Luận văn Khảo sát độ phóng xạ trong xi măng dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố Hồ Chí Minh

ột detector ghi bức xạ, các tương tác vật lý xuất hiện. Do tia gamma là sóng điện từ nên nó tham gia tương tác yếu với những điện tử của nguyên tử và trường Coulomb của hạt nhân. Do đó, tương tác của tia gamma với vật chất không gây hiện tượng ion hóa trực tiếp như hạt tích điện mà nó làm bứt electron quỹ đạo ra khỏi nguyên tử hay sinh ra các cặp electron – positron. Các electron này gây ion hóa và đó là cơ chế cơ bản mà hạt gamma năng lượng cao có thể ghi đo và nhờ đó chúng có thể gây nên hiệu ứng sinh học phóng xạ. Có 3 dạng tương tác của gamma với nguyên tử đó là hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp. Khi bức xạ đi vào môi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức xạ nó sinh ra một tín hiệu điện. Đây là cơ sở vật lý của việc ghi nhận bức xạ. Tín hiệu ban đầu rất bé, sau một loạt các quá trình biến đổi và khuyếch đại trong các thiết bị điện tử, tín hiệu thu được có thể hiện trên màn hình dạng xung (số đếm). Các máy phân tích phóng xạ đều sử dụng nguyên lý này để ghi phóng xạ. Hệ phổ kế gamma là thiết bị ghi nhận và phân tích phóng xạ hiện đại nhất. 2.2.2.2. Các đặc trưng của hệ phổ kế gamma Độ phân giải năng lượng (energy resolution) Độ phân giải năng lượng của detector là tỷ số của FWHM và vị trí đỉnh Ho. Trong đó: FWHM (full width half maximum) là bề rộng ở một nửa giá trị cực đại được định nghĩa là bề rộng của phân bố tại tọa độ bằng một nửa độ cao cực đại của đỉnh với điều kiện tất cả phông nền đã được loại bỏ. Độ phân giải năng lượng là đại lượng không có thứ nguyên và được diễn tả theo %. (hình 2.1). dH dN HH0 y/2 y FWHM Độ phân giải năng lượng FWHM H 0 R = Hình 2.1. Định nghĩa của độ phân giải của detector.Đối với những đỉnh có dạng Gauss, độ lệch tiêu chuẩn  thì FWHM là 2,35 . Detector có độ phân giải năng lượng càng nhỏ thì càng có khả năng phân biệt tốt giữa hai bức xạ có năng lượng gần nhau. Trong sự phân bố chiều cao xung vi phân được tạo ra bởi detector, detector có độ phân giải tốt sẽ cho ra phổ có bề rộng của đường cong phân bố nhỏ, đỉnh phổ nhô cao lên, nhọn và sắc nét, (hình 2.2). Hình 2.2. Hàm đáp ứng đối với những detector có độ phân giải tương đối tốt và độ phân giải tương đối xấu. Độ phân giải năng lượng của detector với bề rộng ở một nửa giá trị cực đại của đỉnh 1,33 MeV của 60Co có giá trị trong khoảng 18 keV–22 keV. Hiệu suất ghi (detection efficiency) Về nguyên tắc, tất cả detector sẽ cho xung ra khi có bức xạ tương tác với đầu dò. Đối với các bức xạ không mang điện như gamma hoặc neutron thì khi đi vào detector chúng phải qua nhiều quá trình tương tác thứ cấp trước khi có thể được ghi nhận vì những bức xạ này có thể truyền qua khoảng cách lớn giữa hai lần tương tác và như thế chúng có thể thoát ra ngoài vùng làm việc của detector. Vì vậy hiệu suất của detector là nhỏ hơn 100%. Lúc này, hiệu suất của detector rất cần thiết để liên hệ số xung đếm được với số photon hoặc neutron tới detector. Hiệu suất đếm của detector được chia làm hai loại: hiệu suất tuyệt đối (absolute effect) và hiệu suất nội (intrinsic effect). Hiệu suất thường dùng cho detector bức xạ gamma là hiệu suất đỉnh nội (intrinsic peak efficiency). Trong đó, hiệu suất nội được định nghĩa: Hiệu suất nội không phụ thuộc vào yếu tố hình học giữa detector với nguồn mà chỉ phụ thuộc vào vật liệu detector, năng lượng bức xạ tới và bề dày vật lý của detector theo chiều bức xạ tới. Sự phụ thuộc nhỏ vào khoảng cách giữa nguồn và detector vẫn còn vì quãng đường trung bình của bức xạ xuyên qua detector sẽ thay đổi một ít theo khoảng cách này. Hiệu suất đếm được phân loại theo bản chất của bức xạ được ghi nhận. Nếu chúng ta ghi nhận tất cả xung từ detector, khi đó cần sử dụng hiệu suất tổng (total efficiency). Trong trường hợp này tất cả các tương tác dù có năng lượng thấp cũng giả sử được ghi nhận, sự phân bố chiều cao xung vi phân được giả thiết trình bày trong hình 2.3, trong đó diện tích toàn phần dưới đỉnh phổ là tổng tất cả các xung không để ý đến biên độ được ghi nhận. Trong thực tế, bất kỳ hệ đo nào cũng đòi hỏi các xung được ghi nhận phải lớn hơn một mức ngưỡng xác định nào đó được đặt ra nhằm loại các nhiễu do thiết bị tạo ra. Như thế, chúng ta chỉ có thể tiến tới thu được hiệu suất toàn phần lý tưởng bởi việc đặt mức ngưỡng này càng thấp càng tốt. Hiệu suất đỉnh (peak efficiency) được giả sử chỉ có những tương tác mà làm mất hết toàn bộ năng lượng của bức xạ tới được ghi. Trong phân bố độ cao xung vi phân, những bức xạ mang năng lượng toàn phần này được thể hiện bởi đỉnh mà xuất hiện ở phần cao nhất của phổ. Những bức xạ chỉ mang một phần năng lượng của bức xạ tới khi đó sẽ xuất hiện ở phía xa bên trái trong phổ. Số bức xạ có năng lượng tổng có thể thu được bằng tích phân diện tích dưới đỉnh (phần gạch chéo trong hình). Hiệu suất toàn phần và hiệu suất đỉnh được liên hệ bởi tỉ số “đỉnh-tổng” (peak to total), (hình 2.3). Hiệu suất detector Gemanium là tỷ số diện tích đỉnh 1332 keV (60Co) của detector Gemanium với diện tích đỉnh đó khi đo bằng detector nhấp nháy NaI (Tl) hình trụ, kích thước 7.62 cm x 7.62 cm, cả hai detector đặt cách nguồn 25 cm. Detector Gemanium có hiệu suất trong khoảng 10% đến 100%. Tỷ số đỉnh/compton Theo tài liệu của IAEA Tech doc 564 [30], việc tính tỷ số đỉnh/compton thực hiện đối với đỉnh 1332 keV (60Co), phần compton lấy trong miền năng lượng từ 1040 keV đến 1096 keV.và như công thức (*). peak total r    (*) dH dN H Đỉnh năng lượng đầy đủ Hình 2.3. Đỉnh năng lượng toàn phần trong phổ độ cao xung vi phân được ghi bằng phổ kế nhấp nháy NaI(Tl). Thực nghiệm: Phổ gamma của 60Co được đo trong 5 phút, thời gian chết 1% cho tỷ số đỉnh/Compton =2527/53,7 = 47/1. Giới hạn phát hiện dưới LD và giới hạn dò AD Giới hạn phát hiện dưới LD : 2,71 4,65LD B   Giới hạn phát hiện * / * * ( )DAD L C p T Bq  Trong đó: B  là sai số tại phông của đỉnh quan tâm. T là thời gian đo.  là hiệu suất ghi của phổ kế tại đỉnh quan tâm. p là cường độ chùm tia gamma quan tâm. ** / (1 )TC T e      là diện tích đỉnh. Đối với phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân TP HCM, các giá trị giới hạn phát hiện đối với một số đồng vị phóng xạ được cho trong bảng 2.1. Như vậy, sau khi lót thêm thiếc và farafin vào bên trong, chất lượng buồng chì đã được cải thiện đáng kể. Điều này sẽ làm cho buồng chì có khả năng đo được các tia gamma mềm như 46.6 keV của 210Pb và 63.3 keV của 234Th Bảng 2.1. Giới hạn phát hiện của phổ kế gamma. Đồng vị E (KeV) Giới hạn phát hiện(Bq) 210Pb 46,6 0,01305 238U 63,3 0,03485 238U 1001 0,16217 232Th 238 0,00155 232Th 583 0,00054 226Ra 186 0,04222 226Ra 295 0,00065 226Ra 352 0,00265 226Ra 609 0,00091 134Cs 795 0,00512 137Cs 661 0,03512 226Ra 1461 0,02874 2.2.3. Hệ phổ kế gamma 2.2.3.1. Cấu tạo Hệ phổ kế gamma phông thấp bao gồm detector Germanium siêu tinh khiết để thu nhận các bức xạ photon, gamma phát ra từ mẫu vật cần đo rồi chuyển chúng thành các tín hiệu điện để có thể xử lý được bằng các thiết bị điện tử. Tín hiệu điện từ detector được khuếch đại sơ bộ qua tiền khuếch đại và được đưa vào bộ khuếch đại tuyến tính. Sau khi tín hiệu được khuyếch đại, chúng được đưa qua bộ phận phân tích đa kênh rồi được đưa ra trên màn hình máy tính ở dạng phổ năng lượng gamma. Toàn bộ quá trình từ thu nhận tín hiệu đến khi hiển thị trên màn hình được điều khiển bằng chương trình Accuspect-A của hãng Canberra. Sau đây là một vài đặc trưng cơ bản của hệ phổ kế: detector HP Ge Model GC-1518, Canberra USA có các thông số danh định là: hiệu suất tương đối 15%; độ phân giải năng lượng 1,8 keV; tỉ số đỉnh/compton: 45/1 tại vạch năng lượng 1332 keV của đồng vị Co60. Detector có đường kính 5,34 cm; chiều cao 3,20 cm; thể tích 71,1 cm3. Detector được nuôi bằng nitơ lỏng (-196oC) và được đặt trong buồng chì giảm phông. Hình 2.4. Phổ kế gamma phông thấp + Buồng chì được thiết kế theo kích thước buồng chì của hãng Canberra USA và Ortec USA. Chì được dùng là chì thỏi của Liên Xô. Các phép đo hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu chì này tại trung tâm phân tích và môi trường thuộc Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt cho thấy hoạt độ các đồng vị 238U, 232Th, 40K của mẫu chì này giống các mẫu chì tốt, có thể tạo nên buồng chì phông thấp. Buồng chì có dạng hình trụ với đường kính trong Din= 30 cm, đường kính ngoài Dout = 50 cm, chiều cao trong hin = 30 cm, chiều cao ngoài hout= 50 cm. Chì có bề dày d = 10 cm. Buồng chì được cấu tạo bởi 17 tấm chì, mỗi tấm dày cỡ 3 cm đặt chồng khít lên nhau và tựa vào nhau không cần khung sắt chịu lực. Các mặt trên và dưới của mỗi tấm được gia công thành 2 bậc và hai tấm liền nhau được đặt khít lên nhau để tránh các bức xạ phông vào buồng chì theo phương nằm ngang. Dưới đáy buồng chì có một nút chì di động có dạng hình trụ, nửa trên có đường kính ngoài 14 cm và nửa dưới có đường kính ngoài 10 cm. Phía trong nút chì là một hình trụ rỗng có đường kính bằng đường kính ngoài của Detector (khoảng 7 cm). Như vậy nút chì giúp thao tác dễ dàng khi lắp Detector và đảm bảo độ khít. Dưới đáy Dewar chứa nitơ lỏng có lót 6 cm chì để giảm phông gamma từ mặt đất hướng lên. Buồng chì được mở từ nắp bằng cách đẩy nắp này chuyển động trên một hệ bánh xe. Trong buồng chì có lót một lớp thiếc sạch phóng xạ dày 10 mm, ba lớp đồng lá dày 2 mm dọc theo thành và các mặt dưới, mặt trên. Hình 2.5. Sơ đồ hệ phổ kế gamma phông thấp + Bình nitơ lỏng gồm những bộ phận chính như: nơi chứa Detector, nắp chụp, vòng kim loại, đường hút chân không, đầu nối thiết bị điện tử, vòng đệm, ống bơm nitơ, ống miệng, Dewar, lớp cách nhiệt, ống đỡ, thanh làm lạnh, phần cách nhiệt. Bình nitơ lỏng có tác dụng làm lạnh Detector nhằm hạn chế tối đa dao động nhiệt của các tâm dao động trong tinh thể chất bán dẫn, làm tăng điện trở suất của chất bán dẫn; từ đó hạn chế được các tác động gây nhiễu, giảm tiếng ồn và tạo ra khả năng làm việc tốt nhất cho Detector. + Dây đất: đây là một yếu tố quan trọng làm giảm nhiễu điện từ của bên ngoài vào hệ phổ kế. Dây đất tốt có điện trở dưới 0,25 Ohm. 2.2.3.2. Phông ngoài buồng chì Sơ đồ phòng thí nghiệm và các vị trí khảo sát phông ngoài buồng chì được thể hiện trong hình 2.6. Phòng thí nghiệm có kích thước khoảng 4 m x 4 m có hai tường gạch và hai tường gỗ. Dùng hệ phổ kế ổn định xác định phông ngoài buồng chì đối với hai điểm đo (vị trí 1: cạnh hai tường gạch, vị trí 2: cạnh hai tường gỗ). Bảng 2.2. So sánh các giá trị phông ngoài buồng chì ở 2 vị trí. Hạt nhân E (keV) N1/h (vị trí 1) N2/h (vị trí 2) N2/N1 U238 185 408,8  32,5 282,5  9,7 0,69 Th232 238 2700,1  32,4 1870,4  20,6 0,69 U238 296 846,5  21,1 594,1  13,7 0,70 U238 352 1525,1  18,3 1063,8  14,9 0,70 Annhilation 511 770,6  20,8 486,4  2,6 0,63 Th232 583 1274,4  17,8 586,9  12,0 0,67 Cs137 661 667,1  26,7 393,4  9,0 0,59 Th232 911 940,11  15,0 634,6  9,5 0,68 K40 1461 4340,2  30,4 2960,6  20,7 0,68 Trung bình 0,69 Kết quả đo được trình bày trên bảng 7 đối với các đỉnh năng lượng của các nhân 238U (185 keV, 352 keV, 609 keV), 232Th (238 keV, 583 keV), 137Cs (661 keV), 40K (1461 keV) và đỉnh 511 keV. Các đỉnh nêu trên thường được sử dụng trong các phép đo đạc năng lượng sau này. Bảng 2.2 trình bày các diện tích đỉnh trong thời gian một giờ (các số đếm). Ta nhận thấy rằng số đếm của các đỉnh ở vị trí 2 đều nhỏ hơn vị trí 1 với hệ số N2/N1 trùng nhau trong phạm vi sai số đối với các đỉnh của 238U, 232Th và 40K. Giá trị trung bình của chúng là 0,69  0,01 keV. Các đỉnh 661 keV của 137Cs và đỉnh 511 keV cho các hệ số không trùng với giá trị nêu trên do 238U, 232Th và 40K có cùng nguồn phông thiên nhiên còn 137Cs có nguồn phông thiên nhiên và nguồn phông từ phòng thí nghiệm khác nhau. Ta nhận thấy phông ở vị trí 2 bằng 69% phông ở vị trí 1 do detector đứng xa tường gạch, do đó việc chọn vị trí 2 để đặt buồng chì và detector là hợp lý. Hình 2.6. Các vị trí khảo sát phông ngoài buồng chì 2.2.3.3. Phông trong buồng chì Phông trong buồng chì là một đặc trưng quan trọng của hệ phổ kế gamma phông thấp và được đo định kỳ để đánh giá độ sạch phóng xạ và sự ổn định của phổ phông gamma bên trong buồng chì. Bảng 2.3. So sánh các giá trị phông trong buồng chì theo các lần đo Ngày đo 4/96 12/96 8/97 1/98 5/98 2/99 5/99 5/2003 N0/Ntb Tg đo (h) 8,03 70 71 99 88,6 99 99 99 E (keV) N/h N/h N/h N/h N/h N/h N/h N/h 185 27,61 29,31 33,22 28,81 29,71 26,9 26,91 26,61 9,61 238 21,91 13,42 13,91 13,02 13,42 9,35 9,22 9,21 139,11 296 2,23 1,31 1,78 1,35 1,63 1,31 1,30 1,31 364,21 352 3,97 2,11 2,84 4,03 3,06 2,84 2,82 2,81 394,11 511 39,01 39,21 39,32 38,31 39,12 36,3 22,13 22,11 12,44 583 4,51 4,12 3,72 4,03 4,39 3,14 3,72 3,72 195,81 609 4,97 2,12 3,13 2,94 3,24 1,67 2,01 2,01 316,21 661 0 0 0 0 0 0 0 0 911 0 0,61 0,92 1,16 0,73 0,93 0,91 0,91 1001 2,93 1,68 1,38 2,63 2,18 2,15 1,01 1,01 12,31 1461 6,49 7,10 6,08 6,65 6,57 4,11 4,11 4,11 452,7 Tổng/sec 0,952 0,985 0,963 0,970 0,961 0,919 0,909 0,909 165 Ghi chú: N/h là diện tích đỉnh trong một giờ, N0/Ntb là tỷ số diện tích đỉnh trong và ngoài buồng chì lấy giá trị phông tại vị trí 2 của bảng 2.2. Bảng 2.3 trình bày kết quả đo phông trong buồng chì theo các lần khác nhau, ta thấy phông trong buồng chì rất sạch và ổn định, đặc biệt là sau khi lót thêm một lớp thiếc vào tháng 1/1999 và lớp farafin vào tháng 5/1999. Sau khi lót thiếc và đồng, các tia X đã giảm hẳn và nền phông vùng năng lượng thấp hầu như chỉ còn đỉnh 63,3 keV và 93 keV. Riêng việc lót farafin đã làm đỉnh 511 keV giảm 40%, điều này cũng góp phần hạn chế tán xạ compton ở miền năng lượng gamma thấp. Ngoài ra việc thiếc, farafin và đồng không làm giảm các đỉnh 63,3 keV và 93 keV. Điều này có thể giải thích là các đỉnh này xuất phát từ phông uranium và thorium trong vật liệu cấu trúc của detector cũng như các vật liệu lót thêm trong buồng chì. Nhờ kết cấu mới này, phông buồng chì giảm rõ rệt trong vùng năng lượng thấp. Chất lượng phông buồng chì này cho phép đo các mẫu phóng xạ môi trường vì hoạt độ các đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong các mẫu môi trường là rất thấp. 2.2.4. Các đồng vị phóng xạ quan tâm Đặc điểm của các đồng vị phóng xạ xác định bằng hệ phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân TP HCM được cho trong bảng 2.4. Bảng 2.4. Các đồng vị được xác định bằng hệ phổ kế gamma phông thấp. Nguyên tố Đồng vị dùng để phân tích Năng lượng gamma (keV) U(238U) Ra(226Ra) Th(232Th) K(40K) 234Th 214Pb, 214Bi 212Pb, 208Tl, 228Ac 40K 63,3 295, 352, 609 238, 583 1461 Đối với đồng vị 40K, việc phân tích tương đối đơn giản vì nó phát ra tia gamma đơn năng 1461 keV. Đồng vị 232Th phát ra tia gamma năng lượng 63,8 keV (0,27%). Tia này có cường độ quá thấp và hiệu suất phân rã kém nên không sử dụng để đo trực tiếp 232Th. Trong chuỗi phân rã của Thorium có một số đồng vị đạt cân bằng với 232Th và phát ra các tia gamma năng lượng thích hợp để đo 232Th. Hai đồng vị thường được sử dụng là 212Pb (238 keV; 42,60%), 208Tl (583,2 keV; 84,50%). Việc phân tích nguyên tố Uran gặp nhiều khó khăn do chuỗi phân rã có vấn đề về cân bằng thế kỷ. Có hai cách xác định Uran bằng 235U và bằng 238U. Việc xác định Uran bằng đồng vị 235U được thực hiện qua việc đo vận tốc đếm của tia gamma tại đỉnh 185,7 keV nhưng nó gặp tia gamma 186,21 keV của đồng vị. Hai đỉnh này trùng nhau, dù phổ kế gamma có hiện đại nhất cũng không tách được. Việc quan trọng là phải tính được phần đóng góp của 226Ra trong phổ gamma tổng. Nhân 226Ra (T1/2 = 1600 năm) phân rã ra 222Rn (T1/2 = 3,8 ngày) là một khí trơ rất dễ khuếch tán ra khỏi mẫu. Nhốt mẫu 40 ngày (10 chu kỳ bán rã của 222Rn) để Ra-Rn cân bằng thế kỷ. 222Rn phân rã thành 218Po, sau đó thành 214Pb và 214Bi. Sau khi nhốt mẫu, quá trình phân rã từ 222Rn đến 214Pb và 214Bi là cân bằng. Có thể sử dụng đỉnh 351,93 keV của 214Pb nhưng phải hiệu chỉnh phần đóng góp của 214Bi. Như vậy, phương pháp phân tích Uran bằng 235U có quá nhiều hiệu chỉnh. Khó khăn đáng kể nhất là xác định chính xác hiệu suất ghi của các tia gamma này trên mẫu thực. Mặt khác, trong các điều kiện địa hóa nhất định 226Ra có thể di chuyển đến hoặc đi khỏi mẫu và sẽ làm sai lệch kết quả phân tích. Chính vì thế phương pháp thông dụng để xác định Uran là thông qua 238U. Bản thân 238U phát ra các tia gamma năng lượng 49,66 keV (0,076%) và 110,0 keV (0,029%) nhưng trong thực tế không thể sử dụng để phân tích 238U vì các tia này có cường độ yếu trên nền phông cao của phổ gamma. Trong họ Uranium 238U có một số đồng vị phát nhiều tia gamma với năng lượng thích hợp để đo, nhưng khi đó phải chứng minh sự cân bằng giữa các đồng vị này với đồng vị 238U. Hai đồng vị thường được sử dụng là 214Pb (T1/2 = 26,8 phút) và 214Bi (T1/2 = 19,9 phút), trong đó 214Pb phát ra các tia gamma năng lượng 241,9 keV (7,46%); 295,2 keV (19,2%) và 351,9 keV (37,1%) còn 214Bi phát ra các tia gamma năng lượng 609,3 keV (46,1%); 768,4 keV (4,88%); 1120,4 keV (15,0%) và 1764,6 keV (15,9%). Khi phân tích 238U người ta thường sử dụng các tia 295,2 keV; 351,9 keV và 609,3 keV vì chúng có cường độ lớn. 214Bi và 214Pb là con cháu của 222Rn - chất khí trơ với thời gian bán rã 3,8 ngày. Sau khi tạo thành từ đồng vị mẹ 226Ra, 222Rn thoát ra ngoài một phần do phát xạ và một phần do khuếch tán, do đó làm 226Ra và 222Rn mất cân bằng. Như vậy hàm lượng đo được theo phổ gamma của 214Pb và 214Bi không phải là hàm lượng của 226Ra. Có thể nhốt mẫu nhằm mục đích cân bằng 226Ra và 222Rn. Tuy nhiên, hàm lượng 226Ra cũng chưa được coi là hàm lượng 238U vì giữa hai đồng vị này cũng bị mất cân bằng do các quá trình biến đổi địa hóa. Trong chuỗi phân rã của 238U có đồng vị con trực tiếp là 234Th (T1/2 = 24,1 ngày) và đồng vị con của nó là 234mPa (T1/2 = 1,17 phút). Như vậy 234Th và 238U có thể đạt cân bằng thế kỷ trong 160 ngày còn đồng vị con của 234Th là 234mPa luôn luôn cân bằng thế kỷ với 234Th và 238U. Vì vậy nếu ta phân tích được 234Th hoặc 234mPa thì ta sẽ biết được hàm lượng của 238U. Đồng vị 234Th phát các tia gamma có năng lượng 63,3 keV (4,49%) và 92,6 keV (5,16%) còn 234mPa phát các tia gamma năng lượng 766,6 keV (0,21%) và 1001,2 keV (0,59%). Tia 1001,2 keV có cường độ yếu; tia 92,6 keV bị trùng với tia X của Thori (93,3 keV) còn tia 766,6 keV bị trùng với tia 768,4 keV của 214Bi. Do đó chỉ còn lại tia 63,3 keV có thể sử dụng để phân tích. Đối với các mẫu vật liệu xây dựng có hàm lượng 238U khá lớn (gạch men, đá granit, và quá nhỏ xi măng và gạch xây) muốn phân tích chúng cần khối lượng mẫu lớn. Khi đó, việc đo tia gamma 63,3 keV gặp phải hai khó khăn. Thứ nhất, đỉnh 63,3 keV nằm trên nền phông cao của phổ gamma trong miền năng lượng thấp. Thứ hai, tia gamma 63,3 keV bị hấp thụ mạnh trong mẫu đo có thể tích lớn. Nhiều công trình nghiên cứu đã được tiến hành để khắc phục hai khó khăn trên bằng nhiều cách tiếp cận khác nhau, cả lý thuyết lẫn thực nghiệm. Buồng chì của hệ phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân TP HCM đã được cải tạo bằng cách lót thêm thiếc, farafin và đồng vào bên trong để tạo nên phông thấp, giảm mạnh các đỉnh năng lượng trong miền gamma mềm dưới 100 keV, nhờ đó đỉnh năng lượng 63,3 keV vượt hẳn lên trên nền phông và cho phép xác định diện tích đỉnh 63,3 keV với sai số thống kê dưới 5%. Hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ tia gamma 63,3 keV trong mẫu khi mẫu có thể tích lớn cũng đã được hiệu chỉnh. Nhờ đó việc phân tích 238 U bằng đỉnh 63,3 keV khá thuận lợi với kết quả có độ tin cậy cao. Do đó việc phân tích 226Ra có thể được hiệu chỉnh chính xác hơn. Việc xác định các đồng vị phóng xạ khác như 40K và 232Th khá đơn giản . Như vậy hệ phổ kế gamma của trung tâm hạt nhân có thể dùng để xác định các đồng vị phóng xạ trong xi măng. 2.3. Quy trình lấy mẫu và xử lý mẫu 2.3.1. Thu thập mẫu Các mẫu xi măng được lấy từ đầu ra của nhà máy: Hà tiên (Kiên Lương và Thủ Đức), Lafage (Nhơn Trạch), và mua tại các đại lý lớn ở TP HCM. Mẫu lấy có khối lượng từ 1kg - 2kg, đánh dấu ký hiệu từ XM1 đến XM42, sau đó được vận chuyển về phòng thí nghiệm. Hình 2.7. Các mẫu xi măng 2.3.2. Xử lý mẫu Các mẫu xi măng được để khô ở nhiệt độ phòng. Sau đó các mẫu được rây 1 lần nữa qua rây 1/10mm để chọn các hạt mẫu có kích cỡ đồng đều, tiện cho việc đo đạc. Tất cả các mẫu được đem cân, lấy khoảng 700g. Thực hiện việc “nhốt mẫu” từ ngày 24/01/2010: các mẫu được đựng trong hộp nhựa, đậy kín và dán kỹ bằng băng keo trong rồi để vào nơi khô thoáng nhằm giúp các đồng vị cân bằng thế kỷ để các kết quả đo đạc về sau được chính xác. Hộp đựng mẫu: Hộp đựng mẫu đo như hình 2.8 cho phép tăng khối lượng mẫu đo, với hình học mẫu đo là 3 làm hiệu suất ghi của hệ phổ kế tăng đáng kể. Và chính những cải tiến này làm giảm thời gian đo mẫu từ 24h/mẫu xuống 10h/mẫu. Vì thế sẽ thúc đẩy tiến độ đề tài trong thời gian sớm nhất. Hộp đựng mẫu ban đầu Hình 2.8. Hộp đựng mẫu 3π Quá trình xử lý mẫu được thể hiện qua lưu đồ trong hình 2.9 sau: Hình 2.9. Lưu đồ xử lý mẫu Ký hiệu, khối lượng, thời gian đo cụ thể của từng mẫu được trình bày trong bảng 2.5. Bảng 2.5. Ký hiệu, khối lượng, thời gian đo của 42 mẫu xi măng. STT Ký hiệu Khối lượng (g) Thời gian đo(giây) 1 XM1 600 36000 2 XM2 550 36000 3 XM3 600 36000 4 XM4 650 36600 5 XM5 600 36000 6 XM6 650 36000 7 XM7 600 36000 8 XM8 600 36000 9 XM9 625 35871 10 XM10 625 36000 11 XM11 610 35125 12 XM12 500 36000 13 XM13 590 36000 14 XM14 600 36345 15 XM15 730 36000 16 XM16 610 35960 17 XM17 625 36000 18 XM18 560 36000 Để khô tại nhiệt độ phòng MẪU Rây 1/10 mm Loại bỏ phần lớn hơn 1/10 mm Phần nhỏ hơn 1/10 mm Trộn đều đóng hộp nhốt Đo mẫu 19 XM19 600 36527 20 XM20 490 36000 21 XM21 550 36000 22 XM22 620 36000 23 XM23 600 36000 24 XM24 650 36000 25 XM25 680 36000 26 XM26 650 38000 27 XM27 600 36000 28 XM28 625 34142 29 XM29 600 35800 30 XM30 600 36000 STT Ký hiệu Khối lượng (g) Thời gian đo(giây) 31 XM31 700 36100 32 XM32 700 36000 33 XM33 700 36000 34 XM34 700 36000 35 XM35 700 36000 36 XM36 700 35637 37 XM37 700 36000 38 XM38 700 36000 39 XM39 700 36000 40 XM40 700 36146 41 XM41 700 36000 42 XM42 700 35437 2.4. Đo mẫu 2.4.1. Cách đo Việc đo phóng xạ các mẫu xi măng được thực hiện trên hệ phổ kế gamma phông thấp trong thời gian từ 10 giờ đến 24 giờ để lấy đủ thống kê diện tích đỉnh của các đồng vị quan tâm. 2.4.2. Chuẩn phóng xạ Để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong các mẫu xi măng ta phải dựa vào mẫu chuẩn. Mẫu được chọn làm mẫu chuẩn phải có các đặc điểm giống như mẫu phân tích: mẫu chuẩn phải cùng loại, chứa các đồng vị phóng xạ quan tâm như mẫu phân tích, có mật độ khối xấp xỉ với mẫu phân tích và được tiến hành đo trong điều kiện như mẫu phân tích. Mẫu chuẩn phóng xạ bao gồm uran IAEA (740g), kali IAEA (825g), thori IAEA (690g), cesi IAEA375 (760g) nhốt ngày 04/01/2010 đựng trong hộp nhựa cùng kiểu với hộp nhựa đựng mẫu và được đo trong 10 giờ. 2.4.3. Phương pháp tính toán hoạt độ của mẫu So sánh với mẫu chuẩn đã biết trước hoạt độ phóng xạ, ta áp dụng công thức: * * *exp( 0.693( )) / N Mm cC C t t Tc m c im Nc Mm    (1) Trong đó: Cm: hoạt độ phóng xạ của mẫu (Bq/kg) Cc: hoạt độ phóng xạ của chuẩn Nm: vận tốc đếm đã trừ phông tại đỉnh năng lượng của đồng vị cần phân tích trong mẫu Nc: vận tốc đếm đã trừ phông tại đỉnh năng lượng của đồng vị cần phân tích trong chuẩn Mm: khối lượng của mẫu cần phân tích Mc: khối lượng của chuẩn tm: thời gian đo mẫu tc: thời gian đo chuẩn Ti: chu kỳ bán rã của đồng vị cần đo 2.4.4. Sai số của phương pháp đo Việc đánh giá sai số trong kết quả phân tích phụ thuộc vào các tham số như sai số diện tích đỉnh gamma của mẫu chuẩn, sai số diện tích đỉnh của mẫu đo, sai số khối lượng của mẫu đo và mẫu chuẩn, sai số do nhiễm bẩn trong quá trình xử lý mẫu… Sai số tương đối của phương pháp được xác định theo công thức sau: 2222                                          c C c M m M c N m N m C CMMNNC ccmcmm  (2) Thực tế, với cách xác định hoạt độ theo phương pháp này thì sai số lớn nhất đến từ sai số diện tích đỉnh gamma của mẫu đo. Do vậy, các sai số ở phần thực nghiệm đã được xác định theo công thức sau: *C DAmCm   (3) Trong đó:  là độ lệch chuẩn của các giá trị tương ứng ở công thức (1). DA (%) là sai số diện tích đỉnh của mẫu đo, tra từ phụ lục 1. 2.4.5. Công thức tính chỉ số Index Theo cơ quan môi trường, an toàn hạt nhân và bảo vệ dân sự Châu Âu, chỉ số index được tính theo công thức sau: 111 3000200300   BqKg C BqKg C BqKg C I KThRa [37] (4) 2.4.6. Công thức tính hoạt độ Ra tương đương Raeq