một đơn vị thời gian và tương ứng với nó là xác suất ' q D trong một đơn vị liều lượng. Khi đó số lượng các hạt bị khử kích họat được mô tả bằng biểu thức: ( ) ... '. ++++= htcr qqqqq DDnq (2.6) trong đó qr, qc, qt, qhtương ứng là xác suất của một phần tử kích họat bị khử kích họat bởi tác động của bức xạ, hoá học, nhiệt độ, độ ẩm. Cả hai xác suất p và q đều phụ thuộc vào bản chất của chất nghiên cứu, năng lượng của bức xạ và loại bức xạ. Thứ nguyên của p và q là s-1. 37 Như vậy sự biến đổi của số các phần tử kích họat trong một đơn vị khối lượng đối với một đơn vị liều hấp thụ được biểu diễn bằng phương trình: ( ) ( )  ( ) '' D Dn qDnC D p dD Ddn −−= (2.7) Nghiệm của phương trình có dạng: ( ) '0' 00 1 D D k D D k s enenDn −− +      −= (2.8) Công thức trên chính là hàm đặc trưng của một liều kế hay của vật liệu nghiên cứu trong đó có tính đến sự phụ thuộc vào suất liều, các hiệu ứng ảnh hưởng đến hàm đặc trưng cũng như vai trò của nền phông n0 trong quá trình chiếu xạ. Nó được coi là hàm đặc trưng liều của một liều kế bất kỳ hoặc của một vật liệu nhạy bức xạ bất kỳ. Các hệ số ns, k0, n0 được xác định bằng biểu thức sau: ( )= + = n qp pC ns ; qpk +=0 ; ( )00 nn = (2.9) Như vậy, các hệ số ns là mật độ các phần tử kích họat tại liều vô cùng lớn D = , n0 là mật độ các phần tử nhạy bức xạ tại liều D = 0 và k0 là xác suất để một phần tử nhạy bức xạ trở thành một phần tử kích họat [1, 8]. 2.2.3 Các dẫn xuất của mô hình truyền năng lượng Dạng hàm đặc trưng của mô hình truyền năng lượng và các dẫn xuất của nó có thể mô tả hầu hết các dạng hàm đặc trưng về liều và các hiệu ứng có thể xảy ra. Dưới đây là các dẫn xuất chính của mô hình truyền năng lượng [1, 8]. a) Dạng hàm mũ bão hòa của lý thuyết lượng tử và lý thuyết cấu trúc vết Trong công thức (2.8), n0 được coi là lượng các phần tử kích họat ở liều trước khi chiếu xạ, hay đó chính là hàm đặc trưng liều ở liều bằng 0 (D = 0). giả sử n0=0, khi đó biểu thức (2.8) có thể viết: ( )       −= − ' 0 1 D D k s enDn (2.10) Nếu xem 0 ' k D D = thì khi đó: ( ) ( ) ( ) sss nnenN 63,037,0110 1 =−=−= − (2.11) 38 Điều này có nghĩa là 37 0 ' D k D = như trong lý thuyết cấu trúc vết. Giá trị 0 ' k D được coi là độ nhạy của liều kế. Giả sử khi không tính đến quá trình khử kích hoạt, nghĩa là q = 0 khi đó ns = C và: ( ) 371 D D s eP n Dn − −== (2.12) Đây là dạng hàm mũ bão hòa của hàm đặc trưng liều trong lý thuyết cấu truc vết và dạng tương tự trong lý thuyết lượng tử. b) Dạng hàm mũ suy giảm Trong quá trình chiếu xạ có nhiều trường hợp người ta chủ yếu xét tới quá trình tiêu hủy các phần tử bức xạ chẳng hạn như quá trình khử trùng, quá trình mất màu của một số chất hoặc liều kế do bức xạ. Khi đó người ta coi 0nns  do đó từ (2.8) có thể viết: ( ) ( ) '0 0 D D k ss ennnDn − −+= (2.13) trong đó pqk +=0 và pq  và hàm đặc trưng liều có dạng hàm mũ suy giảm. c) Dạng đa thức Công thức (2.8) có thể viết dưới dạng chuỗi, khi đó hàm đặc trưng liều có dạng một đa thức: ( ) ( ) ( ) ... !1'!1 2' 2 2 00000 +−−−+= D D knn D D knnnDn ss (2.14) d) Dạng tuyến tính Với các giá trị 0k tương đối nhỏ hoặc ở dải liều thấp biểu thức (2.8) có thể phân tích thành chuỗi như ở dạng đa thức, và viết trong phép gần đúng bậc 1 có dạng: ( ) ( ) ' 00 D D nnnDn s −+= (2.15) Đây là dạng hàm tuyến tính thường gặp trong rất nhiều dạng liều kế TLD, Frieke, Feric-Ferous Khi 0nns  ta có dạng hàm tuyến tính suy giảm, thường gặp trong loại liều kế plastic nhuộm màu. e) Hiệu ứng liều siêu cao 39 Khi chiếu xạ ở liều cao hàm đặc trưng liều đạt tới giá trị bão hòa, nếu ta tiếp tục chiếu ở liều cao hơn nữa hàm đặc trưng liều bị suy giảm. Hiện tượng này có thể được giải thích dựa trên mô hình truyền năng lượng như sau: Ở giai đoạn đầu, do snn 0 , sau khi liều tăng tới mức bão hòa, tất cả các phần tử nhạy bức xạ trở thành kích họat, hàm đặc trưng được mô tả bằng dạng hàm mũ bão hòa: ( )        += − ' 0 1 D D k s enDn (2.16) Ở giai đoạn sau, nếu tiếp tục cung cấp năng lượng, quá trình hủy kích họat sẽ chiếm ưu thế, hàm đặc trưng của liều giảm thậm chí tới giá trị xấp xỉ bằng 0 theo quy luật hàm mũ suy giảm. Hiện tượng này được nghiên cứu với liều kế alanine với liều 2 MGy hoặc với chất nhũ tương ảnh. f) Tính lưỡng trị của đường đặc trưng liều và phép phân tích sự cố bức xạ Các sự cố hạt nhân và bức xạ thường xảy ra ở mức liều cao hoặc rất cao. Việc đánh giá chính xác mức liều giúp các thầy thuốc đưa ra phương án điều trị thích hợp. Hiệu ứng liều cao làm nảy sinh tính lưỡng trị của đường đặc trưng liều (Hình 2.7). Hình 2.7: Tính lưỡng trị của hàm đặc trưng liều. Nghĩa là một giá trị ( )Dn của hàm đặc trưng có thể tương ứng với hai giá trị liều Ds ứng với giá trị liều nhỏ và DL ứng với giá trị liều lớn. Việc xác định chính xác liều hấp thụ thực tế rất quan trọng trong phép phân tích giá trị liều sự cố. Để xác định liều thực chiếu trong trường hợp này, cần có các phép chiều liều bổ sung D . Khi đó tổng liều Dsum được xác định như sau: 40 DDD isum += hay isum DDD −= (2.17) trong đó iD là liều sự cố. Khi 0D liều sự có thuộc liều nhỏ, sDD = và khi 0D liều sự cố thuộc liều lớn, LDD = . Tính lưỡng trị của hàm đặc trưng liều có thể quan sát thấy trong liều kế alanine, thủy tinh và một số loại vật liệu khác. 2.3 Phân tích đọc kết quả liều kế bằng phương pháp quang phổ hấp thụ Kỹ thuật đo liều bức xạ sử dụng các phương pháp phân tích hóa, lý để đọc kết quả từ các liều kế như phương pháp chuẩn độ hóa học, phương pháp phổ hấp thụ quang, phương pháp tinh thể nhiệt huỳnh quang, phương pháp phổ cộng hưởng spin-điện tử, phương pháp chuẩn độ dao động trong phân tích đọc liều ECBTrong khuôn khổ luận án tập trung nghiên cứu hệ liều kế hóa học dạng rắn nên phương pháp phân tích quang phổ kế hấp thụ được sử dụng. 2.3.1 Phương pháp quang phổ hấp thụ Khi chiếu ánh sáng vào một chất nó sẽ xảy ra hiện tượng các phân tử vật chất hấp thụ năng lượng hay bức xạ năng lượng và được xác định bằng công thức: 1 0 hc E E E h   = − = = (2.18) Trong đó E0 và E1 là mức năng lượng của phân tử ở trạng thái đầu và trạng thái cuối,  là tần số của bức xạ điện từ bị hấp thụ hay phát xạ ra, h là hằng số planck và h = 6,6262x10-34 J.s,  là bước sóng. Khi: E = 0: năng lượng phân tử không thay đổi khi tương tác với bức xạ điện từ. E > 0: phân tử hấp thụ năng lượng; E < 0: phân tử bức xạ năng lượng. Theo thuyết lượng tử thì các phân tử và bức xạ điện từ trao đổi năng lượng với nhau không phải bất kỳ và liên tục mà có tính chất gián đoạn. Phân tử chỉ hấp thụ hoặc bức xạ 0, 1, 2, 3n lần lượng tử h.. Khi phân tử hấp thụ hoặc bức xạ sẽ làm thay đổi cường độ của bức xạ điện từ nhưng không làm thay đổi năng lượng của bức xạ điện từ, bởi vì cường độ bức xạ điện từ xác định bằng mật độ các hạt photon có trong chùm tia còn năng lượng của bức xạ điện từ lại phụ thuộc vào tần số  của bức xạ. Vì vậy, khi chiếu một chùm bức xạ điện từ với một tần số duy nhất 41 đi qua môi trường vật chất thì sau khi đi qua, năng lượng của bức xạ không hề thay đổi mà chỉ có cường độ của bức xạ thay đổi. Khi các phân tử hấp thụ năng lượng từ bên ngoài có thể dẫn đến các quá trình thay đổi trong phân tử (quay, dao động, kích thích electron phân tử) hoặc trong nguyên tử (cộng hưởng spin electron, cộng hưởng từ hạt nhân). Hình 2.8: Các trạng thái kích thích phân tử. Mỗi một quá trình như vậy đều đòi hỏi một năng lượng E > 0 nhất định đặc trưng cho nó, nghĩa là đòi hỏi bức xạ điện từ có một tần số riêng gọi là tần số quay q, tần số dao động d và tần số kích thích điện từ đ. Vì thế khi chiếu một chùm bức xạ điện từ với các tần số khác nhau vào thì các phân tử chỉ hấp thụ được các bức xạ điện từ có tần số đúng bằng các tần số trên (q, d và đ) để xảy ra các quá trình biến đổi trong phân tử như trên. Do sự hấp thụ chọn lọc này mà khi chiếu chùm bức xạ điện từ với một dải tần số khác nhau đi qua môi trường vật chất thì sau khi đi qua, chùm bức xạ này sẽ bị mất đi một số bức xạ có tần số xác định nghĩa là các tia này đã bị phân tử hấp thụ [9]. 2.3.2 Định luật Lambert-Beer Khi chiếu một chùm tia sáng đơn sắc đi qua một môi trường vật chất có bề dày dx thì cường độ của tia sáng ban đầu I0 sẽ bị giảm đi chỉ còn là I như minh họa trên Hình 2.14. Như vậy, lúc này chùm tia sáng đã bị giảm đi một lượng dI, chùm sáng còn lại là I = I0-dI. Giá trị dI I tỷ lệ với chiều dày lớp vật chất, nồng độ chất hấp thụ trong dung dịch, đo bằng mol/l C của chất hấp thụ và bản chất của chất hấp thụ,theo công thức: '. . dI C dx I = − (2.19) trong đó ' là hệ số tỷ lệ phụ thuộc vào chất hấp thụ. 42 Tích phân hai vế công thức (2.19) với các điều kiện biên ( ) 00I x I= = và ( )I x d I= = rồi chuyển sang logarit thập phân ta thu được biểu thức biểu diễn định luật Lambert-Beer như sau: 0log . . I C d I = (2.20) trong đó 2,3. ' = được gọi là hệ số tắt phân tử, có thứ nguyên là mol-1.cm-1. Hình 2.9: Mô hình minh họa định luật Lambert-Beer Với hai tia sáng có cùng năng lượng nhưng có cường độ ánh sáng khác nhau thì độ truyền qua T được xác định: 0 .100% I T I = (2.21) Đại lượng 0A log I I = được gọi là mật độ quang hay độ hấp thụ quang của chất. Như vậy định luật Lambert-Beer có thể viết lại dưới dạng như sau: 1 A log . .C d T = = (2.22) Từ công thức 2.22 cho thấy, khi chiều dày lớp chất không đổi thì độ hấp thụ quang A chỉ phụ thuộc vào nồng độ của chất trong dung dịch và sự phụ thuộc giữa độ hấp thụ quang A với nồng độ C là một hàm tuyến tính. Định luật Lambert-Beer chỉ đúng với tia đơn sắc. 2.3.3 Cấu tạo thiết bị Hệ thiết bị đo gồm có các phần sau: + Nguồn sáng: Nguồn sáng có nhiệm vụ cung cấp bức xạ tương thích với quá trình đo. Nguồn sáng liên tục gồm có các loại đèn hydro, đèn thủy ngân (180÷320 nm) và đèn dây tóc (320÷1000 nm). 43 + Bộ phận đơn sắc: là lăng kính hay cách tử. Lăng kính (prism) có thể được làm từ thủy tinh hay thạch anh. Những bức xạ khác nhau sẽ bị bẻ gẫy những góc khác nhau khi chúng đi ra khỏi lăng kính. Tùy thuộc vào vật liệu làm lăng kính mà nó có thể tách những bức xạ trong vùng nào. Cách tử (gratings) được cấu tạo với vô số những khe rất nhỏ trên một diện tích bề mặt với khoảng 2000÷3600 khe/mm. Tùy thuộc vào góc tới của chùm tia sáng và bề mặt cách tử mà hướng truyền của chùm bức xạ khi phản xạ trên bề mặt cách tử theo những hướng khác nhau. Cách tử gồm hai loại là cách tử truyền suốt (làm bằng thủy tinh) và cách tử phản xạ (bằng nhôm). + Bộ phận chứa mẫu (cuvettes): là khoang chứa mẫu, nằm ở vùng tối, nơi vị trí cuối cùng của đường truyền. Tia bức xạ đơn sắc sau khi được tách ra sẽ đi đến đó. Bộ phận chứa mẫu thường có bề rộng khoảng 1cmx1cm, chiều cao 5cm, được làm bằng nhựa, thủy tinh quang học (vùng VIS-IR gần) hay thạch anh (vùng UV). + Detector: có tác dụng cảm nhận bức xạ điện từ sau khi bị hấp thụ và chuyển lượng bức xạ này thành dòng điện. Cường độ dòng điện thu được tỷ lệ thuận với cường độ bức xạ đập vào bề mặt catot. Tế bào quang điện làm xảy ra hiện tượng quang điện, tùy thuộc vào kim loại khác nhau. Detector phổ biến dùng tế bào nhân quang, có độ nhạy và độ bền cao. Một số máy hiện nay dùng detector là dàn diot gồm 1024 diot cho cả vùng tử ngoại và khả kiến. + Bộ phận ghi phổ: Thông thường người ta kết nối với máy tính có ứng dụng chương trình đo quang phổ để ghi lại phổ từ tín hiệu phát ra từ detector ở máy quang phổ. Hình 2.10: Hệ phổ kế UV-VIS 2450 tại Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội. 44 Kết luận Chương II Những nội dung chính đã trình bày trong Chương II là nêu phương pháp nghiên cứu của quá trình biến đổi của phim PVA được nhuộm màu sau khi bị chiếu xạ gồm: + Sự tương tác của bức xạ với vật liệu polymer. Quá trình tương tác với bức xạ đã gây ra hiện tượng thay đổi cấu trúc của polymer, dẫn tới những biến đổi hóa-lý trong vật liệu này. + Sự biến đổi của polymer khi tương tác với bức xạ thông qua quá trình truyền bức xạ cho vật chất dựa trên lý thuyết hệ số truyền năng lượng tuyến tính và mô hình truyền năng lượng. + Mô tả các nguồn chiếu gamma và nơtron được sử dụng để chiếu mẫu + Phương pháp chế tạo các loại phim màng mỏng với các chất nhuộm màu khác nhau, có hay không có chất phụ gia. + Kỹ thuật phân tích mật độ quang của phim trước và sau khi được chiếu xạ. 45 CHƯƠNG III KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 Nghiên cứu đo liều bức xạ gamma dùng liều kế màng mỏng PVA được nhuộm màu 3.1.1 Nguồn chiếu xạ gamma 60Co Nguồn bức xạ gamma được sử dụng trong nghiên cứu ở đây là nguồn 60 27Co . Tia gamma phát ra từ hạt nhân kích thích 60 27Co ngay sau quá trình phân rã β của hạt nhân mẹ. Quá trình một phân rã β và hai chuyển mức gamma thường được sử dụng trong các nguồn gamma công nghiệp (Hình 3.1). Bản chất của quá trình phát xạ gamma là do hạt nhân ở trạng thái kích thích. Để giải phóng năng lượng, nó phân rã β-, đồng thời phát xạ các tia gamma đặc trưng. Khi đó hạt nhân biến đổi từ 60 27Co thành 60 28 Ni [58]. Ưu điểm chính của nguồn bức xạ gamma là chúng có khả năng xuyên sâu cao, có thể xử lý các vật liệu có bề dày lớn. Ngoài ra nguồn gamma đạt được năng suất cao ngay cả ở những quá trình đòi hỏi liều nhỏ hơn 50 kGy. Hình 3.1: Sơ đồ phân rã với các chuyển mức chính của nguồn gamma công nghiệp 60Co Ứng dụng rộng rãi khi sử dụng nguồn bức xạ gamma 60Co là dùng trong khử trùng dụng cụ y tế, xử lý thực phẩm, xử lý nguồn nước thải. Tuy nhiên trong xử lý vật liệu thì nguồn gamma ít thông dụng hơn. 46 Nguồn phóng xạ 60Co được tạo ra từ 59Co chiếu xạ nơtron tại lò phản ứng hạt nhân theo phản ứng 59Co(n, )60Co. Nguồn phóng xạ 60Co được chế tạo dưới dạng thanh nguồn và bọc trong một lớp kim loại mỏng nhằm loại bỏ các tia bức xạ  phát ra từ sản phẩm 60Co. Số thanh nguồn được sử dụng là 09 thanh với họat độ của nguồn 60Co được sử dụng trong các cơ sở công nghệ bức xạ tại thời điểm nghiên cứu tháng 10/2016 là 173,30 kCi ở khoảng cách 45 cm. Vị trí chiếu xạ chuẩn được chọn có tọa độ X = 0 cm, Y = 45 cm và Z = 35 cm. Các nguồn này được đặt tại Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội. Hình 3.2 mô tả khu vực chiếu mẫu bằng nguồn gamma 60Co tại Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội. Hình 3.2: Khu vực chiếu mẫu bằng nguồn gamma 60Co. 47 Vị trí chiếu mẫu được thiết kế với một bộ gá và giá đựng mẫu làm bằng vật liệu pôlymêtylmêtacrilat (PMMA) gắn cố định với bộ khung định vị nguồn. Trên khối vật liệu PMMA có 5 lỗ hình trụ, đường kính xấp xỉ đường kính ngoài của ống liều kế. Độ dày của lớp vật liệu PMMA quanh mẫu được chọn bằng 0,5 cm để đảm bảo điều kiện cân bằng điện tử [5] Sử dụng chương trình Monte-carlo MCNP4C2 để tính toán liều hấp thụ tại điểm nghiên cứu. Bên cạnh đó, sử dụng liều kế Fricke bão hòa không khí để đánh giá tốc độ liều tại vị trí đặt mẫu. Hệ liều kế này được sử dụng như một hệ chuẩn cấp II để thực hiện chuẩn cho các hệ liều kế khác đưa vào sử dụng đo liều trong xử lý chiếu xạ [31]. Giá trị không đảm bảo đo bằng liều kế Fricke là 1,07% tương ứng với độ tin cậy 68% hoặc

Các file đính kèm theo tài liệu này:

  • pdfluan_an_nghien_cuu_va_phat_trien_phuong_phap_do_lieu_buc_xa.pdf
Tài liệu liên quan