Luận văn Đo liều bức xạ môi trường bằng detector nhiệt huỳnh quang lif (mg, cu, p)

ương và hệ số phẩm chất +) Liều tương đương bằng liều hấp thụ nhân với hệ số phẩm chất +) Hệ số phẩm chất: mỗi loại bức xạ có khả năng ion hóa khác nhau và được đặc trưng bởi một đại lượng gọi là hệ số phẩm chất, kí hiệu Q. Đơn vị : rem (Roentgen Equivalent Man) 1rem = 1rad. Q Trong hệ SI : liều tương đương sinh học có đơn vị là Sievert (Sv) 1Sv = 1Gy*Q = 100rem Bảng 1.4: Hệ số phẩm chất của các loại bức xạ Loại bức xạ và năng lượng của nó Hệ số phẩm chất Photon với tất cả năng lượng 1 Electron và muon, tất cả năng lượng 1 Neutron : < 10keV 10keV tới 100keV 100keV tới 2MeV 2MeV tới 20MeV 20MeV Proton giật lùi, năng lượng > 2MeV Hạt anpha, mảnh phân hạch, hạt nhân nặng 5 10 20 10 5 5 20 1.3. Hiện tượng nhiệt huỳnh quang. 1.3.1. Lịch sử phát triển : Nhiệt phát quang là một hiện tượng thường khá phổ biến đối với các chất điện môi và bán dẫn tuy nhiên tuỳ theo từng chất và cấu trúc của từng loại vật liệu mà quá trình phát quang là khác nhau. Do đó, mà các nhà khoa học đã đi sâu, nghiên cứu lý thuyết chung cho hiện tượng này. Năm 1930 Urbanh đã trình bày những khám phá đầu tiên của mình về hiện tượng nhiệt phát quang. Tuy nhiên, chỉ cho đến năm 1945, khi nhóm các nhà khoa học thuộc trường đại học tổng hợp Birmingham (Anh) là Randall và Wilkins, Galick và Gibson (1948) trình bày hệ thống về những kết quả nghiên cứu nhiệt phát quang thì đó mới thực sự có ý nghĩa và đã trở thành lý thuyết chung mở đường cho lĩnh vực nghiên cứu nhiệt phát quang. Cũng nói thêm rằng, như đã biết bất kỳ vật nào có nhiệt độ cao hơn nhiệt độ của môi trường xung quanh thì đều có khả năng phát ra bức xạ điện từ. Nhiệt độ của vật nhỏ, bức xạ do nó phát ra nằm trong vùng hồng ngoại, có tần số thấp. Nhiệt độ của vật càng cao, bức xạ điện từ do nó phát ra có tần số càng cao. Khi nhiệt độ của vật đủ lớn phổ do vật bức xạ ra sẽ bao gồm cả ánh sáng nhìn thấy. Hiện tượng vật bức xạ ra sóng điện từ khi được nung nóng như thế được gọi là hiện tượng bức xạ nhiệt, phổ nhiệt độ phát ra chỉ phụ thuộc vào nhiệt độ của vật. Song, đây không phải là hiện tượng nhiệt phát quang mà luận văn đang giới thiệu Cùng với mục đích ứng dụng đo liều bức xạ ion hóa, kiểm soát môi trường phóng xạ, xác định tuổi của cổ vậtPhương pháp nhiệt phát quang hiện nay đã bắt đầu trở thành phương pháp phổ biến thông dụng để nghiên cứu cấu trúc vật liệu hay sự phân bố của các bẫy bắt điện tử trong vật liệu nhờ các kỹ thuật tương đối đơn giản. 1.3.2. Cơ chế hoạt động nhiệt huỳnh quang Nhiệt huỳnh quang là hiện tượng các chất cách điện (điện môi) hoặc chất bán dẫn điện phát ra ánh sáng khi bị nung nóng nếu như trước đó các vật liệu này đã được chiếu xạ bởi các bức xạ ion hóa như: tia X, tia anpha, tia beta, tia gamma... Như vậy, đối với vật liệu nhiệt phát quang ta cần lưu ý những điều sau: - Vật liệu phải là chất điện môi hay bán dẫn. - Vật liệu đã có khoảng thời gian hấp thụ năng lượng trong quá trình được phơi chiếu bởi bức xạ ion hóa. - Nhiệt chỉ đóng vai trò kích thích chứ không phải là nguyên nhân chính gây sự phát quang. - Các vật liệu này sau khi đã được kích thích nhiệt để phát quang thì khi nâng nhiệt một lần nữa cũng sẽ không phát quang, do electron đã thoát ra khỏi bẫy. Nếu muốn phát quang thì vật liệu cần chiếu xạ lần nữa. Mô hình cấu trúc các vùng hoạt động năng lượng của hiện tượng nhiệt huỳnh quang được chỉ trong Hình 1.1. Đây là cấu trúc vùng năng lượng đơn giản nhất mô tả hiện tượng nhiệt huỳnh quang, còn được gọi là mô hình động học bậc 1- mô hình Randall Wikins Vùng dẫn : Điện tử E b d : Lỗ trống De a Ef hv’ e Dh Vùng hoá trị hv Hình 1.1: Mô hình năng lượng thể hiện những vị trí của điện tử trong vật liệu nhiệt phát quang (theo Aitken M.J.1985) Theo mô hình này, chúng ta thấy rằng, mức năng lượng T là mức bẫy electron và nằm trên mức năng lượng Fermi EF. Trước khi vật liệu được chiếu xạ, mức này trống không chứa các điện tử tự do. Một mức khác (mức R) là một thế bẫy lỗ trống và có chức năng như một tâm tái hợp, mức này nằm bên dưới mức năng lượng Fermi. Khi chiếu xạ vật liệu bằng các tia X, tia anpha, tia beta hay tia gamma, nguyên tử sẽ bị ion hóa, các electron sẽ nhận năng lượng bức xạ này để nhảy lên vùng dẫn và chuyển động tự do trong vùng này, đồng thời tạo ra các lỗ trống trong vùng hóa trị (quá trình a). Các hạt này có thể tái hợp với nhau và giải phóng năng lượng dưới dạng ánh sáng hoặc có thể bị bắt lại tại các bẫy. Đối với những chất cách điện hoặc bán dẫn, số lượng các hạt bị bẫy là rất thấp vào khoảng một vài trăm, trong đó electron bị bẫy ở mức T và lỗ trống ở mức R ( quá trình b, e). Các electron sẽ nằm tại bẫy trong trạng thái giả bền và khi chúng nhận đủ năng lượng chúng sẽ thoát khỏi bẫy lên vùng dẫn (quá trình c), sau đó tái hợp với lỗ trống tại tâm tái hợp đồng thời phát ra ánh sang (quá trình d). Như vậy, quá trình phát huỳnh quang sẽ có thời gian trì hoãn bằng thời gian của các electron trong bẫy với phương trình P = τ-1 = se-E/kT Ở đây: p là xác suất giải phóng electron khỏi bẫy do tác động nhiệt s là hệ số tần số thoát có thứ nguyên là giây-1 . Ý nghĩa vật lý của hệ số này là bẫy điện tử đã được xem như một hố thế và được đặc trưng bởi hệ số thoát s (s là tích của tần số va chạm điện tử với vách hố thế và hệ số phản xạ). Do vậy, có thể xem s có độ lớn bằng tần số dao động của mạng tinh thể. Hiện tượng phát quang xảy ra là do chúng ta đã cung cấp năng lượng cho các electron dưới dạng nhiệt làm cho các điện tử này thoát khỏi hố bẫy và chuyển dịch về mức cơ bản cùng với đó là phát ra những phôtôn ánh sáng trong miền khả kiến. 1.4. Liều kế nhiệt huỳnh quang LiF(Mg, Cu, P) 1.4.1. Đặc trưng nhiệt huỳnh quang của LiF(Mg,Cu,P) 1.4.1.1. Nhóm vật liệu gốc lithium florua Nhóm vật liệu gốc lithium florua (LiF) bao gồm có hai họ vật liệu phổ biến là LiF:Mg,Ti (ký hiệu thương phẩm là TLD-100) và LiF:(Mg,Cu,P). Tuy nhiên, bức xạ nhiệt huỳnh quang của nhóm vật liệu LiF: Mg,Ti có tới 10 đỉnh từ nhiệt độ phòng đến 4000C; các đỉnh ở nhiệt độ cao chỉ có thể thấy rõ khi chiếu xạ ở liều cao. Vật liệu này nhìn chung có độ nhạy không cao và ít ổn định. Đối với vật liệu LiF:(Mg,Cu,P) thì chỉ có 6 đỉnh trong cùng khoảng nhiệt độ trên. Ngoài ra, còn có một đỉnh nhỏ ở nhiệt độ khoảng 4800C. Tuy nhiên chỉ sau khi chiếu liều rất cao, đỉnh này mới xuất hiện. Tương tự như các loại vật liệu nhiệt huỳnh quang khác, dạng đường cong của LiF:Mg,Cu,P thay đổi tùy theo nồng độ của chất tạo khuyết tật và phương pháp gia công xử lý nhiệt độ mẫu. Chẳng hạn, chiều cao của đỉnh chính thay đổi đáng kể theo nồng độ của nguyên tố. Ngoài ra đường cong nhiệt huỳnh quang của LiF : (Mg,Cu,P) cũng có thể bị thay đổi bởi cách xử lý nhiệt khác nhau. Chảng hạn khi nung ở nhiệt độ thấp, cấu trúc của đường cong nhiệt huỳnh quang hơi khác với cấu trúc nhiệt huỳnh quang khi nung ở chế độ được đề nghị cao hơn. Khi vật liệu được nung ở nhiệt độ cao hơn 2400C sẽ gây ra một vài thay đổi về hình dạng của đường cong nhiệt huỳnh quang. Với sự nỗ lực rất lớn để làm ổn đỉnh cấu trúc đường cong nhiệt huỳnh quang, người ta đã thu được độ lặp lại tốt hơn bằng cách cải thiện quá trình chuẩn bị mẫu. Nói cách khác, các nhà nghiên cứu cố gắng xây dựng một chương trình gia công xử lý nhiệt thích hợp để nhằm làm giảm độ cao của các đỉnh nhiệt độ cao hơn mặc dù các đỉnh này là đáng tin cậy cho tín hiệu còn dư và cho việc tái sản xuất. Ngoài ra khi được chiếu bởi nguồn nơ-tron nhiệt, dạng của đường cong LiF:(Mg,Cu,P) không có sự thay đổi rõ ràng. Điều này khác với TLD-100 ở đó các đỉnh nhiệt độ cao hơn tăng theo sự chiếu xạ nơ-tron nhiệt. 1.4.1.2. Phổ phát xạ nhiệt huỳnh quang Bước sóng phát ra của LiF :Mg,Cu,P ngắn hơn so với bước sóng phát ra của vật liệu TLD-100. Tâm của vùng phát xạ nằm trong khoảng bước sóng 420nm còn đối với LiF:Mg,Cu,P tâm nằm trong khoảng 350-370nm. Trong hầu hết các hệ đo nhiệt huỳnh quang hiện nay nhà thiết kế đếu có bố trí một bộ lọc quang học trong hệ thống dẫn quang của máy đo. Phổ phát xạ của tâm lọc thông thường tại 450 – 500nm và đối với TLD-100 thì khá thích hợp. Song, đối với LiF:Mg,Cu,P tâm phát xạ cần được chuyển dịch về phía vùng tử ngoại khoảng 50nm. Với việc lựa chọn bộ lọc phù hợp, có thể sẽ làm tăng độ nhạy của LiF:Mg,Cu,P lên khoảng 10 - 30%. Với nồng độ khác nhau, độ nhạy nhiệt huỳnh quang và dạng của đường cong thay đổi nhiều trong khi đó phổ phát xạ thay đổi ít. Tương tự như trường hợp này, các kết quả thực nghiệm cũng đã chứng minh rằng với cách xử lí nhiệt khác nhau, phổ phát xạ của LiF:(Mg,Cu,P) thay đổi chút ít nhưng dạng của các đường cong thay đổi nhiều. 1.4.1.3. Đáp ứng liều Một trong những đòi hỏi nghiêm ngặt đối với vật liệu nhiệt huỳnh quang dùng trong đo liều phóng xạ là phải có độ tuyến tính tốt trong vùng liều đo. Nghĩa là mối tương quan giữa lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang phát ra từ mẫu phải tỷ lệ thuận với lượng liều bức xạ ion hóa chiếu lên mẫu. Khái niệm này còn được hiểu là đáp ứng liều của vật liệu nhiệt huỳnh quang. Chúng ta biết rằng có sự tuyến tính khá tốt trong đáp ứng liều của loại vật liệu nhiệt huỳnh quang TLD-100, nhưng đối với loại vật liệu LiF:Mg,Cu,P mặc dù với cùng chất nền là tinh thể LiF nhưng sự tương ứng liều của nó vẫn ít tuyến tính. Điều này có nghĩa là sự tương ứng liều phụ thuộc mạnh vào các chất pha tạp (dopants). Các kết quả thí nghiệm đã chỉ ra rằng đối với tinh thể LiF chỉ có chất pha tạp là Mg, đáp ứng liều là tuyến tính, nhưng khi pha thêm chất pha tạp thứ hai chẳng hạn đồng (Cu) đáp ứng liều trở nên ít tuyến tính hơn. Vùng tuyến tính của LiF:Mg,Cu,P có thể lên đến 10 – 15Gy. Thông thường khi với mức liều chiếu cao hơn, đáp ứng liều của vật liệu nhiệt huỳnh quang sẽ suy giảm, tức là lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang phát ra sẽ có xu hướng tiến về mức bão hòa nào đó mà không còn tăng tương ứng với giá trị liều chiếu, độ tuyến tính sẽ suy giảm. Đối với vật liệu LiF(Mg,Cu,P) sản xuất tại Bắc Kinh (Trung Quốc), sự hạ tuyến tính bắt đầu xuất hiện khi giá trị liều đạt đến 12Gy. Nhìn chung, đó là mức liều cực đại cho phổ biến các vật liệu dùng trong đo liều nhiệt huỳnh quang. Tuy nhiên, các nhà khoa học Italia khi đo đáp ứng liều của loại vật liệu GR-200 đã cho thấy vùng tuyến tính lên đến 18Gy. Với chùm electron năng lượng 15MeV thì vùng tuyến tính chỉ lên đến 10Gy. 1.4.2 Xử lí nhiệt cho vật liệu nhiệt huỳnh quang Một trong những ưu điểm nổi bật khi ứng dụng vật liệu nhiệt huỳnh quang để đo liều bức xạ ion hóa và khả năng tái sử dụng chúng. Tuy nhiên, một trong những yêu cầu bắt buộc để có thể tái sử dụng loại vật liệu này là cần có quy trình xử lí nhiệt hết sức chính xác và chặt chẽ. Như đã nêu trên LiF(Mg,Cu,P) rất nhạy với xử lí nhiệt. Việc nung nóng cao hơn 2450C trước khi chiếu xạ sẽ có thể làm thay đổi cấu trúc vật liệu và làm suy giảm độ nhạy nhiệt huỳnh quang của nó. Đã có một số công trình nghiên cứu cho rằng đường cong phụ thuộc nhiều vào nhiệt độ nung (Aitken 1985). Thông thường các cơ sở sản xuất sẽ khuyến cáo nhiệt độ nung tối ưu cho mỗi loại vật liệu. Tuy nhiên, ngay cả khi chúng ta nung ở nhiệt độ này một thời gian dài cũng sẽ gây ra sự suy giảm độ nhạy nhiệt huỳnh quang của nó. Trong trường hợp tín hiệu dư là không đáng kể thì điều này cũng có thể chấp nhận được. Thời gian nung mẫu nên càng ngắn càng tốt. Với nguyên lí này, sử dụng liều kế trong trường hợp đo liều thấp thì không cần thiết phải nung, chúng ta vẫn có được một liều kế tái sử dụng cho kết quả tốt. Các nhà khoa học Italia và Israel đã chỉ định giải pháp nung liều kế LiF(Mg,Cu,P) lên đến 2600C hoặc 2700C trong khoảng 10 giây và sau 50 lần tái sử dụng không nung, độ nhạy nhiệt huỳnh quang của chúng cũng chỉ mất khoảng 5%. Nhưng trong trường hợp làm việc với các mức liều chiếu cao, thì nên nung mẫu với chế độ nhiệt thích hợp để loại bỏ lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang dư trước đó. 1.4.3. Một số đặc trưng cơ bản của vật liệu nhiệt huỳnh quang Lúc đầu, vật liệu LiF:Mg,Cu,P rất dễ bị ảnh hưởng bởi không khí ẩm. Tuy nhiên, hiện nay sau nhiều cải tiến, liều kế loại này không còn bị ảnh hưởng bởi không khí ẩm nữa. Tốc độ làm lạnh cũng cần phải được chú ý trong việc xử lí nhiệt. Nó ảnh hưởng đến dạng đường cong nhiệt huỳnh quang cũng như độ nhạy nhiệt huỳnh quang của mẫu. Việc làm lạnh sau khi nung nên tiến hành càng nhanh càng tốt để tránh làm giảm độ nhạy nhiệt huỳnh quang. Trong ứng dụng thực tế, cần đặc biệt chú ý đối với vấn đề xử lí nhiệt, thường không quá 2400C và không thực hiện trong thời gian dài. Đặc trung chủ yếu của một số vật liệu nhiệt huỳnh quang được chỉ trong Bảng 1.3. Bảng 1. 5: Các đặc trưng của một số vật liệu nhiệt huỳnh quang Vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Ti (TLD-100) CaSO4:Dy LiF:Mg,Cu,P (Bắc Kinh) Độ nhạy nhiệt huỳnh quang tương đối 1 30 30 (vùng tích hợp) 40 (chiều cao đỉnh) Bước sóng cực đại phát ra 425nm 480, 570nm 380nm Ngưỡng dò với nhiệt độ qui ước 50nGy 1mGy – 30Gy 0,1mGy – 12Gy Đáp ứng năng lượng 1,3 keV 10 -12 keV 0,8keV Vùng tuyến tính 50mGy – 3mGy 10 – 20 0,8keV Đỉnh cong 210 220 210 Tiền chiếu xạ 4000C --1h 4000C --1h 2400C – 10 phút Xử lí nhiệt 800C – 24h Nói chung, trong các loại vật liệu nhiệt huỳnh quang đang được sử dụng phổ biến, có thể phân chia thành 2 loại: một loại có sự tương đương mô tốt nhưng độ nhạy nhiệt huỳnh quang tương đối thấp chẳng hạn LiF:Mg,Ti (TLD-100), BeO và loại còn lại là có độ nhạy nhiệt huỳnh quang cao phụ thuộc năng lượng thấp như CaSO4 và CaF2. LiF:Mg,Cu,P là loại vật liệu kết hợp được hai ưu điểm của hai loại vật liệu trên, nó có độ nhạy nhiệt huỳnh quang cao và phụ thuộc năng lượng tốt. Điều này rất có ý nghĩa trong việc ứng dụng vào lĩnh vực đo liều lượng bức xạ trong y tế và môi trường. Điều cần phải chú ý đặc biệt khi sử dụng các loại vật liệu này là quá trình xử lí nhiệt. Các công trình nghiên cứu trước đây về chúng đều đã chứng minh rằng việc rửa nhiệt với nhiệt độ trên 2400C sẽ làm giảm độ nhạy nhiệt huỳnh quang của nó. Ngày nay, khi quá trình xử lí nhiệt đều được điều khiển bằng các máy tính nên việc hoạt động này sẽ rất chính xác. Nhóm Horowitz đã cho biết kết quả kiểm tra của họ với loại vật liệu GR-200A (vật liệu LiF:Mg,Cu,P) sau 60 lần tái sử dụng, độ nhạy nhiệt huỳnh quang giảm mất 3% và thực tế có thể coi đây là kết quả khá tốt. 1.4.4. Nguyên lí chung về đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang Sơ đồ nguyên lý chung bố trí các phần tử hợp thành trong một hệ thống đo nhiệt huỳnh quang được chỉ trong Hình 1.2 Hình 1.2: Sơ đồ nguyên lý chung của một hệ thống đo nhiệt huỳnh quang (theo Aitken M.J.1985) Hình trên cho thấy, điều lưu ý là trong hệ đo nhiệt huỳnh quang, ngoài ống nhân quang điện và các bộ phận xử lý tín hiệu như máy đo phóng xạ thông thường còn có bộ phận nung và xử lý nhiệt độ 1.5 Tình hình nghiên cứu và vấn đề quan tâm của luận văn 1.5.1 Tình hình nghiên cứu ngoài nước Hiện nay, vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P đã được sử dụng rộng rãi trong lĩnh vực đo liều lượng bức xạ. Các nghiên cứu về vật liệu này đã đạt được nhiều sự tiến bộ ở nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới. Trong suốt 10 năm, từ năm 1978 đến năm 1988, đã có một số bài báo đã đưa ra các đặc tính của vật liệu LiF:Mg,Cu,P. Tuy nhiên, chỉ sau khi Hội nghị SSDC lần thứ 9, vật liệu này mới thu hút được sự chú ý nhiều hơn. Trong hội nghị lần thứ 9 tổ chức tại Viena (Áo), có 5 bài báo nghiên cứu về vật liệu LiF:Mg,Cu,P trình bày tại hội nghị. Trong hội nghị lần thứ 10 tại Washington DC, có 17 bài báo liên quan trình bày về vấn đề này. Trong hội nghị lần thứ 11 tại Budapest, hơn 30 bài báo nghiên cứu về vật liệu LiF:Mg,Cu,P. Điều này chứng tỏ đã có sự quan tâm rất lớn của các nhà khoa học trên khắp thế giới về loại vật liệu nhiệt huỳnh quang đầy tiềm năng này. Năm 1978, một nhóm các nhà khoa học Nhật Bản tại Viện Khoa học Bức xạ Quốc gia của Nhật Bản dẫn đầu bởi giáo sư Toshiyuki Nakajima đã chế tạo thành công một loại vật liệu nhiệt huỳnh quang mới, đó là LiF:Mg,Cu,P. Vào lúc đó, vật liệu này có dạng bột và độ nhạy nhiệt huỳnh quang tăng lên đến 23 lần so với LiF:Mg,Ti (TLD-100). Trong thí nghiệm của mình, Nakajima sử dụng lần lượt ba loại chất tạo ra các khuyết tật cho tinh thể (tạo ra các tâm bắt và tâm tái hợp) (dopant) bên cạnh Mg và Cu là Si, B và P. Cuối cùng thì nhóm nghiên cứu của giáo sư Nakajima cũng chọn được chất tạo khuyết tật thứ ba (ngoài Cu và Mg) là P vì độ nhạy nhiệt huỳnh quang của nó cao hơn hai chất còn lại. Để sử dụng lại bột nhiệt huỳnh quang này, Nakajima đề nghị nhiệt độ là 2500C và thời gian nung là 10 phút. Việc nung này có thể không phục hồi cấu trúc của đường cong nhiệt huỳnh quang một cách hiệu quả và thực ra sau khi đạt nhiệt độ 2500C với thời gian là 10 phút thì đường cong đã thay đổi đáng kể. Còn với nhiệt độ nung dưới 2400C, đường cong nhiệt huỳnh quang có thể giữ không đổi nhưng lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang còn dư là cao. Năm 1984, tại phòng thí nghiệm Phương pháp và Detector liều lượng vật rắn của Viện nghiên cứu hạt nhân Bắc Kinh (Trung Quốc) đã chế tạo thành công vật liệu LiF(Mg,Cu,P) dạng rắn. Với kỹ thuật đặc biệt, độ nhạy của tín hiệu nhiệt huỳnh quang của vật liệu LiF(Mg,Cu,P) thậm chí còn cao hơn cả tín hiệu nhiệt huỳnh quang trong trường hợp dạng bột. Để xác định nhiệt độ nung vật liệu để có thể tái sử d ụng, người ta đã chọn nhiều điểm nhiệt độ trải dài từ 1500C đến 2700C để kiểm tra. Kết quả thực nghiệm đã cho thấy, chế độ nung thích hợp nhất để tái sử dụng loại vật liệu LiF(Mg,Cu,P) là nung ở 2400C trong thời gian 10 phút. Ngoài ra, nghiên cứu cũng chỉ rõ giới hạn dò cực tiểu của chip LiF(Mg,Cu,P) cũng vào khoảng 100nGy, thấp hơn nhiều so với TLD-100. 1.5.2 Tình hình nghiên cứu trong nước Đối với nước ta, vấn đề về nhiệt huỳnh quang là một vấn đề còn tương đối mới mẻ, tuy nhiên các nhà khoa học cũng rất quan tâm đến vấn đề này. Hiện nay, các phòng thí nghiệm hàng đầu trong nước về nghiên cứu nhiệt huỳnh quang là Viện Khoa học Vật liệu và Viện nghiên cứu và Ứng dụng công nghệ Nha Trang đã thực hiện rất nhiều công trình về nghiên cứu tính chất nhiệt huỳnh quang. Các thiết bị quan sát bức xạ nhiệt huỳnh quang ở nước ta cũng rất phong phú, như hệ đo Harsaw 4500 ở Viện Khoa học kỹ thuật hạt nhân, hệ đo Harsaw 3500 ở Viện Khoa học vật liệu, hệ đo RGD – 3A ở Viện Khảo cổ học...Các hệ đo này nói chung có sự khác biệt về cấu tạo buồng đốt khay đo. Để nâng cao hiệu quả của phương pháp, cần nghiên cứu chế độ nhiệt một cách cụ thể phù hợp với từng đối tượng đo và thiết bị đo. Một số công trinh nghiên cứu liên quan được công bố tại hội nghị Quang phổ - Quang học hay Vật lý hạt nhân (Đặng Thanh Lương 1996 ; Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát 2004, Vũ Xuân Quang, MarcoMartini 2006, Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát, Thái Khắc Định 2009...). Những công trình này đã cho thấy tiềm năng ứng dụng to lớn và hiệu quả của kỹ thuật nhiệt huỳnh quang trong đo liều bức xạ môi trường, đo liều y tế... Bên cạnh vấn đề này, các nhà khoa học trong nước còn đặt ra nhiệm vụ nghiên cứu về loại vật liệu nhiệt huỳnh quang sao cho có độ ổn định và độ lặp lại cao. Chúng ta đã biết rằng, loại vật liệu nhiệt huỳnh quang mà Viện nghiên cứu hạt nhân Bắc Kinh (Trung Quốc) đã chế tạo thành công là LiF:Mg,Cu,P có độ ổn định khá tốt và độ lặp lại cũng rất cao. Ở trong nước tại Viện nghiên cứu và ứng dụng công nghệ Nha Trang cũng đã tiến hành chế tạo loại vật liệu này và kết quả đạt được là cũng giúp chúng ta mở ra hướng ứng dụng vào trong đo liều xạ trị cũng như trong đo liều cá nhân. 1.5.3 Những vấn đề quan tâm nghiên cứu của luận văn Từ những nghiên cứu lý thuyết và tham khảo tình hình nghiên cứu trong nước và quốc tế trên, luận văn đề xuất một số vấn đề quan tâm nghiên cứu của mình như sau : Nghiên cứu giải pháp gia công và chế tạo liều nhiệt huỳnh quang bằng vật liệu LiF(Mg,Cu,P). Xây dựng cấu hình phép đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang trên hệ đo RGD-3A tại Phòng Thí nghiệm Viện Khảo cổ học Xử lý tín hiệu, tính toán liều bức môi trường và đề xuất giải pháp nghiên cứu trong thời gian tới. THỰC NGHIỆM ĐO LIỀU BỨC XẠ MÔI TRƯỜNG BẰNG LIỀU KẾ NHIỆT HUỲNH QUANG LiF(Mg,Cu,P) Thực nghiệm đo liều bức xạ môi trường bằng liều kế nhiệt huỳnh quang LiF(Mg,Cu,P) gồm 3 phần chính sau: Gia công, chế tạo mẫu đo Xây dựng cấu hình phép đo nhiệt huỳnh quang Xử lý số liệu và minh giải các kết quả Gia công chế tạo mẫu đo 2.1.1. Chuẩn bị bột mẫu LiF(Mg,Cu,P) Như đã biết, độ đồng đều về kích thước hạt của mẫu giữ vai trò quyết định đến quá trình hấp thụ năng lượng khi chiếu xạ và cường độ nhiệt huỳnh quang đo được. Để giảm thiểu sai số thực nghiệm, mẫu bột LiF(Mg,Cu,P) trong nghiên cứu này được lựa chọn loại có kích thước hạt dưới 1μm. Mẫu được gói trong túi polyetylen dày, màu đen và được bảo quản trong bóng tối. Lượng bột mẫu LiF(Mg,Cu,P) cần thiết cho mỗi phép đo là 0,2mg, số lần đo lặp cần thiết cho mỗi phép đo là 5 kết quả sẽ được lấy trung bình và sai số sẽ được tính qua sự thăng giáng ở 5 lần đo lặp này. 2.1.2. Tạo capsule đựng bột LiF(Cu,Mg,P) Liều kế nhiệt huỳnh quang để đo liều môi trường trong nghiên cứu của luận văn được chế tạo dưới dạng các capsule chuyên dụng. Đó là một ống hình trụ tròn, bằng nhựa PVC, bên trong rỗng để chứa bột mẫu nhiệt huỳnh quang. Capsule sau khi đã chứa bột LiF(Mg,Cu,P) sẽ được làm kín tránh hơi ẩm và không khí (Hình 2.1). Kích thước capsule gồm: Đường kính ngoài 3,0mm Đường kính trong 1,0mm Dày thành ống: 1,0mm Chiều dài: 20,0mm Hình 2.1. Mô hình capsule đựng bột mẫu LiF(Mg,Cu,P) Với kích thước như trên, dung lượng chứa bột mẫu nhiệt huỳnh quang LiF(Mg,Cu,P) trong mỗi capsule sẽ vào khoảng 16mm3. Chúng tôi cũng đã tiến hành cân kiểm tra lượng mẫu bột LiF(Mg,Cu,P) được nạp đầy trong mỗi capsule bằng cân kỹ thuật SA-250. Kết quả cho biết là khoảng 1,5mg, đủ để có thể thực hiện các phép đo lặp (ít nhất 5 lần) đối với mỗi liều kế (capsule). Ngoài ra, để đảm bảo sự đồng đều về lượng mẫu LiF(Mg,Cu,P) cho mỗi lần đo bức xạ nhiệt huỳnh quang, bột mẫu sẽ được đong và đưa vào khay đốt bằng dụng cụ chuyên dụng. 2.1.3. Xử lý nhiệt độ và chuẩn liều chiếu xạ. Mặc dù bột mẫu nhiệt huỳnh quang chưa được sử dụng để đo liều, nhưng trong quá trình bảo quản chúng vẫn thường xuyên bị tác động của các tia phóng xạ từ môi trường bên ngoài nên trong chúng vẫn tồn tại một lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang nào đó. Do vậy, trước khi sử dụng các bột mẫu nhiệt huỳnh quang này, chúng ta phải nung nóng chúng nhằm loại bỏ các tín hiệu dư không mong muốn đã tích luỹ trước đó. Theo khuyến cáo của nhà sản xuất cũng như tham khảo các kết quả nghiên cứu trước đây. Chúng tôi đã lựa chọn chế độ xử lý nhiệt độ mẫu bột LiF(Mg,Cu,P) bằng lò nung TL-2000A với nhiệt độ nung là 240OC ± 20C, thời gian nung 2 phút. Sau chế độ nung này lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang được tích lũy trước đó đã hầu như được loại bỏ hoàn toàn. Lò nung mẫu nhiệt huỳnh quang LiF(Mg,Cu,P) được chỉ trong Hình 2.2. Hình 2.2. Lò nung rửa nhiệt TLD-2000A Mẫu bột nhiệt huỳnh quang LiF(Mg,Cu,P) sau khi đã được loại bỏ tín hiệu dư sẽ được đóng đầy vào các capsule như đã nêu trên và hàn kín lại. Số lượng các capsule được chuẩn bị cho thí nghiệm là 10 chiếc. 2.1.4 Xây dựng đường chuẩn liều. Xây dựng đường chuẩn liều là một nội dung quan trọng của công tác đo liều bức xạ môi trường. Đó thực chất là sự xác định mối tương quan giữa các tín hiệu nhiệt huỳnh quang và các mức liều chiếu khác nhau. Theo đó, 5 capsule nêu trên đã được sử dụng làm liều kế ghi bức xạ ion hóa từ nguồn phóng xạ chuẩn Cs-137 với các mức liều khác nhau. Tham khảo các công trình nghiên cứu trước đây (Nguyễn Quang Miên, Lê Hồng Khiêm, Bùi Văn Loát 2004; Đặng Thanh Lương 1996, Hoàng Đức Tâm 2009) về mức liều bức xạ môi trường khu vực Hà Nội cũng như đặc tính nhiệt huỳnh quang của vật liệu LiF(Mg,Cu,P). Chúng tối đã lựa chọn các mức liều chiếu chuẩn là : 0mGy (không chiếu, dùng để hiệu chỉnh phông) ; 5mGy ; 10mGy ; 15mGy và 25mGy . Danh sách các liều kế làm mẫu chuẩn được chỉ trong Bảng 2.1 Bảng 2.1: Danh sách các liều kế làm mẫu chuẩn với các mức liều chiếu khác nhau STT Tên mẫu Liêu chiếu (mGy) 1 M1 5 2 M2 10 3 M3 15 4 M4 25 5 M0 0 Sau khi chiếu xong, toàn bộ các capsule được để trong thời gian 72 giờ nhằm loại bỏ tạp nhiễu (gây ra do quá trình chiếu xạ) và các tín hiệu nhiệt huỳnh quang không bền vũng. Sau đó, sẽ tiến hành đo lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang từng mẫu trên hệ đo RGD-3A 2.1.5 Đặt liều kế nhiệt huỳnh quang đo liều bức xạ môi trường Để thử nghiệm đo liều bức xạ môi trường, chúng tôi đã sử dụng 5 capsul có chứa bột LiF(Mg,Cu,P) còn lại làm liều kế nhiệt huỳnh quang và bố trí đặt chúng ở một số vị trí khác nhau như được chỉ trong Bảng 2.2 Thời gian đặt là khoảng 5 tháng (từ ngày 15/11/2011 đến ngày 15/04/2012). Bảng 2.2: Danh sách các liều kế nhiệt huỳnh quang được bố trí để đo liều bức xạ môi trường STT Tên liều kế Vị trí đặt liều kế 1 MT.1 Mái hiên nhà để xe của Viện khảo cổ học. Mái hiên bằng tôn cao thoáng cách mặt đất chừng 2,5m 2 MT.2 Phòng xử lý hoá học, nhà bê tông tầng 4 sáng, ẩm 3 MT.3 Phòng đặt máy đo C14, nhà bê tông tầng 4, hơi tối 4 MT.4 Nhà kho của Viện khảo cổ học, nhà bê tông tầng 1 5 MT.5 Phòng đọc của thư viện, nhà tầng 1 cao, sáng sủa Các mẫu đều được