Tóm tắt Luận án Trạng thái ngưng tụ exciton trong các hệ có chuyển pha bán kim loại – bán dẫn

ạt khác nhau, ta đã áp dụng phép gần đúng cho số hạng tương tác gọi là phép gần đúng Hartree. Tuy nhiên, với các hạt giống nhau, Hamiltonian không chỉ chứa số hạng Hartree mà còn có thêm số hạng Fock khi tính tới đóng góp của tương tác trao đổi. Hamiltonian trường trung bình trong HFA được viết dưới dạng HHF = H0+V Fockint +V Hartreeint , (2.21) với V Hartreeint = 1 2 ∑ Vνµ,ν′µ′nµµ′c † νcν′ + 1 2 ∑ Vνµ,ν′µ′nνν′c † µcµ′ − 1 2 ∑ Vνµ,ν′µ′nνν′nµµ′ , (2.22) V Fockint = ± 1 2 ∑ Vνµ,ν′µ′nνµ′c † µcν′ ± 1 2 ∑ Vνµ,ν′µ′nµν′c † νcµ′ ∓ 1 2 ∑ Vνµ,ν′µ′nνµ′nµν′ , (2.23) ở đây nνν′ = 〈c†νcν′〉 và nνµ′ = 〈c†νcµ′〉 với c†ν , cν là các toán tử sinh, hủy hạt có số lượng tử ν. Dấu (+) áp dụng cho hệ các hạt boson, còn dấu (−) áp dụng cho hệ các hạt fermion. 2.3. Phá vỡ trật tự đối xứng 2.3.1. Khái niệm về chuyển pha và phá vỡ đối xứng Ở nhiệt độ tới hạn thích hợp, trạng thái nhiệt động học của hệ gây ra giá trị kỳ vọng khác không của một vài đại lượng vĩ mô có đối xứng thấp hơn Hamiltonian gốc được gọi là phá vỡ đối xứng tự phát. Những đại lượng đó được gọi là tham số trật tự cho biết quá trình chuyển pha xảy ra. Với lý thuyết trường trung bình, chúng ta lựa chọn trường trung bình hữu hạn thông qua tham số trật tự, kết quả dẫn tới một số hữu hạn phương trình tự hợp cho phép xác định tham số trật tự. 2.3.2. Mô hình sắt từ Heisenberg Áp dụng lý thuyết MF cho Hamiltonian của mô hình sắt từ Heisenberg, được Hamilto- nian trường trung bình chéo hóa trong chỉ số nút HMF = −2 ∑ i mSi +mN〈Sz〉. (2.28) Từ đó ta dễ dàng thu được phương trình α = tanh(bα), (2.31) với α = m/nJ0 và b = nJ0β. Phương trình này có thể được giải số và kết quả cho sự phụ thuộc nhiệt độ của độ từ hóa m. 5 2.3.3. Mô hình sắt từ kim loại Stoner Áp dụng HFA cho mô hình sắt từ kim loại, dựa trên mô hình Hubbard, Hamiltonian trường trung bình trở thành HMF = ∑ kσ εMFkσ c † kσckσ − UV 2 ∑ σ nσn−σ + UV 2 ∑ σ n2σ, (2.39) trong đó εMFkσ = εk + U(n↑ + n↓ − nσ) = εk + Unσ¯, (2.40) với nσ = 1V ∑ k〈c†kσckσ〉 là mật độ spin. Từ Hamiltonian này ta có thể tìm được các phương trình tự hợp cho mật độ spin. Từ đó tìm được các dạng nghiệm của mô hình. 2.3.4. Lý thuyết BCS Một trong những ví dụ nổi bật khác của phá vỡ đối xứng là sự chuyển pha siêu dẫn. Gọi c†kσ và ckσ lần lượt là toán tử sinh và hủy điện tử có xung lượng k và spin σ =↓, ↑, Hamiltonian BCS trong HFA có dạng HMFBCS = ∑ kσ εkc † kσckσ − ∑ k (∆kc † k↑c † −k↓ + H.c.), (2.51) trong đó ∆k = − ∑ k′ Vkk′〈c−k′↓ck′↑〉, (2.52) được gọi là phương trình khe. Giải Hamiltonian này bằng phép biến đổi Bogoliubov định nghĩa các toán tử fermion mới αk↑ và α † −k↓ gọi là các toán tử sinh và hủy của giả hạt αk↑ = u∗kck↑ + vkc † −k↓, α†−k↓ = −v∗kck↑ + ukc†−k↓. (2.56) với u2k + v 2 k = 1. Cuối cùng, Hamiltonian BCS có dạng chéo hóa HMFBCS = ∑ k Ek(α † k↑αk↑ + α † k↓αk↓), (2.59) với Ek = √ ε2k + |∆k|2. Sử dụng Hamiltonian này, tìm được nghiệm của phương trình khe. Từ đó nhận được tiên đoán BCS về tỷ số của khe năng lượng và nhiệt độ tới hạn hoàn toàn phù hợp với giá trị đo đạc thực nghiệm. 2.3.5. Trạng thái điện môi exciton – EI Áp dụng gần đúng MF cho hệ điện tử trong mô hình hai dải năng lượng với tương tác Coulomb giữa chúng1. Tương tự như khảo sát trạng thái siêu dẫn trong lý thuyết BCS, trạng 1Chú ý rằng, biểu diễn điện tử hoàn toàn tương đương với biểu diễn lỗ trống bằng phép biến đổi điện tử – lỗ trống. Khi đó toán tử hủy điện tử được thay bằng toán tử sinh lỗ trống và ngược lại. 6 thái ngưng tụ của exciton được đặc trưng bởi đại lượng 〈c†kfk〉 6= 0. Trong HFA, ta có thể viết lại Hamiltonian khi bỏ qua các hằng số dưới dạng HMF = ∑ k ε˜ckc † kck + ∑ k ε˜fkf † kfk + ∑ k (∆kf † kck + H.c.), (2.71) trong đó ∆k = ∑ k′ Vk−k′〈c†k′fk′〉. (2.72) đóng vai trò khe năng lượng, hay tham số trật tự trạng thái EI. ε˜ck và ε˜ f k là hệ thức tán sắc của điện tử c và f khi đã có đóng góp của độ dịch chuyển năng lượng Hartree–Fock. Để đưa Hamiltonian về dạng chéo, chúng ta sử dụng phép biến đổi Bogoliubov định nghĩa các toán tử fermion mới αk và βk. Khi đó Hamiltonian của hệ trong gần đúng MF sẽ được chéo hóa hoàn toàn và có dạng HMFEI = ∑ k Eαkα † kαk + ∑ k Eβkβ † kβk, (2.79) trong đó E α/β k = ε˜ck + ε˜ f k 2 ∓ √ ξ2k + |∆k|2. (2.80) với ξk = 12 [ε˜ c k − ε˜fk] và E2k = ξ2k + |∆k|2. Từ Hamiltonian này ta có thể xác định tất cả các giá trị kỳ vọng của hệ. Tại nhiệt độ T = 0, ∆k được xác định bởi phương trình khe ∆k = ∑ k′ Vk−k′ ∆k′ 2Ek′ . (2.81) Phương trình này tương tự với phương trình khe của siêu dẫn trong lý thuyết BCS. ∆k 6= 0 chỉ ra sự lai hóa giữa các điện tử ở dải hóa trị và dải dẫn. Do đó, hệ chuyển sang trạng thái EI. CHƯƠNG 3. EXCITON NGƯNG TỤ TRONGMÔ HÌNH HAI DẢI NĂNG LƯỢNG CÓ TƯƠNG TÁC ĐIỆN TỬ – PHONON 3.1. Mô hình điện tử hai dải năng lượng có tương tác điện tử – phonon Hamiltonian mô tả hệ điện tử tương tác với phonon có dạng H = ∑ k εckc † kck + ∑ k εfkf † kfk + ω0 ∑ q b†qbq + g√ N ∑ kq [c†k+qfk ( b†−q + bq ) + H.c.], (3.1) trong đó, c†k (ck); f † k (fk) và b † q(bq) tương ứng là toán tử sinh (hủy) của các điện tử c ở dải dẫn và điện tử f ở dải hóa trị mang xung lượng k và phonon mang xung lượng q; g là hằng số tương tác của hệ điện tử với phonon; N là số nút mạng tinh thể. εc,fk = ε c,f − tc,fγk − µ, (3.2) 7 với εc,f là năng lượng trên một nút của điện tử c và f ; tc,f là tích phân nhảy nút. Trong mạng hai chiều hình vuông, γk = 2 (cos kx + cos ky) và µ là thế hóa học. Tại nhiệt độ đủ thấp, các cặp liên kết với xung lượng hữu hạn Q = (pi, pi) có thể ngưng tụ, được thể hiện bởi giá trị khác không của dk = 〈c†k+Qfk〉 và d = 1 N ∑ k (〈c†k+Qfk〉+ 〈f †kck+Q〉), (3.4) Hai đại lượng này biểu thị sự lai hóa giữa điện tử c và điện tử f nên được gọi là tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton. Tham số trật tự khác không thể hiện hệ ở trạng thái ngưng tụ exciton. 3.2. Áp dụng lý thuyết trường trung bình Áp dụng lý thuyết MF, với các trường trung bình ∆ = g√ N 〈b†−Q + b−Q〉, (3.9) h = g N ∑ k 〈c†k+Qfk + f †kck+Q〉, (3.10) đóng vai trò tham số trật tự đặc trưng cho sự phá vỡ đối xứng tự phát thì Hamiltonian trong (3.1) rút gọn thành Hamiltonian Hartree-Fock, được tách thành hai phần, phần điện tử (He) và phần phonon (Hph) như sau HHF = He +Hph, (3.11) với He = ∑ k εckc † kck + ∑ k εfkf † kfk + ∆ ∑ k (c†k+Qfk + f † kck+Q), (3.12) Hph = ω0 ∑ q b†qbq + √ Nh(b†−Q + b−Q), (3.13) Thành phần phonon được chéo hóa bằng việc định nghĩa toán tử phonon mới B†q = b † q + √ N h ω0 δq,Q. (3.14) Còn phần điện tử có thể chéo hóa bằng cách sử dụng phép biến đổi Bogoliubov, với các toán tử giả hạt fermion C1k và C2k. Hamiltonian chéo hóa hoàn toàn trong gần đúng MF có dạng Hdia = ∑ k E1kC † 1kC1k +E 2 kC † 2kC2k +ω0 ∑ q B†qBq, (3.17) trong đó các năng lượng giả hạt điện tử được cho bởi E1,2k = εfk + ε c k+Q 2 ∓ sgn(εfk − εck+Q) 2 Wk, (3.18) 8 vớiWk = √ (εck+Q − εfk)2 + 4|∆|2. Dạng toàn phương của phương trình (3.17) cho phép chúng ta tính toán tất cả các giá trị trung bình nck+Q = 〈c†k+Qck+Q〉 = ξ2knF (E1k) + η2knF (E2k), nfk = 〈f †kfk〉 = η2knF (E1k) + ξ2knF (E2k), (3.22) dk = 〈c†k+Qfk〉 = −[nF (E1k)− nF (E2k)] sgn(εfk − εck+Q) ∆ Wk , trong đó nF (E 1,2 k ) là các hàm phân bố Fermi-Dirac; ξk và ηk là các hệ số của phép biến đổi Bogoliubov thỏa mãn ξ2k + η 2 k = 1. Độ lệch mạng của tinh thể trong trạng thái EI ứng với xung lượng Q xQ = 1√ N 1√ 2ω0 〈b†−Q+bQ〉 = − h ω0 √ 2 ω0 , (3.24) 3.3. Kết quả tính số và thảo luận Xét hệ hai chiều gồm N = 150× 150 nút mạng, các kết quả tính số thu được bằng cách giải các phương trình tự hợp (3.9), (3.10), (3.22) và (3.24) từ một số giá trị cho trước của 〈b†Q〉 và dk với sai số tương đối 10−6. Không giảm tính tổng quát, chọn tc = 1 coi là đơn vị của năng lượng và cố định tf = 0.3 khảo sát trạng thái lấp đầy một nửa, tức là tổng mật độ hạt điện tử c và f thỏa mãn nc + nf = 1. Thế hóa µ được điều chỉnh sao cho thỏa mãn phương trình này. 3.3.1. Trạng thái cơ bản 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 -0.3 -0.2 -0.1 0.0 d  0 g=0.2 g=0.4 g=0.5 g=0.6 Hình 3.2: Tham số trật tự d phụ thuộc vào tần số phonon ω0 ứng với một vài giá trị của g khi εc − εf = 1 trong trạng thái cơ bản. 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 d , x Q c- f   =0.5   =1.0   =1.5   =2.0 Hình 3.5: Tham số trật tự d (lấp đầy) và độ lệch mạng xQ (rỗng) phụ thuộc vào εc − εf khi ω0 thay đổi với g = 0.5, T = 0. Hình 3.2 mô tả sự phụ thuộc của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton d tại T = 0 vào tần số ω0 khi thay đổi g với εc − εf = 1. Ứng với một giá trị xác định của hằng số tương tác, giá trị của tham số trật tự giảm nhanh khi tăng tần số phonon. Điều này cũng được thể hiện rõ trên Hình 3.5 về sự phụ thuộc của tham số trật tự d và độ lệch mạng xQ vào εc − εf 9 ứng với một vài giá trị của ω0 khi g = 0.5, T = 0. Giản đồ cho thấy d và xQ có mối liên hệ mật thiết với nhau. Khi tăng ω0, cả d và xQ đều giảm đáng kể thể hiện trạng thái ngưng tụ bị suy yếu. d và xQ khác không thể hiện hệ ổn định trong trạng thái ngưng tụ exciton kết hợp với trạng thái sóng mật độ điện tích (EI/CDW). g=0.4 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0   g=0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 EI/CDW   c-f g=0.6 g=0.7 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 c-f Hình 3.6: Giản đồ pha trạng thái cơ bản của mô hình trong mặt phẳng (εc− εf , ω0) khi g thay đổi. Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng màu cam. Hình 3.6 mô tả giản đồ pha của mô hình trong mặt phẳng (εc − εf , ω0) ở trạng thái cơ bản ứng với một vài giá trị của g. Với một giá trị xác định đủ lớn của g, ta luôn tìm thấy vùng ngưng tụ exciton EI/CDW (màu cam) khi tần số phonon nhỏ hơn giá trị tới hạn ωc0. Giá trị tới hạn này tăng lên khi tăng cường độ tương tác điện tử – phonon. Vùng ngưng tụ càng bị thu hẹp nếu giảm mức độ xen phủ của hai dải năng lượng và hằng số tương tác điện tử – phonon. 3.3.2. Ảnh hưởng của thăng giáng nhiệt Hình 3.7 mô tả sự phụ thuộc của tham số trật tự d vào tần số phonon ω0 khi thay đổi nhiệt độ trong trường hợp εc − εf = 1 và g = 0.5. Ứng với một giá trị xác định của nhiệt độ, giá trị của tham số trật tự giảm nhanh khi tăng tần số phonon. Sự phụ thuộc của tham số trật tự d và độ lệch mạng xQ vào cường độ tương tác điện tử – phonon khi thay đổi nhiệt độ trong trường hợp εc − εf = 1 và ω0 = 0.5 được biểu thị trên Hình 3.8. d và xQ luôn có mối quan hệ mật thiết với nhau, đều khác không hay hệ tồn tại trong trạng thái EI/CDW khi hằng số tương tác điện tử – phonon lớn hơn một giá trị tới hạn gc. 10 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 -0.2 -0.1 0.0 d  0 T=0 T=0.1 T=0.2 T=0.3 Hình 3.7: Tham số trật tự d phụ thuộc vào tần số phonon ω0 ứng với một vài giá trị của nhiệt độ khi εc − εf = 1 và g = 0.5. 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 0.6 d , x Q g T=0 T=0.1 T=0.2 T=0.3 Hình 3.8: Tham số trật tự d (lấp đầy) và độ lệch mạng xQ (rỗng) phụ thuộc vào g khi T thay đổi tại εc − εf = 1 và ω0 = 0.5. T=0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 g T=0.1 T=0.3 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0.1  0 T=0.2 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 EI/CDW 0.1 g  0 Hình 3.9: Giản đồ pha của mô hình trong mặt phẳng (ω0, g) khi εc − εf = 1 với một vài giá trị của nhiệt độ. Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng màu cam. Hình 3.9 mô tả giản đồ pha trong mặt phẳng (ω0, g) khi εc − εf = 1 với một vài giá trị của nhiệt độ. Tần số phonon càng lớn thì giá trị tới hạn cho chuyển pha trạng thái ngưng tụ exciton gc càng lớn. Nhiệt độ càng cao thì vùng ngưng tụ càng hẹp lại. Hình 3.13 biểu thị mối quan hệ của tần số phonon và mức độ xen phủ của hai dải năng lượng điện tử c− f (hay áp suất ngoài) khi nhiệt độ thay đổi với g = 0.5. Giản đồ cho thấy, khi 11 T=0.1 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0   EI/CDW c-f 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 EI/CDW c-f   T=0 Hình 3.13: Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng (εc− εf , ω0) với g = 0.5 khi T thay đổi. Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng màu cam. tăng nhiệt độ thì giá trị tới hạn của tần số phonon giảm và vùng ngưng tụ exciton bị thu hẹp. Hình 3.15: Giá trị của tham số trật tự |dk| phụ thuộc vào xung lượng dọc theo trục (k, k) trong vùng Brillouin thứ nhất và nhiệt độ ứng với một vài giá trị khác nhau của tần số phonon ω0 khi εc − εf = 1 và g = 0.5. Xung lượng Fermi được xác định bởi đường đứt nét màu trắng. Hình 3.15 cho thấy bản chất trạng thái ngưng tụ exciton trong hệ, thể hiện sự phụ thuộc của tham số trật tự |dk| vào nhiệt độ T ứng với một vài giá trị của ω0 khi g = 0.5 và εc− εf = 1 trong vùng Brillouin thứ nhất. Tại và ngay dưới nhiệt độ tới hạn Tc, |dk| chỉ có giá trị hữu hạn tại các xung lượng gần xung lượng Fermi kF (được mô tả bởi đường đứt nét màu trắng) thể hiện hệ ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS. Tăng ω0, tham số trật tự giảm và nhiệt độ tới hạn Tc cũng giảm theo. Ảnh hưởng của nhiệt độ và tần số phonon lên trạng thái ngưng tụ của exciton trong mô hình được biểu thị trên giản đồ pha (ω0, T ) ứng với hai giá trị của hằng số tương tác điện tử - phonon g = 0.5 (Hình 3.16a) và g = 1.0 (Hình 3.16b) khi εc− εf = 1. Vùng ngưng tụ exciton được mở rộng khi tăng hằng số tương tác điện tử – phonon. Hình 3.17 cho thấy d và xQ vẫn liên quan mật thiết với nhau. Đối với một giá trị xác 12 a) b) g=0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 E I/C D W T  0 g=1.0 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 EI/CDW T  0 Hình 3.16: Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng (ω0, T ) với εc − εf = 1 khi g = 0.5 (hình a) và g = 1.0 (hình b). Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng màu cam. 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 -0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3  0 =2.5 (b) d , x Q T g=1.0 g=1.1 g=1.2 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 T (a)  0 =0.5 d , x Q g=0.2 g=0.4 g=0.5 Hình 3.17: Tham số trật tự d (lấp đầy) và độ lệch mạng xQ (rỗng) là hàm của nhiệt độ T tại ω0 = 0.5 (hình a) và ω0 = 2.5 (hình b) với các giá trị khác nhau của g khi εc − εf = 1. định của tần số phonon ω0 và hằng số tương tác điện tử – phonon g thì d và xQ chỉ khác không khi nhiệt độ nhỏ hơn giá trị nhiệt độ tới hạn Tc. Kết quả sự phụ thuộc nhiệt độ của độ lệch mạng phù hợp với dữ liệu nhận được từ các thí nghiệm nhiễu xạ neutron ở nhiệt độ thấp dưới Tc. Dáng điệu phụ thuộc nhiệt độ của tham số trật tự cũng có dạng tương tự như tham số khe siêu dẫn. Điều này một lần nữa khẳng định sự tương tự của trạng thái ngưng tụ exciton trong trường hợp này với sự ngưng tụ của các cặp Cooper trong lý thuyết BCS. Theo đó giản đồ pha của mô hình trong mặt phẳng (g, T ) khi cố định mức độ xen phủ của hai dải năng lượng điện tử c và điện tử f : εc− εf = 1 ứng với hai giá trị của tần số phonon ω0 = 0.5 (chế độ đoạn nhiệt) và ω0 = 2.5 (chế độ phản đoạn nhiệt) được biểu thị trên Hình 3.19. Khi tăng nhiệt độ, thăng giáng nhiệt lớn làm phá hủy sự kết cặp điện tử c − f và do vậy, trạng thái ngưng tụ exciton cũng bị suy yếu. Giản đồ cũng cho thấy, khi tăng tần số phonon từ giới hạn đoạn nhiệt (Hình a) sang giới hạn phản đoạn nhiệt (Hình b) thì giá trị tới hạn của hằng số tương tác điện tử – 13 phonon cũng tăng theo. Vùng ngưng tụ exciton vì vậy bị thu hẹp lại. a) b)  0 =2.5 0.0 0.4 0.8 1.2 1.6 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 EI/CDW T g  0 =0.5 0.0 0.4 0.8 1.2 1.6 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 EI/CDW T g Hình 3.19: Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng (g, T ) với εc − εf = 1 khi ω0 = 0.5 (hình a) và ω0 = 2.5 (hình b). Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng màu cam. a) b) g=0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 EI/CDW T e-h g=0.7 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 EI/CDW T e-h Hình 3.21: Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng (εc − εf , T ) khi ω0 = 0.5 và g = 0.5 (hình a) hoặc g = 0.7 (hình b). Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng màu cam. Cuối cùng, giản đồ pha của mô hình trong mặt phẳng (εc − εf , T ) ứng với hai giá trị của hằng số tương tác điện tử – phonon g = 0.5 (hình a) và g = 0.7 (hình b) khi ω0 = 0.5 được biểu thị trên Hình 3.21. Giản đồ pha cho thấy, ứng với mỗi giá trị xác định của hằng số tương tác điện tử – phonon, ta luôn tìm được trạng thái EI/CDW (biểu thị bởi vùng màu cam) ở dưới nhiệt độ tới hạn Tc. Giá trị nhiệt độ tới hạn Tc này càng giảm khi εc − εf càng tăng và do vậy vùng ngưng tụ exciton bị thu hẹp lại. Các kết quả nghiên cứu của chúng tôi về trạng thái ngưng tụ exciton trong hệ phụ thuộc vào nhiệt độ hoàn toàn phù hợp với các quan sát thực nghiệm của C.Monney và cộng sự. Kết quả thu được cũng khẳng định ảnh hưởng quan trọng của nhiệt độ và phonon lên trạng thái 14 ngưng tụ của exciton. Trạng thái ngưng tụ chỉ được hình thành khi hệ ở nhiệt độ thấp và cường độ tương tác điện tử -– phonon đủ lớn. CHƯƠNG 4. EXCITON NGƯNG TỤ TRONGMÔ HÌNH FALICOV-KIMBALL MỞ RỘNG CÓ TƯƠNG TÁC ĐIỆN TỬ – PHONON 4.1. Mô hình Falicov-Kimball mở rộng có tương tác điện tử – phonon Trong không gian xung lượng, Hamiltonian của mô hình Falicov-Kimball mở rộng có kể đến tương tác điện tử – phonon được viết dưới dạng sau H = H0 +Hint, (4.1) trong đó H0 mô tả thành phần không tương tác của hệ điện tử – phonon, được cho bởi H0 = ∑ k εckc † kck + ∑ k εfkf † kfk + ω0 ∑ q b†qbq. (4.2) với c†k (ck); f † k (fk) và b † q (bq) tương ứng là toán tử sinh (hủy) của các điện tử c, f không spin mang xung lượng k và phonon tại xung lượng q. Trong gần đúng liên kết chặt, các hệ thức tán sắc cho điện tử c và điện tử f vẫn có dạng công thức (3.2). Hamiltonian tương tác trong hệ là Hint = U N ∑ k,k′,q c†k+qck′f † k′−qfk+ g√ N ∑ kq [c†k+qfk(b † −q + bq) + H.c.], (4.4) với U là thế tương tác Coulomb và g là hằng số tương tác điện tử – phonon. 4.2. Áp dụng lý thuyết trường trung bình Sử dụng gần đúng Hartree-Fock như chương 3, và cũng tiến hành chéo hóa Hamiltonian, ta thu được Hamiltonian viết dưới dạng chéo Hdia = ∑ k E+k α † 1kα1k + ∑ k E−k α † 2kα2k + ω0 ∑ q B†qBq, (4.10) với α†1k (α1k) và α † 2k (α2k) lần lượt là các toán tử sinh (hủy) giả hạt fermion Bogoliubov, tương ứng với các năng lượng giả hạt tái chuẩn hóa E±k = εfk + ε c k+Q 2 ∓ sgn(ε f k − εck+Q) 2 Γk, (4.11) trong đó Γk = √ (εck+Q − εfk)2 + 4|Λ|2, (4.12) và các năng lượng tán sắc tái chuẩn hóa ε f/c k = ε f/c k + Un c/f , (4.7) với nc và nf tương ứng là mật độ điện tử c và mật độ điện tử f ; Λ cũng được xem là tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton, được xác định bởi Λ = g√ N 〈b†−Q + b−Q〉 − U N ∑ k 〈c†k+Qfk〉. (4.9) 15 Tương tự, chúng ta thu được hệ phương trình tự hợp từ các công thức tính giá trị trung bình nck+Q = 〈c†k+Qck+Q〉 = u2knF (E+k ) + v2knF (E−k ), (4.13) nfk = 〈f †kfk〉 = v2knF (E+k ) + u2knF (E−k ), (4.14) nk = 〈c†k+Qfk〉 = − [ nF (E + k )− nF (E−k ) ] sgn(εfk − εck+Q) Λ Γk , (4.15) 〈b†q〉 = − √ Nh ω0 δq,Q,, (4.16) trong đó nF (E±k ) là các hàm phân bố Fermi-Dirac; uk và vk là các hệ số của phép biến đổi Bogoliubov thỏa mãn u2k+v 2 k = 1. Độ lệch mạng và các hàm phổ đơn hạt của điện tử c và điện tử f vì vậy cũng được xác định lần lượt bởi xQ = 1√ N 1√ 2ω0 〈b†−Q + bQ〉 = − h ω0 √ 2 ω0 , (4.19) Ack (ω) = u 2 k−Qδ ( ω − E+k−Q ) + v2k−Qδ ( ω − E−k−Q ) , (4.23) Afk (ω) = v 2 kδ ( ω − E+k ) + u2kδ ( ω − E−k ) . (4.24) 4.3. Kết quả tính số và thảo luận Đối với hệ hai chiều gồm N = 150 × 150 nút mạng, các kết quả tính số thu được bằng cách giải hệ phương trình tự hợp (4.7) – (4.9) và (4.13) – (4.16) xuất phát từ một số giá trị cho trước của 〈b†Q〉 và nk với sai số tương đối là 10−6. Không mất tính tổng quát, chọn tc = 1 coi là đơn vị của năng lượng và cố định tf = 0.3; εc = 0; ω0 = 2.5. Thế hóa µ được điều chỉnh đảm bảo hệ trong trạng thái lấp đầy một nửa, tức là tổng mật độ điện tử nf + nc = 1. 4.3.1. Sự phụ thuộc xung lượng của năng lượng giả hạt và tham số trật tự Hình 4.1 và Hình 4.2 biểu thị sự phụ thuộc xung lượng dọc theo trục (k, k) trong vùng -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 -0.4 -0.2 0.0 n k k/ U=0 U=1.0 U=1.5 -2 0 2 4 6 E + k , E - k U=0 U=1.0 U=1.5 |n k | Hình 4.1: Năng lượng giả hạt E+k (đường liền nét); E−k (đường đứt nét) và tham số trật tự |nk| khi g = 0.6 với giá trị U nhỏ tại T = 0. -2 0 2 4 6 8 E + k , E - k U=3.5 U=3.8 U=4.2 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 -0.4 -0.2 0.0 n k k/ U=3.5 U=3.8 U=4.2 |n k | Hình 4.2: Năng lượng giả hạt E+k (đường liền nét); E−k (đường đứt nét) và tham số trật tự |nk| với các giá trị U lớn khi g = 0.6 tại T = 0. Brillouin thứ nhất của các dải năng lượng giả hạt tái chuẩn hóa E+k ; E − k và tham số trật tự |nk| 16 ứng với một vài giá trị của U trong giới hạn tương tác yếu và mạnh khi g = 0.6, εf = −2.0 ở trạng thái cơ bản. Trong Hình 4.1, mặt Fermi đóng vai trò quan trọng trong việc hình thành trạng thái ngưng tụ của exciton. Ta khẳng định exciton trong hệ ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS như các cặp Cooper trong lý thuyết BCS của siêu dẫn. Hình 4.2 cho thấy tương tác Coulomb lớn gắn kết điện tử ở dải dẫn và điện tử ở dải hóa trị trong trạng thái liên kết chặt. Vì vậy tham số trật tự |nk| có giá trị cực đại tại xung lượng không, khẳng định exciton trong hệ ngưng tụ trong trạng thái dạng BEC như những hạt boson thông thường. Khảo sát tương tự sự phụ thuộc vào xung lượng của năng lượng giả hạt và tham số trật tự khi g hay T thay đổi. Kết quả khẳng định trạng thái ngưng tụ chỉ được hình thành khi hệ ở nhiệt độ đủ thấp và hằng số tương tác điện tử – phonon cũng như thế tương tác Coulomb đủ lớn. 4.3.2. Tham số trật tự trạng thái ngưng tụ và độ lệch mạng Hình 4.5: Λ (liền nét) và xQ (đứt nét) theo U khi g thay đổi với εf = −2.0 tại T = 0. Hình 4.6: Λ (liền nét) và xQ (đứt nét) theo U khi εf thay đổi với g = 0.6 tại T = 0. Hình 4.8: Λ (liền nét) và xQ (đứt nét) theo T khi g thay đổi khi U = 1.5 và εf = −2.0. Hình 4.5 mô tả sự phụ thuộc của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton Λ và độ lệch mạng xQ vào U ứng với một vài giá trị của g ở nhiệt độ bằng không khi εf = −2.0. Còn Hình 4.6 biểu thị Λ và xQ như là hàm của U tại nhiệt độ không khi g = 0.6, ứng với các giá trị khác nhau của εf . Kết quả khẳng định rằng, trạng thái ngưng tụ exciton chỉ tồn tại trong một khoảng giới hạn của tương tác Coulomb. Khi có mặt tương tác điện tử – phonon, ta quan sát thấy trạng thái EI/CDW. Hình 4.8 mô tả sự phụ thuộc của Λ và xQ vào nhiệt độ T khi thay đổi g. Tại g lớn hơn giá trị tới hạn gc, Λ luôn tồn tại đồng thời với xQ. Khi T ≤ Tc, cả hai đều khác không và hệ tồn tại trong trạng thái ngưng tụ exciton với biến dạng mạng. Tăng g, nhiệt độ chuyển pha trạng thái ngưng tụ exciton Tc tăng lên. Sự phụ thuộc nhiệt độ của độ lệch mạng phù hợp khá tốt với các kết quả thực nghiệm thu được từ thí nghiệm tán xạ nơtron ở nhiệt độ thấp hoặc các quan sát thực nghiệm gần đây trong hệ 1T -TiSe2 giả hai chiều. 4.3.3. Bản chất trạng thái ngưng tụ exciton trong mô hình Hình 4.10 cho thấy sự phụ thuộc xung lượng của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton |nk| trong trạng thái cơ bản với một vài giá trị của thế tương tác Coulomb U khi 17 Hình 4.10: Tham số trật tự |nk| phụ thuộc xung lượng k trong vùng Brillouin thứ nhất với các giá trị khác nhau của U khi g = 0.6 và εf = −2.0 tại T = 0. Xung lượng Fermi được xác định bởi đường đứt nét màu trắng. Hình 4.11: Tham số trật tự |nk| phụ thuộc xung lượng dọc theo trục (k, k) và thế Coulomb trong vùng Brillouin thứ nhất khi g = 0.6 và εf = −2.0 tại T = 0. g = 0.6 và εf = −2.0 trong vùng Brillouin thứ nhất. Những exciton với tương tác Coulomb yếu sẽ ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS với mặt Fermi đóng vai trò quan trọng trong việc 18 Hình 4.12: Tham số trật tự |nk| phụ thuộc xung lượng k trong vùng Brillouin thứ nhất với nhiệt độ khác nhau khi U = 1.5 (hình bên trái) và U = 3.7 (hình bên phải) tại g = 0.6 và εf = −2.0. Xung lượng Fermi được xác định bởi đường đứt nét màu trắng. hình thành và ngưng tụ của exciton. Còn các exciton liên kết chặt với tương tác Coulomb mạnh sẽ ngưng tụ trong trạng thái dạng BEC. Giá trị U = 3.39 có thể được gọi là giá trị tới hạn cho giao nhau BCS – BEC của trạng thái ngưng tụ exciton với tập hợp các thông số được chọn trong Hình 4.10. Trạng thái ngưng tụ exciton chỉ được thiết lập khi cường độ thế Coulomb có giá trị trong khoảng từ Uc1 đến Uc2 như được mô tả trên Hình 4.11. Hình 4.12 biểu thị một cách chi tiết bản chất của trạng thái ngưng tụ exciton trong mô hình ảnh hưởng bởi tương tác Coulomb the